(19)中华人民共和国国家知识产权局
(12)发明专利申请
(10)申请公布号 (43)申请公布日 (21)申请号 202011520575.8
(22)申请日 2020.12.21
(71)申请人 南京工程学院
地址 211167 江苏省南京市江宁区科技园库克曲线
弘景大道1号南京工程学院
(72)发明人 吴超 李华冠 张旭 张博森
权静茹 霍可心
(74)专利代理机构 南京源古知识产权代理事务
所(普通合伙) 32300
代理人 马晓辉
(51)Int.Cl.
C04B 35/582(2006.01)
C04B 35/81(2006.01)
C04B 35/622(2006.01)
C04B 35/626(2006.01)
C04B 35/638(2006.01)C04B 35/64(2006.01)
(54)发明名称一种Si 3N 4晶须增韧的高导热AlN陶瓷基板和制备方法(57)摘要本发明提供了一种Si 3N 4晶须增韧的高导热AlN陶瓷基板和制备方法。制备方法，包括以下步骤：第一步：将氮化铝粉体、氧化钇、聚氮硅烷纤维、聚乙二醇缩丁醛、聚乙二醇和乙醇进行混合，在水浴下得到混合料浆；第二步： 将混合料浆放入聚四氟乙烯罐中球磨，第三步：将球磨后料浆进行过筛除泡后得到流延浆料；第四步：流延浆料经过流延工艺得到复相陶瓷胶片；第五步：将第四步得到的复相陶瓷胶片进入脱脂炉内进行排胶，得到复相陶瓷的素片；第六步：将第五步中得到的复相陶瓷的素片在氮气气氛下烧结，得到产品。本发明在尽可能不影响氮化铝热导率的条件下，借助晶须桥联、拔出和裂纹偏转作用，提高氮化铝陶瓷的断裂韧性，提高氮化铝基片的可靠
性。权利要求书1页 说明书4页 附图3页CN 112745126 A 2021.05.04
C N 112745126
A
1.一种Si 3N 4晶须增韧的高导热AlN陶瓷基板的制备方法，包括以下步骤：第一步：将氮化铝粉体、氧化钇、聚氮硅烷纤维、聚乙二醇缩丁醛、聚乙二醇和乙醇进行混合，在水浴下得到混合料浆；第二步：将混合料浆放入聚四氟乙烯罐中球磨，第三步：将球磨后料浆进行过筛除泡后得到流延浆料；第四步：流延浆料经过流延工艺得到复相陶瓷胶片；第五步：将第四步得到的复相陶瓷胶片进入脱脂炉内进行排胶，得到复相陶瓷的素片；第六步：将第五步中得到的复相陶瓷的素片在氮气气氛下烧结，得到产品。
2.如权利要求1所述的方法，其特征在于：所述氮化铝粉体的平均粒径为0.9‑1.1μm；所述氮化钇的平均粒径为0.4‑0.6μm；所述聚氮硅烷纤维直径为0.9‑1.1μm，长度平均为45‑55μm；所述聚乙二醇缩丁醛的聚合度为2000~2100；所述聚乙二醇的分子量为3600‑4400。
3.如权利要求1所述的方法，其特征在于：所述铝粉体、氧化钇、聚氮硅烷纤维、聚乙二醇缩丁醛、聚乙二醇和乙醇的质量比为：0.9‑1.1:0.02‑0.04:0.09‑0.11:2.7‑3.3:1.8‑
2.2:18‑22。
4.如权利要求1所述的方法，其特征在于：在第一步中，水浴的温度为65‑75℃，通过磁力搅拌得到混合料浆。
5.如权利要求4所述的方法，其特征在于：所述磁力搅拌为0.9‑1.1小时。
6.如权利要求1‑5任一权利要求所述的方法，其特征在于：在第二步中，所述球磨的时间为7‑9小时，所述球磨的介质为氮化铝球。
7.如权利要求1‑5任一权利要求所述的方法，其特征在于：在第五步中，所述排胶的温度为450‑500℃，所述排胶时间为7‑9小时，升温速率为27‑33℃每小时。
8.如权利要求1‑5任一权利要求所述的方法，其特征在于：在第六步中：所述烧结的条件为：1780℃~1830℃条件下烧结4‑8h。
9.如权利要求8所述的方法，其特征在于；在烧结过程中，升温速度为升温速度为0‑800℃升温速率为9‑11℃/分钟，800℃时保温2‑4h，800℃以上升温速率为4‑6℃/分钟。
10.一种使用如权利要求1‑9任一权利要求所述的方法制备的Si3N4晶须增韧的高导热AlN陶瓷基板，其特征在于：由氮化铝基体和氮化硅晶须构成，其中，氮化硅晶须的质量比2wt.%。 权 利 要 求 书1/1页CN 112745126 A
一种Si
3N
4
晶须增韧的高导热AlN陶瓷基板和制备方法
技术领域
陶瓷基片
[0001]本发明属于晶须增韧陶瓷基片材料领域。涉及一种Si
3N
浙江省人口与计划生育条例20144
晶须增韧的高导热AlN陶
瓷基板和制备方法。
背景技术
[0002]随着大规模集成电路的发展，人们对于封装用基片的要求也越来越严格。其中，高电阻率、高热导率和低介电常数是集成电路对封装用基片的最基本要求。封装用基片还应与硅片具有良好的热匹配、易成型、高表面平整度、易金属化、易加工、低成本等特点和一定的力学性能。
[0003]氮化铝（AlN）作为一种综合性能优良新型的先进陶瓷材料，具有优良的热传导性，可靠的电绝缘性，低的介电常数和介电损耗，无毒以及与硅相匹配的热膨胀系数等一系列优良特性，被认为是新一代高集程度半导体基片和电子器件封装的理想材料，受到了国内外研究者的广泛重视。在理论上，AlN的热导率为320W/(m·K)，工业上实际制备的多晶氮化
铝的热导率也可达100
~250 W/(m)，该数值是传统基片材料氧化铝热导率的5倍～10倍；但
强共价键的存在大大降低了氮化铝陶瓷的断裂韧性，使其在高功率LED照明和大功率集成电路的冷热交替服役环境中的可靠性大幅下降。
[0004]氮化硅与氮化铝陶瓷有良好的物理化学性能相容性，单晶理论热导率达400W/ (m·K)，受限于制备工艺，其商用制品热导率仅为80~100 W/(m·K)；但其力学性能优异，弯
曲强度可达600
~800MPa，断裂任性为7
~
9MPa·m1/2。随着氮化硅产业的发展，其晶须产品逐
渐成为一种潜在的陶瓷增强体，相比碳纤维具有更加优异的绝缘性能，可以用于电子封装陶瓷的增韧。因此，本发明的目的在于尽可能不影响氮化铝陶瓷热导率的基础上，引入氮化硅晶须改善基体陶瓷的韧性，改善氮化铝陶瓷的服役可靠性。
发明内容
[0005]1、所要解决的技术问题：
工业上实际制备的多晶氮化铝热导率 ，但是强共价键的存在降低了氮化铝陶瓷的断裂韧性。由于目前高功率电子封装基板用氮化铝断裂韧性较差，无法实现高低温转换的高可靠性需求
2、技术方案：
针对目前高功率电子封装基板用氮化铝断裂韧性较差，无法实现高低温转换的高
可靠性需求，本发明提供了一种Si
3N
4
晶须增韧的高导热AlN陶瓷基板的制备方法，包括以下
步骤：第一步：将氮化铝粉体、氧化钇、聚氮硅烷纤维、聚乙二醇缩丁醛、聚乙二醇和乙醇进行混合，在水浴下得到混合料浆；第二步：将混合料浆放入聚四氟乙烯罐中球磨，第三步：将球磨后料浆
进行过筛除泡后得到流延浆料；第四步：流延浆料经过流延工艺得到复相陶瓷胶片；第五步：将第四步得到的复相陶瓷胶片进入脱脂炉内进行排胶，得到复相陶瓷的素片；第六步：将第五步中得到的复相陶瓷的素片在氮气气氛下烧结，得到产品。
[0006]所述氮化铝粉体的平均粒径为0.9‑1.1μm；所述氮化钇的平均粒径为0.4‑0.6μm；所述聚氮硅烷纤维直径为0.9‑1.1μm，长度平均为45‑55μm；所述聚乙二醇缩丁醛的聚合度为2000~2100；所述聚乙二醇的分子量为3600‑4400。
[0007]所述铝粉体、氧化钇、聚氮硅烷纤维、聚乙二醇缩丁醛、聚乙二醇和乙醇的质量比为：0.9‑1.1:0.02‑0.04:0.09‑0.11:2.7‑3.3:1.8‑2.2:18‑22。
[0008]在第一步中，水浴的温度为65‑75℃，通过磁力搅拌得到混合料浆。
[0009]所述磁力搅拌为0.9‑1.1小时。
[0010]在第二步中，所述球磨的时间为7‑9小时，所述球磨的介质为氮化铝球。
[0011]在第五步中，所述排胶的温度为450‑500℃，所述排胶时间为7‑9小时，升温速率为27‑33℃每小时。
[0012]在第六步中：所述烧结的条件为：1780℃~1830℃条件下烧结4‑8h。
全面发展观
[0013]在烧结过程中，升温速度为升温速度为0‑800℃升温速率为9‑11℃/分钟，800℃时
索伦森保温2‑4h，
800℃以上升温速率为4‑6℃/分钟。[0014]一种使用所述的方法制备的Si3N4晶须增韧的高导热AlN陶瓷基板，由氮化铝基体和氮化硅晶须构成，其中，氮化硅晶须的质量比2wt.%。
[0015]3、有益效果：
本发明提供的Si3N4晶须增韧的高导热AlN陶瓷基板，选取聚氮硅烷作为氮化硅晶
须的前驱体，不仅仅可以大幅降低原料的成本；此外，由于聚氮硅烷韧性较氮化硅晶须较好，可以保证在球磨过程中不发生断裂，在高温裂解后最大程度上保证晶须的结构完整性和长径比。
[0016]本发明利用前驱体裂解法引入的氮化硅晶须具有较高的长径比、弹性模量、导热系数和较低的热膨胀系数，与氮化铝基体的物理化学性能匹配，借助晶须桥联、拔出和裂纹偏转作用，可以显著提高氮化铝陶瓷的断裂韧性，提高氮化铝基片在不断冷热交替环境下的热稳定性和可靠性。本发明通过对排胶工艺和烧结工艺的控制，对烧结过程中氮化硅晶须生成及烧结致密化过程具有显著影响，进而影响产品的最终性能。本发明所采用的烧结工艺，所制备的产品结构致密，力学性能优异。
附图说明
[0017]图1为本发明所述氮化硅晶须增韧氮化铝基板的制备工艺流程。
[0018]图2为实施例1中高温裂解所得的氮化硅晶须SEM图。
[0019]图3为实施例1中氮化硅晶须增韧氮化铝基板的断面SEM图。
具体实施方式
[0020]下面结合附图和实施例来对本发明进行详细说明。
[0021]如图1所示，一种Si3N4晶须增韧的高导热AlN陶瓷基板的制备方法，包括以下步骤：第一步：将氮化铝粉体、氧化钇、聚氮硅烷纤维、聚乙二醇缩丁醛、聚乙二醇和乙醇进行混合，在水浴下得到混合料浆；第二步：将混合料浆放入聚四氟乙烯罐中球磨，第三步：将球磨后料浆进行过筛除泡后得到流延浆料；第四步：流延浆料经过流延工艺得到复相陶瓷胶片；第五步：将第四步得到的复相陶瓷胶片进入脱脂炉内进行排胶，得到复相陶瓷的素片；
第六步：将第五步中得到的复相陶瓷的素片在氮气气氛下烧结，得到产品。
[0022]本发明提供的方法借助氮化硅晶须具有较高的长径比、弹性模量、导热系数和较低的热膨胀系数，与氮化铝基体物理化学性能良好的匹配，在尽可能不影响氮化铝热导率的条件下，借助晶须桥联、拔出和裂纹偏转作用，提高氮化铝陶瓷的断裂韧性，提高氮化铝基片的可靠性。
[0023]对比例1
将氮化铝粉体（平均粒径为1μm）、氧化钇（平均粒径为0.5μm）、聚乙二醇缩丁醛（聚
合度为2000
~2100）、聚乙二醇（分子量为4000）和乙醇按照1:0.03: 3:2:20质量比进行混合
（氧化钇作为烧结助剂），在水浴70℃下进行磁力搅拌1h得到混合料浆；之后将混合料浆放入聚四氟乙烯罐中球磨8h，球磨介质为氮化铝球，球磨后料浆进行过筛除泡后得到流延浆料；流延浆料经过流延工艺后得到复相陶瓷胶片，之后进入脱脂炉内进行排胶，排胶温度为480℃，排胶时间为8h，升温速率为30℃/小时得复相陶瓷的素片；复相陶瓷素片于氮气气氛，1800℃条件下烧结4h，升温速度为0‑800℃升温速率为10℃/分钟，800℃时保温3h，800℃以上升温速率为5℃/分钟，得到纳米氧化铝增强氮氧化铝陶瓷，其相对密度为98.8%；抗弯强度为281.2MPa；断裂韧性为：2.32MPa·m1/2；热导率为169.2W/(m·K)。未引入氮化硅晶须的氮化铝陶瓷基板抗弯强度和断裂韧性较差，尤其断裂韧性相较实施例1下降了70%。[0024]实施例1
将氮化铝粉体、氧化钇、聚氮硅烷纤维、聚乙二醇缩丁醛、聚乙二醇和乙醇按照1: 0.03:0.1:3:2:20质量比进行混合，所述氮化铝粉体的平均粒径为1μm；所述氮化钇的平均粒径为0.5μm；所述聚氮硅烷
纤维直径为1μm，长度平均为50μm；所述聚乙二醇缩丁醛的聚合度为2000，所述聚乙二醇的分子量为4000其中氧化钇作为烧结助剂，在水浴70℃下进行磁力搅拌1h得到混合料浆；之后将混合料浆放入聚四氟乙烯罐中球磨8h，球磨介质为氮化铝球，球磨后料浆进行过筛除泡后得到流延浆料；流延浆料经过流延工艺后得到复相陶瓷胶片，之后进入脱脂炉内进行排胶，排胶温度为480℃，排胶时间为8h，升温速率为30℃/小时得复相陶瓷的素片；复相陶瓷素片于氮气气氛，1830℃条件下烧结8h，升温速度为0‑800℃升温速率为10℃/分钟，800℃时保温3h，800℃以上升温速率为5℃/分钟，得到纳米氧化铝增强氮氧化铝陶瓷，其相对密度为99.6%；抗弯强度为387.5MPa；断裂韧性为：7.64MPa·m1 /2；热导率为192.8W/(m·K)。
头脑风暴2011[0025]图2为裂解后的氮化硅晶须形貌，图3为氮化硅晶须增韧氮化铝基板的断面形貌，氮化硅晶须形貌完整，与基体结合优异。
[0026]实施例2
将氮化铝粉体、氧化钇、聚氮硅烷纤维、聚乙二醇缩丁醛、聚乙二醇和乙醇按照1: 0.03:0.1:3:2:20质量比进行混合，所述氮化铝粉体的平均粒径为1.1μm；所述氮化钇的平均粒径为0.4μm；所述聚氮硅烷纤维直径为1.1μm，长度平均为45μm；所述聚乙二醇缩丁醛的聚合度为2100；所述聚乙二醇的分子量为3600，其中氧化钇作为烧结助剂，在水浴70℃下进行磁力搅拌1h得到混合料浆；之后将混合料浆放
入聚四氟乙烯罐中球磨8h，球磨介质为氮化铝球，球磨后料浆进行过筛除泡后得到流延浆料；流延浆料经过流延工艺后得到复相陶瓷胶片，之后进入脱脂炉内进行排胶，排胶温度为480℃，排胶时间为8h，升温速率为30℃/小时得复相陶瓷的素片；复相陶瓷素片于氮气气氛，1780℃条件下烧结4h，升温速度为0‑
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