科技创新导报 Science and Technology Innovation Herald
科技创新导报47
核材料衡算的不平衡差（(M a t e r i a l Un a c c o u n t e d For，下称MUF）统计评估是国家核材料管制和国际核保障的主要技术措施，是探知核材料被盗、丢失和非法转用的重要依据。核设施为了满足国家核材料管制的要求，对所持有的核材料进行衡算管理和建立核材料衡算账目系统，并按规定，向国家提交核材料衡算报告。按照核材料衡算管理要求，核设施应对账目存量和实物存量的差值，即M U F值进 行统计评估。在M U F 统计评估的基础上，核设施可对期末
账目存量进行MUF值调整，即用期末实物盘存的存量作为下一个平衡周期的期初账目存量。MUF评估是设施进行MUF
值调整的依据，如MUF 评估结果表明真MUF值不为零时，核设施不能简单地对M U F 值进行调整，应及时地追查真M UF值不为零的原因，排除M UF值掩盖核材料的丢失、被盗窃或非法转用的可能性。
核材料衡算是对在一定区域内(核材料平衡区，下称M BA)和指定的周期内(核材料平衡周期，下称M BP)，所存在的核材料存量是否平衡的计算。为便于进行核材料衡算，核设施应划分M BA，以M BA为基
础进行核材料衡算。应在核材料衡算的过程中对进出一个M BA的核材料进行核材料流量的测量；在M BP的期末，对一个M BA 的核材料进行实物盘存，而且根据《中华人民共和国核材料管制条例》（下称《条例》）的要求，核材料流量和核材料实物盘存量均应是实际测量值。M BP期末的核材料账面存量和实物存量之间的差值称为不平衡差，即M UF值。M UF值反映了设施核材料衡算的质量与控制性能，是对设施核材料衡算进行定量评估的关键指标。 在我国核材料管制的实践中，核设施通常采用下述核材料衡算及评价的方法。
(1)核材料衡算采用闭合平衡方法，在平衡周期末进行实物盘存，并由期末的核材料账面存量和实物存量之间的差值计算MUF值。
(2)MUF值大于其标准偏差（δ（MUF））的2倍时，就认为核材料未达到闭合平衡的要求，并存在核材料的丢失、盗窃或非法转用的可能性。此时，核材料许可证持有单位应向“全国核材料管制办公室”（下称办公室）报告，并要求出核材料未达到闭合平衡要求的原因和制定下一步整改的措施。办公室有权追查，并视情况做出处理。
(3)核材料许可证持有单位应确定测量系统的误差，并计算M UF值的相对标准偏差，当结果超过表1限值标准时，核材料许可证持有单位应改进分析测量系统。
许可证持有单位应采用批准的分析测量方法和标准，达到规定的衡算误差要求，保持核材料收支平衡。
DOI：10.16660/j k i.1674-098X.2016.13.047
核材料衡算的不平衡差评价
高雪梅
(国家核安保技术中心 北京 100037)
摘 要：核材料衡算过程中对不平衡差（MUF）的评估是国内核材料管制的主要技术措施之一。MUF评估是探知核材料被盗、丢失和非法转用的重要依据。该文叙述了国内核材料管制对核设施核材料测量误差和闭合衡算的不平衡差相对标准偏差限值的要求、IAEA的核保障探测目标和MUF评价要求、IAEA的保障采用的措施与国内的管制规定的要求方面存在的区别、核材料平衡结算与MUF误差方差计算的概念与方法。作者也在总结当前国内散料核设施核材料管制实践的基础上，提出了对核材料衡算MUF评价存在问题的分析与看法。
关键词：核材料衡算 MUF评价 保障监督 核材料管制中图分类号：TL32
文献标识码：A
文章编号：1674-098X(2016)05(a)-0047-04
设施类型
δ(MUF)(%)铀同位素浓缩0.2铀加工0.3钚加工0.5铀后处理0.8Pu后处理
1.0
表1 各类设施的核材料闭合衡算不平衡差的相对标准偏差限值情况顺序
说明
1OLUM 真MUF值大于零，但小于目标量M 2OLMU 真MUF值大于零，并且不排除为M 3OMLU 真MUF值大于目标量M
4LOMU 真MUF评估的不确定度太大，无法确定真MUF值与零和目标量M的关系
5LOUM 真MUF值小于目标量，并且不排除为零6
LUOM
真MUF值小于零
注：δ(MUF)(%)为衡算全过程中的MUF值的相对标准偏差，用总量的百分数表示。
表2 置信区间评估说明
. All Rights Reserved.计委大院
如表1所示，《条例》的细则规定了铀后处理设施的δ（MUF）值为0.8%，P u后处理设施的δ（MUF）为1%。该要求与国际原子能机构（下称IA EA）的要求基本一致。但是，根据IA EA对大型商业后处理设施保障监督的实践经验，即使核设施达到了这个闭合衡算M UF要求，仍然需要采用许多例如无人值守的监视系统才能满足保障监督的探测目标量和及时性的要求。
1 测量误差
为了达到核材料衡算的要求，散料核设施（下称BH F）通常使用破坏性分析(下称DA)和非破坏性分析(下称N DA)两类技术测量核材料。DA技术要求测量取自核材料的有代表性的同性质材料的样品，测量过程会消耗一些样品。通常，DA技术测量的不确定度较好，是一种高质量的测量方法。但是，缺点是需要较长的时间才能得到测量结果。而N DA技术无需取样，可用于测量均匀的或非均匀的核材料，实现快速测量，但是，缺点是测量不确定度较差。
对于每种测量方法，由于测量的波动性或固定的偏差，产生测量误差。测量误差反映了测量方法的系
统误差和统计误差。实物存量的不确定度取决于存量差（I n v e n t o r y D i f fere nc e s，下称ID），ID值是基于对材料测量和测量不确定度的评估。复杂的核设施需要许多测量系统，综合来自多种测量技术的误差可确定ID的不确定度sigma ID (σID)。这个σID反映了核保障测量系统的探知丢失的能力。
2 IAEA的核保障探测目标和核材料衡算的M U F评价要求
IA E A核实当事国的申报，确保及时发现在生产、使用、运输或存储核材料过程中转用处于保障监督下的核材料。
I A E A保障监督既关注探知“突然”转用一个显著量(1S Q)的核材料，也关注在一年内“持续”转用1S Q的核材料。“突然”转用意味着一次转用大量的核材料，“持续”转用则是长期地每次转用少量材料。对于分离P u，1S Q定为8公斤，是制造一个核武器所需核材料的估计值。分离P u的转换时间定为1个月，是由8公斤分离P u制造一个核爆装置所需时间的估计值。IA EA的保障监督体系应能够在规定的转换时间内和低于5%的误报率情况下，探知转用1S Q的核材料。因此，IA EA对后处理设施的保障方案规定每月要进行中期存量核实视察（I I V）和核材料存量变更的结算，同时，I A E A规定核材料平衡周期（M BP）为1年，每年要进行年度实物存量核实（PI V）视察和本平衡周期的核材料衡算MUF评价，通过执行包括MUF评价在内的核设施保障方案的有效性评估，确保满足探知“突然”转用的及时性目标和探知“持续”转用的年度定量探测目标。通常，I A E A的实物存量核实视察要求工厂停产并清洗设备。
一个每年处理乏燃料的能力为800 TH M（吨重金属）的商业后处理设施，假设1%的重金属为P u，则每年P u的通过量为8 t或每月0.67 t。因此，1S Q的P u量小于每月通过量的1.2%。
I A E A选择高探测概率探测1S Q的丢失，误报概率小于5%。基于统计原理，I D的不确定度应为0.25～0.333 S Q。为满足这些要求，平衡结算时传递的σI D或与估算的I D相关的测量不确定度不能超过2.42公斤，即小于上述商业后处理设施月通过量的0.36%，小于年通过量的0.03%。这个测量不确定度目标是现有的P u分析测量设备的精度难于达到的。即使采用更加准确的DA技术能满足1S Q的定量探测目标，设施应用慢速的DA技术难于按月进行核材料平衡结算，因此对达到核保障结论的及时性目标是个重大的挑战。事实上，IA EA的2010年国际目标值对钚元素浓度的热室条件同位素稀释法测量不确定度为±0.42%，而混合式K-边界/X射线荧光密度计为±0.94%。
另一个困难是为满足按月及时进行核材料平衡结算，强制要求核设施使用在线测量，这会增加测量不确定度。此外，测量一些工艺管线，以及例如手套箱等设备内核材料的存量测量也面临挑战。如采用在线核材料实物盘存系统，也必须考虑可靠性、费效比和有效性。
近年来，在处理散料的核材料平衡区内采用近实时衡算(下称N R TA)的方法，由设施营运人员将该平衡区的核材料物项存量和存量变化数据按照要求提交给IA EA，在近实时基础上IA EA独立收集核材料存量和存量变化数据，使得能够达到更高频率的进行存量核实和平衡结算。根据近N RTA方法，在实
物盘存中，如果无法用测量方法确定工艺过程中核材料存量时，可依据经证实的技术，估算每个设备内的核材料存量和不确定度。N RTA也包括在战略点上采用封隔/监视措施以及过程的无人值守监控措施，以确保在正常运行状态下，实现N RTA的在线核材料实物盘存测量能力，乏燃料后处理设施还采用混合式K-边界/X射线荧光密度计等快速测量方法测量乏燃料溶解液中的P u浓度。值得注意的是，IAEA提出了“Safeg uards by De sig n”（保障监督始于设计）的概念。根据这一概念，必须由工艺设计和核保障措施设计两方面的人员充分合作，确保核保障措施在核设施的设计阶段得到落实。此外，核设施在采用任何新的核保障技术前，应证实并测试该技术是可靠、易于维护、能够由监督方独立验证、并满足数据质量规范的。
3 IAEA的保障措施与国内的管制要求的区别
尽管IA EA的核保障系统与国内核材料管制系统在许多方面具有共性，但是国际核保障与国内核材料管制的对象和性质有所不同。国内核材料管制工作的重点在于阻止通过直接的或通过破坏核设施的手段，实现偷盗、非法利用或者破坏核材料。将实物保护措施与传统核材料的衡算与控制措施整合在一起，是国内核材料管制的关键要素。然而，
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I A E A的核保障的目标是通过核实当事国的申报，探知当事国转用1S Q的核材料，用于推进军事目的或者其他未知目的。因此，国际核保障关注的重点是核实当事国对核材料以及核活动的申报以及核实不存在未申报的核材料和核活动。由于上述目标不同，尽管国内核材料管制和国际核保障两种系统采用一些共同的技术手段，例如，核实核材料的账目与记录的一致性、现场核材料物项清点和标识核实以及访谈工作人员等。但是，在使用核材料的现场测量和封隔/监视等技术手段的程度上，采用针对探知未申报核材料和核活动的措施方面，两者有明显的区别，例如：
(1)在核材料衡算方面，IA EA的核保障的理念侧重于采用技术手段核实核材料的流量与实物库存与当事国申报量的一致性，并得到独立的结论；而国内核材料管制，除了检查核材料以外，还侧重于检查核材料衡算管理的实践是否遵守了核设施在“核材料账目与衡算管理实施计划”所做的承诺。
(2)由于I A E A的视察员独立核实核材料的流量与实物库存，因此，在MUF评价过程中，不仅要考虑核设施测量系统对核材料的测量误差，还应考虑视察员测量系统对核材料的测量误差。
4 核材料平衡结算与M U F方差计算的概念与方法[1]
4.1 核材料平衡结算
对于在一个M BP内的一个M BA的M UF值，可用核材料平衡结算公式得到，即：
MUF=PB+X-Y-PE (1)式中：PB为MBP期初核材料的实物存量；
X为M BP内所有核材料的增加量的总和；
遗作惨剧1里香Y为M BP内所有核材料的减少量的总和；
PE为MBP期末核材料的实物存量。
上述核材料平衡结算公式中的各项都应是通过测量得到的。由于核材料测量存在测量误差，因此，对于散料设施，MUF值一般不等于零。由MUF值计算公式所得到的MUF值，即设施所申报的MUF值实际是MUF观测值，它是具有MUF值测量不确定度的随机变量，是对真MUF值的估计。真MUF值应是对MUF观测值扣除MUF值测量误差σ
MU F
后的实际不明材料量。应通过统计
分析方法，用MUF观测值和σ
M UF
作统计分析，从而估算真MUF 值。
4.2 M U F值的测量方差V(M U F)的计算
MUF值的测量方差V(MUF)是MUF值的随机误差方差
V
r (MUF)、MUF值短期系统方差V
g
(M UF)和MUF值的长
期系统误差方差V
s
(MUF)之和。
V(MUF)=V
杜邦分析法
r (MUF)+V
g
(MUF)+V
s
(MUF) (2)
4.2.1 符号说明
X
k q p t ：材料层k的元素总量。该元素量的测量方法分析
为总体测量方法q，取样的材料类型为p，分析方法为t。
若在某一层内，存在短期系统误差时，则用括弧表示某
个“条件i”下所测量的总元素量，例如用X
k q p x(i)
表示在k层，
用分析方法在条件(i)所测量的总元素量；用X
k q(i)p t
表示k
层，用总体测量方法q在条件(i)所测量的总元素量。
δ：测量的相对标准偏差，其下标为所规定的各类相对
标准偏差。其中s、g、r为δ的第一个下标，其中s表示长期系
统误差；g为短期系统误差；r为随机误差。其中q、p、t为δ的
第二个下标，如果表示总体测量的δ，那么p和t用黑点“·”
表示，例如，δ
r·p·
表示取样方法p的随机误差的相对标准偏
差。
：在材料层k，每批物料的物项数目。
：在材料层k，物料的批数目。
：在材料层k，每批物料所取的样品数目。
：在材料层k，每个样品的分析次数。
K：设施核材料层数目。
V(…)表示括弧内材料的方差，例如()为k层元素量的测
量方差，()为MUF值的测量方差。V的下标s、g、r的规定同
δ的下标。
4.2.2 MUF值的随机误差方差V
r
(MUF)计算
对于某材料层k，总元素量的随机误差方差V
r
()用下
式计算：
r
()=2(2
..
/+2
r.p.
/+2/
) (3)
而设施MUF值的随机误差方差()则是k层总元
素的随机误差方差()的总和。
)
(
)
(
1
kqpt
k
k
r
r
X
rbd-505V
MUF
V∑
=
=(4)
4.2.3 MUF值的短期系统误差方差()计算
M U F值的短期系统误差方差是总体测量、分析和取样
的短期系统误差方差分项之和，即：
(5)
式中
()··
、
·()·
和
··()
分别为每个总体测量q、每个
取样方法P和每个分析方法t在其相应的(i)条件下所测量的
核材料总量，其计算方法分别见式(6)、(7)和(8)。
()··
(6)
··()∑
=
=
k
k
i
kqpt
k
永明体
X
A
1
)(
(7)
·()·
∑
=
=
k
k
t i
kqp
k
X
A
1
)((8)
在式(6)～(8)中，对于调入层(原料层)和期初层=+1，
而对于调出层(产出层)和期末层=-1。
4.2.4 MUF值的长期系统误差方差
s
()计算
M U F值的长期系统误差方差是总体测量，分析和取样
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的长期系统误差方差分项之和，即：
(9)
式中，，和分别为每个总体测量q、每个取样
方法p 和每个分析方法t所测量的核材料总量，其计算方法分别为式（10）、（11）、（12）。
(10)∑==k
k kqpt k p X A M 1..
(11)∑=⋅⋅=k
k kqpt k t X A M 1
(12)
式中的符号规定同式(6)～(8)。
4.3 M U F值的统计评估
M U F 评估就是用M U F 观测值和M U F 值测量误差MUF
作统计分析，对真MUF值作估计。用显著性检验和置
信区间方法进行统计评估。
4.3.1 MUF值的显著性检验
在零假设条件下，M U F 值作为随机变量应为具有零平均值及其测量方差的正态分布，其平均值即期待值是真M U F 值。采用零假设检验对真M U F 值进行估计，评估真MUF值为零的假设是否成立。
选取显著性水平α值，由正态分布坐标及面积表查出t α。
根据M UF值和M U F 测量方差V(MU F)，由)
(MUF V MUF t =
计算t值，并进行显著性检验。若t >t α，则应拒绝M U F平均值(即真MUF值)为零的假设。对MUF值而言，只有M UF值为大的正值表明可能存在核材料的转用，因此，在M U F 值显著性检验采用单边检验，即在t>t α时，表明真MUF值>0，存在核材料的转用的可能性。
4.3.2 MUF值的置信区间
假设随机变量MUF值是具有其方差V(MUF)的正态分布，MUF 观测值是对真MUF值的估计，即MUF观测值的期望值是真MUF值。可以根据MUF观测值及其测量误差，建立真MUF值的置信区间以对真MUF值进行估计。从核保障出发，置信区间将相关于零(即无核材料转用)和目标M 两个值作置信区间。选取置信数(1-α)，由正态分布坐标及面积表查出
2
1-
t 值并计算置信区间的上下限和：
)(21MUF V t MUF L -
-=
(13))(2
1MUF V t MUF U -
+=
(14)
以元素量为刻度作水平坐标，标出零、L、U和目标量M，根据这4个数值的排列顺序的6种情况进行对真MUF值的评估，如表2所示。其中情况1～3，真MUF值小于零或等于零的假设被拒绝。
5 对国内核材料衡算M U F评价存在问题的分析和看法
通过对国内现有BHF的核材料衡算实践进行分析总结，可归纳出下述核材料衡算MUF评价仍然存在的问题。
(1)在《条例》及其细则中虽然对于核材料衡算M U F 评价提出了总体要求，但是未对M U F值贡献的各种测量误差的计算做相应的规定，也未发布相关导则指导各种不同类
型核设施的核材料衡算人员进行M U F 评价工作。国外核工业发达国家和I A E A 对δ(M U F)有明确的定义，例如：美国N RC 将δ(M U F)定义为σ(M U F)/通过量，而I A E A 将δ(M U F)规定为σ(M U F)/通过量或存量（选择通过量和存量中的较大值）。而我国的《条例》及其实施细则仅提到δ（MUF）(%)为衡算全过程中的MUF值的相对标准偏差，用总量的百分数表示(见表1注释)。但是，该注释未明确解释总量的定义。目前正在使用的各种核材料管制相关导则也没有涉及评估方法学和指导原则。
(2)有些核设施的相关管理人员对MUF评估工作的方法和意义认识不够，导致整体相关的知识有限，迫切需要系统培训及相关的导则和技术标准出台。负责衡算的工作人员对测量系统和测量系统的数据质量对MUF值的误差传递方法了解很少，无法根据核材料衡算要求向测量人员提出相应的要求。
(3)对于存在大量非均匀物料，例如，中间产品、废料和放射性废物等的核设施，仍然存在不能及时将相关物料转化为易于测量的形态现象，使得不能有效降低相关材料层的测量误差。
(4)在M U F 评估过程中，也发现有些核设施的称重对MUF值的贡献比重较大，远远高于其他分析和取样方法对MUF值的影响。核设施应重视总体测量所使用的衡器的性能指标和日常刻度维护工作，以降低衡器测量误差对M UF 值的贡献。
(5)由于后处理厂工艺的复杂，放射性强，需要引入大量的在线测量系统。设计、制造、调试、运行这些测量系统需要大量的资源投入和运行维护经验。在逐项确定对MUF值的误差贡献时，需要在调试和运行两个阶段进行复杂的刻度和试验工作。
参考文献
[1] Statistic al Conc epts and Te ch n iques for IA EA
Sa feg uards[Z].1998.
[2] 刘宏斌，郜强.国际目标值在设施核材料衡算管理中的应
用[J].中国原子能科学研究院年报,2012(1):225.
[3] 吕峰.研究单位核材料衡算管理技术报告[J].中国原子能
科学研究院年报,1989(00):218.
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