(19)中华人民共和国国家知识产权局
(12)发明专利申请
(10)申请公布号 (43)申请公布日 (21)申请号 201910388293.8
(22)申请日 2019.05.10
(71)申请人 国联汽车动力电池研究院有限责任
公司
地址 101407 北京市怀柔区雁栖经济开发
区兴科东大街11号
申请人 西安大略大学
(72)发明人 孙学良 李晓娜 梁剑文 黄欢
卢世刚 张立 赵尚骞
(74)专利代理机构 北京路浩知识产权代理有限
公司 11002
代理人 王文君 陈征
(51)Int.Cl.
H01M 4/58(2010.01)
H01M 10/0525(2010.01)
H01M 10/0562(2010.01)H01M 10/058(2010.01)
(54)发明名称
应用
(57)摘要
本发明涉及一种硒硫固溶体正极材料及其
制备方法和应用。所述硒硫固溶体正极材料，其
特征在于，结构通式为(Li a M b S c )-(Se 1-x S x )；其 中，M为P ,Si ,Sn ,Sb,Cl ,Ge中的一种或者多种；1<
a<12；0.2<b<4；2<c<14；x取值范围为0.01<x<
0.95；Li a M b S c 与Se 1-x S x 的质量比为1：(1-9)。所述
正极材料具有更高的离子传导率和电化学活性，
发方法简单，生产成本低，有望解决以硫化物等
为电解质的无机固态锂电池所面临的实际应用
问题。权利要求书1页 说明书7页 附图3页CN 110112412 A 2019.08.09
C N 110112412
A
权 利 要 求 书1/1页CN 110112412 A
1.一种硒硫固溶体正极材料，其特征在于，结构通式为(Li a M b S c)-(Se1-x S x)；
其中，M为P,Si,Sn,Sb,Cl,Ge中的一种或者多种；
1<a<12；0.2<b<4；2<c<14；
x取值范围为0.01<x<0.95；
Li a M b S c与Se1-x S x的质量比为1：(1-9)。
2.根据权利要求1所述的硒硫固溶体正极材料，其特征在于，所述Li a M b S c选自Li3PS4，Li6PClS5，Li7P3S11或Li10GeP2S12结构式。
3.根据权利要求1或2所述的硒硫固溶体正极材料，其特征在于，所述Se1-x S x选自Se0.5S0.5、Se0.33S0.67、Se0.25S0.75或Se0.2S0.8结构式。
4.权利要求1-3任一所述硒硫固溶体正极材料的制备方法，其特征在于，包括：
方式一：在石英管内，以一定的化学计量比加入混合均匀的单质硒和单质硫进行共熔反应，同时在共熔反应过程中加入Li a M b S c硫化物电解质材料，混匀，即得；
或，方式二：在石英管内，以一定的化学计量比加入混合均匀的单质硒和单质硫进行共熔反应，同时在反应后加入Li a M b S c硫化物电解质材料，混匀，即得；
或，方式三：在石英管内，向Se1-x S x材料中加入Li a M b S c硫化物电解质材料，混匀，即得。
5.一种碳复合的硒硫固溶体正极材料，其特征在于，由包括碳材料、权利要求1-3任一所述硒硫固溶体正极材料制得。
6.根据权利要求5所述的正极材料，其特征在于，还包括导电碳和/或无机陶瓷固态电解质。
7.一种无机全固态锂-硒硫电池，其特征在于，包括：权利要求1-3任一所述硒硫固溶体正极材料和/或权利要求5或6所述碳复合的硒硫固溶体正极材料、锂或者锂合金负极以及无机陶瓷固态电解质。
8.根据权利要求7所述的电池，其特征在于，所述锂合金负极选自锂与铟、硅、锡、锗、铋、锌、铝、钠、镁、铁中的一种或者多种，合金中锂含量在3％～90％之间；
和/或，所述无机陶瓷固态电解质为无机硫化物、氧化物或LiPON。
9.一种无机全固态锂-硒硫电池的制备方法，其特征在于，包括：采用模具把无机陶瓷固态电解质在冷压或者热压条件下压制成片，压力为5～350MPa，冷压温度为室温，热压温度为50～550摄氏度；把硒硫正极极片放置于压制好的无机陶瓷电解质片的一侧，同样采用冷压或者热压条件把二者压制成一体，压力为5～450MPa，冷压温度为室温，热压温度为50～350摄氏度；随后在无机陶瓷电解质片的另一侧加入锂或锂合金负极，采用冷压条件把负极与无机陶瓷电解质压在一块，压力为0.5～15MPa；最后把该三明治结构的片组装成电池。
10.权利要求7或8所述无机全固态锂-硒硫电池在大规模能量储存、电动式交通工具、便携式电子设备、电动工具或可穿戴设备领中的应用域。
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