摘要：目的 锂离子电池极片辊压褶皱显著影响极片质量和生产效率，本文旨在探究锂离子电池极片辊压后褶皱的产生机制及辊压工艺参数对褶皱的影响规律。方法 提出解决极片辊压仿真尺度差异问题的建模方法并对辊压过程进行仿真分析，针对极片褶皱产生机制和轧辊辊径、下压量、前后张力等工艺参数对极片辊压褶皱的影响规律进行探讨。结果 极片辊压仿真与实验结果取得了良好一致性，揭示了极片褶皱的产生机制：无张力时极片褶皱形式以涂覆区沿宽度方向的大周期波纹为主，有张力时极片褶皱以交界区鱼刺状褶皱为主；增大辊径有利于改善起皱问题，下压量越大褶皱越严重，增加后张力有利于减轻褶皱，张力过大会导致涂覆区褶皱加剧，且可能导致极片断带题。结论 辊压工艺参数对极片褶皱问题有明显影响，本文提出的有限元仿真方法可以为辊压工艺参数优化提供指导。
关键词：锂离子电池；辊压/轧制；极片；有限元仿真；褶皱
Simulation and process analysis of calendering wrinkles of lithium-ion battery electrodes
LAN,Shuhuai
(Shanghai Zhizhen New Energy Co., Ltd, Shanghai 200240, China)
Abstract: The paper aims to investigate the mechanism of wrinkling and the effect of calendering process parameters on the wrinkling of Li-ion battery electrodes after calendering. A simulation model is proposed to solve the problem of size differences in the calendering simulation. The mechanism of wrinkles generation and the effect of the roll diameter, compaction rate, front and back tension on the wrinkling of Li-ion battery electrodes is investigated using FEM Explicit Dynamics Methods. The electrode calendering simulation is in agreement with the experimental results, revealing the mechanism of electrode wrinkles generation: the wrinkles of the electrode are mainly in the form of large wavelength corrugations along the width of the coating area without tension, and the wrinkles of the electrode mainly in the form of fishbone wrinkles in the junction area with tension. Increasing the roll diameter is helpful to improve the wrinkling problem, increasing compaction rate results in more severe wrinkles; increasing the back tension is helpful to reduce the wrinkles, but excessive tension can cause severe wrinkling in the coating area and may lead to tearing of the electrode. The calendering process parameters
have a significant impact on the the wrinkles and finite element simulation can provide guidance for the optimization of process parameters.
Keywords: lithium ion battery; calendering; electrode; finite element simulation; wrinkles
随着电动汽车市场的不断增长，锂离子电池的需求急剧增加，预计到2027年其市场规模将达到875亿美元[1, 2]。锂离子电池的制造过程大致可以分为三个主要步骤：极片制造、电池组装和电池电化学活化[3]，其中极片的制造是锂离子电池制造最核心部分，包括制浆、涂布、干燥、辊压等关键工序。电极制造过程影响正负电极的孔隙率、厚度、密度，以及导电网络、黏结网络等微结构，决定了锂离子电池的性能[4]。辊压工艺是极片制造的最后一道工序，将经过涂布和干燥后的正负极活性材料压实，增加锂离子电池的体积能量密度，对提升电动汽车的续航里程具有重要意义。此外，辊压工序还改变了电极微结构，增强正负极的接触和电解液润湿能力，从而增加导电与导热能力，改善电池的长期循环稳定性与电化学性能[5-7]。
在辊压工艺过程中，锂电池极片厚度差异导致涂覆区与极耳区变形不均匀，极易发生褶皱、翘曲等问题，严重影响极片质量和后续切割、堆叠、活化等生产工序。现有工艺中一般采用
大张力减轻极片褶皱问题，但在高速辊压情况下，使用大张力除皱易导致极片撕裂、断带，严重影响连续生产效率。
目前极片辊压工艺研究主要着重于锂离子电池极片辊压后厚度一致性。张俊鹏等[8]通过分析辊压后涂层与集流体形貌特征，发现辊压显著增加了活性颗粒密度，导致涂层碳胶相压缩、活性颗粒破碎，活性颗粒嵌入集流体表面，并推导构建了辊压单位轧制力与涂层厚度、压实密度的关系模型；刘斌斌等[9]利用有限元方法分析了四辊辊压机工作辊辊径、支撑辊辊径、辊身长度及弯辊力对极片厚度一致性的影响规律，研究表明四辊辊压机代替二辊辊压机应用于锂电池极片辊压具有可行性，有助于改善极片厚度一致性差和辊压宽度窄的问题；国思茗等[10]认为压辊的挠曲变形是造成锂离子电池极片厚度不一致的根本原因，通过理论分析的方法探究了不同压力、不同截面的压辊的挠曲变形与弹性变形；关玉明等[11]对传统辊压机进行结构优化改进，在压辊两端安装轴承座与两组施力不同的液压缸，结果显示结构优化后的辊压机压制后的极片厚度均匀性得到改善。Günther等[12]系统性地总结了辊压工艺产生的极片缺陷，即几何形状缺陷、结构缺陷和机械缺陷，其中几何形状缺陷影响最大，主要表现为极片活性材料涂覆区域与集流体区域辊压后出现周期性波浪、褶皱、压花和弯曲等变形行为。辊压产生的极片形状缺陷不仅影响了后续工序的正常进行，对电池的电化学性能、电池
安全性也有不利影响；Mayer等[13]分析了不同压实率、张力下的电池极片的延展率和面外变形量，发现压实率越大极片变形越大，而张力对极片变形影响不明显，未涂覆活性材料的留白区会限制极片涂布区辊压后延展，导致更明显的褶皱问题。
通过文献调研，针对极片辊压褶皱的产生原因和工艺参数的研究较少。由于辊压工艺参数对极片褶皱等形状缺陷的影响规律及机制尚不明确，现有制造过程中除皱依赖工作人员经验，存在工作人员劳动量大、生产设备参数调试周期长、浪费原材料多等诸多问题。为此，本文针对极片辊压过程开展仿真分析，探究辊压工艺的关键参数对极片起皱现象的影响规律，为锂电池极片辊压工艺参数优化提供指导。
1 辊压工艺建模
1.1 辊压工艺过程分析
辊压是极片制造过程中最重要的环节之一，该工序利用双辊辊压机，轧辊的直径通常为600-1000 mm，以30-100 m/min的线速度将电池极片压缩到目标厚度。国内的锂离子电池制造企业大多采用常温辊压的方式[14]，如图1所示，在实际生产过程中，为了避免辊压后的极片表面产生波浪边、褶皱等缺陷，需要在辊压机前后对极片施加较大的张力。
图1 锂离子电池极片辊压工艺示意图
Fig.1 Schematic diagram of lithium-ion battery electrodes calendering process
锂离子电池极片的结构及辊压后的褶皱缺陷如图2所示，集流体箔材表面涂覆活性材料，如三元锂、石墨等，涂覆厚度一般为几十到几百微米，集流体箔材表面未涂覆活性材料的区域称作极耳区，厚度低至12 μm。涂覆区和极耳区存在很大的厚度差异，导致在辊压过程中，极耳区不能接触到轧辊，两部分所受到辊压载荷不一致，辊压后产生延展量差异，进而在交界区域产生褶皱等缺陷。辊压时阴极锂离子活性材料的辊压线载荷超过1000 N/mm，远大于石墨阳极的辊压线载荷[7]，阴极极片受力更大，变形起皱问题更加显著，因此本文针对阴极极片开展相关研究。
图2 锂离子电池阴极极片辊压褶皱
Fig.2 Wrinkling of cathode electrodes after calendering
1.2 有限元仿真模型设置
为探究锂离子电池极片辊压褶皱的形成机制以及辊压工艺参数对褶皱问题的影响规律，需建立准确的有限元仿真模型，本文采用Abaqus显式动力学方法对极片辊压过程开展仿真分析。
图3 锂离子电池极片辊压仿真模型
Fig.3 Simulation model of the lithium-ion battery electrode
尺度差异是极片辊压仿真模型建立面临的主要挑战。极片在辊压后产生褶皱的最小高度通常小于0.1 mm，为保证极片辊压褶皱的仿真精度，仿真模型的最小网格尺寸应小于褶皱的高度。此外，极片厚度最薄处低至12 μm，而极片宽度、轧辊直径通常可达几百毫米，轧辊、极片的尺度差异很大，网格尺寸过小导致模型网格数量庞大，计算时间过长。
为解决上述问题，本文首先提出以下简化假设：考虑到轧辊刚度远大于活性材料，在辊压过程中轧辊的挠曲变形量小于2 μm[10]，与涂覆区和极耳区的厚度差异相比影响很小，且轧辊尺寸大、网格数量多，导致仿真计算时间过长，因此将轧辊设置为解析刚体。为兼顾褶皱仿真精度与计算时间，采用网格细化方法对辊压褶皱出现的区域局部加密处理，如图3所示。模型最小网格尺寸为0.05 mm、网格类型为C3D8I，网格总数为195244。极片模型的长度为150 mm，涂覆区宽度为10 mm，使用对称边界条件，极耳区宽度为20 mm，集流体铝箔厚度为12 μm，活性材料涂覆厚度为100 μm。集流体铝箔采用弹塑性材料模型，活性材料的辊压压实行为使用可压碎泡沫模型描述[15]。
极片辊压速度设置为60 m/min，张力施加在极片前后端面。对轧辊施加位移边界条件以控制下压量，施加速度边界条件以实现对连续辊压过程的模拟。
2结果与分析
2.1 褶皱形成过程实验与仿真对比
采用1.2中建立的仿真模型，首先分别探究了极片在不施加前后张力、施加前后张力两种不同条件下辊压后的变形情况。为验证仿真结果的可靠性，分别在无前后张力和有前后张力两种条件下开展了极片辊压实验。本实验中，轧辊直径80 mm，极片宽度100 mm，极片活性材料为NCM-111，涂覆区宽度60 mm，极耳区宽度20 mm，极片总厚度180mm。前后张力大小均为10N，辊压速度0.5 m/min，辊压载荷30000 N。
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