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化石能源的大量使用,使得释放到大气中的温室气体越来越多。CO<sub>2</sub>被认为是全球变暖的主要原因。
二氧化碳加氢甲烷化,被认为是一种高效的二氧化碳利用方法,具有潜在的商业应用价值和环境效益。同时,我国是一个富煤少油贫气的国家,煤炭在我国的能源结构中占主导位置。氧化镍>甲基丙烯酸正丁酯
因此,煤制天然气是一条煤炭资源清洁利用的有效途径。鉴于此,CO<sub>2</sub>和CO甲烷化过程的研究具有重要意义。
甲烷化工艺的核心技术是催化剂的制备。针对常规镍系催化剂的低温活性较低和高温下易于烧结积碳等问题,本论文就新型Ni基催化剂制备和性能测试开展了一系列研究工作。 采用蒸氨法制备了增强金属与载体相互作用的含镍层状硅酸盐NiSi-P催化剂。实验结果表明,与常规的浸渍法NiSi-I催化剂比较,NiSi-P催化剂的低温活性、高温稳定性和抗积碳能力均有一定程度的提升。
研究发现,NiSi-P催化剂具有较小的镍颗粒尺寸、较高的镍分散度及较强的金属与载体间相互作用,这提高了其抗积碳性能。以尿素为沉淀剂,制备了水滑石衍生的二元镍铝NAx和三元镍镁铝NMA-x催化剂。
结果表明,二元镍铝NAx催化剂前驱体具有层状水滑石HTlcs结构,受热分解后有两个失重阶段,焙烧温度高于500℃后,层状结构完全坍塌,成为复合金属氧化物。与传统浸渍催化剂NA1-I相比,NA1催化剂具有较高的Ni分散度、较小的镍颗粒尺寸、较强的金属与载体间作用力和较强的抗积碳能力,因而具有优良的反应活性和催化稳定性。
三元镍镁铝NMA-x催化剂的N<sub>2</sub>等温吸附脱附曲线表明其属于介孔材料。其中NMA-60催化剂的中强碱性位数目最多,CO<sub>2</sub>甲烷化活性测试中,其CO<sub>2</sub>转化率也最高。
表征结果表明,MgO减弱了活性组分与载体之间的相互作用,减小了氧化镍和氧化铝相互作用生成NiAl<sub>2</sub>O<sub>4</sub>尖晶石的量,提高了催化剂上Ni的分散度,但随着MgO含量的增加,催化剂NMA-20、NMA-40和NMA-60的Ni分散度和活性比表面变化不大,所以这三个催化剂的CO转化率较为接近。以EO<sub>20</sub>PO<sub>70</sub>EO<sub>
酚醛树脂的合成20</sub>（P123）为模板剂,利用溶剂蒸发诱导自组装法制备了有序介孔镍铝OM-NA-x催化剂。
与没有添加模板剂的NA-13催化剂相比,OM-NA-13催化剂表现出更高的CO<sub>2</sub>及CO甲烷化反应活性。在650℃下连续反应60h的稳定性实验表明,OM-NA-13催化剂具有良好的抗烧结和抗积碳性能,这归结于其拥有较高的镍分散度、镍活性比表面积以及特有的“限域效应”的协同作用的结果。
以CeO<sub>2</sub>为助剂,采用介质阻挡放电等离子体法制备了NiCeSBA-15-P催化剂。实验结果表明,添加CeO<sub>2</sub>和介质阻挡放电等离子体处理后,显著提升了Ni基催化剂的CO<sub>2</sub>及CO甲烷化反应活性和稳定性。
这是由于锚定在NiCeSBA-15-P催化剂孔道中的较小的镍颗粒和较高的镍分散度所导致的。基于此,采用介质阻挡放电等离子体法制备了Ni/CeAl-p催化剂,应用于CO<sub>2</sub>甲烷化反应,获得了较高的低温反应活性。读者杂志
电力宽带Ni/CeAl-p催化剂的起活温度降低至195℃,并且在350℃时CO<sub>2</sub>转化率达到了
最大值87.1%,而热焙烧的催化剂Ni/CeAl-c的起活温度和最大CO<sub>2</sub>转化率分别是217℃和80.9%（在375℃）。因此,介质阻挡放电等离子体法可以替代热焙烧方法来处理催化剂,制备出具有较高镍分散度和CO<sub>2</sub>吸附活性位的催化剂。
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