陈璞珑王体健
(南京大学大气科学学院南京21093)
摘要近年来，由于城市化进程的加快，汽车保有量的快速增长等，城市空气污染问题日趋严重，严重影响到了人们的正常生产生活。在城市空气污染中，大气颗粒物是影响我国大中城市空气质量的首要污染物。开展对城市大气颗粒物的研究，了解城市大气颗粒物的基本物理化学特性、颗粒物来源，对治理城市大气颗粒物污染具有十分重要的指导意义。本文开发了化学质量平衡（C M B）模型，开展了南京市排放源样品采集工作，并利用成都市受体与排放源资料以及 C M B模型进行了大气颗粒物来源解析工作。结果表明，成都市大气颗粒物污染主要由细颗粒为主；P M10的主要排放源为煤烟尘、二次气溶胶、汽车尘、建筑尘、土壤尘、冶炼尘，夏季各类排放源的贡献率从大到小依次是煤烟尘，为38.21%；二次气溶胶，为34.29%； 土壤尘，为9.27%；建筑尘，为7.4%；冶炼尘，为0.16%，冬季各类排放源的贡献率从大到小依次是煤烟
尘，为35.02%；汽车尘，为30.54%；二次气溶胶，为14.23%；土壤尘，为7.29%；建筑尘，为3.2%；
P M2.5的主要排放源为煤烟尘、二次气溶胶、汽车尘、建筑尘、土壤尘，夏季P M2.5的贡献率由大到小依次为煤烟尘（39.2%）、二次气溶胶（35.12%）、汽车尘（12.07%）、土壤尘（4.6%）、建筑尘（1.6%），冬季P M2.5
的贡献率由大到小依次为煤烟尘（43.71%）、汽车尘（37.5%）、二次气溶胶（9.86%）、土壤尘（4.18%）、建筑尘（0.82%）。成都市颗粒物质量浓度具有很强的季节差异，T S P、P M10、P M2.5的夏季平均浓度分别为 198.1u g/m3、152.09u g/m3、93.4u g/m3；冬季平均浓度值分别
为476.u g/m3、359.27u g/m3 、27.6 u g/m3、冬季一般是夏季的两倍。
关键词大气颗粒物化学质量平衡（C M B）模型来源解析 P M10 P M2.5
1引言
当前，大气颗粒物已成为我国大部分城市空气的首要污染物。大气环境中的颗粒物危害会在多方面体现，包括危害人体健康、降低能见度等；同时也限制了城市空气质量的进一步改善。因此要制定有针对性的治理对策和措施，这就要求我们研究城市环境空气中颗粒物的来源，开展颗粒物来源解析工作[4]。
路网密度大气污染源解析技术就是区分和识别大气污染的复杂来源并定量分析其源贡献率的一种科学方法，是
确定各种排放源与环境空气质量之间响应关系的桥梁，是控制和治理大气污染的一个十分重要而又非常复杂的课题。大气污染源解析技术主要包括排放清单、扩散模型和受体模型等3类技术[2]。受体模型是通过测量源和大气环境（受体）样品的物理、化学性质，定性识别对受体有贡献的污染源并定量计算各污染源的分担率。与扩散模型相比，受体模型不依赖于排放源排放条件、气象、地形等数据，不用追踪颗粒物的迁移过程，避开了应用扩散模型遇到的困难，因而受体模型源解析技术自70年代应用以来发展很快[1]。受体模型所给出污染物对各类排放源的贡献值，可作为大气污染防治战略性决策的依据[3]。其中， C M B模型是最早用于城区大气颗粒物源解析的受体模型（最初称为化学元素平衡法,C E B），其物理原理清楚，方法已发展到较为成熟的阶段，为各国学者普遍采用[1]。
2C M B模型简介
M i l e r等于 1972年第一次正式给出了化学元素法的计算等式，并将其命名为化学元素平衡法（C E B），其后C o p e r和W a t s o n将该法正式命名为化学质量平衡法（C M B）。
C M B模型是根据质量平衡原理建立起来的，通过物种丰富度和源贡献的乘积之和来表达环境化学浓度。
星天牛
其基本假设为C M B模型的基本假设为：（1）各类源排放出来的颗粒物的化学组成相对稳
定（2）各类源排放出来的颗粒物的化学成分之间没有相互作用（3）所有对受体有贡献的主要源都被确定，并且知道他们排放出来的颗粒物的化学组成（4）元素个数必须大于或等于源的个数（5）所有污染源成分谱是线性无关的，即各类源排放出来的颗粒物的化学组成有明显差异（6）测量方法的误差是随机的，并符合正态分布[3]。
3颗粒物特征来源和解析
本文将利用已获取的《成都市中心城区大气颗粒物源解析研究源与受体数据库》中的数据来进行成都市的颗粒物以及 P M10、P M2.5来源解析工作，该方法可以用于南京市颗粒物 P M10、P M2.5的来源解析。
3.1成都市P M10来源解析由于排放源数据仅有扬尘与煤烟尘，故建筑尘、冶炼尘、土壤尘三类排
放源数据利用南
京市205年5月采集的P M10排放源数据86,[7]，机动车尾气源的数据由济南市的颗粒物来源解析工作提供[5]。
给出成都市三个站点夏、冬两季的P M10中的元素质量浓度分布谱，如图：
图1 夏季人民公园P M10质量浓度分布（u g/m3）
图2 夏季金牛坝P M10质量浓度分布（u g/m3）
新世纪饮食图3 夏季塔子山P M10质量浓度分布（u g/m3）
图 4 冬季人民公园 P M 10质量浓度分布（u g
/m 3） 图 5 冬季金牛坝 P M 10质量浓度分布（u g /m 3）
图 6 冬季塔子山 P M 10质量浓度分布（u g /m 3）
从图中可以看出，三个站点不论夏季、冬季，P M 10中的主要质量贡献元素为 A l 、S i
、 C a 、总碳 T c 和二次气溶胶粒子（N H 4、N O 3、S O 4 ），N a 、M g 、K 、F e 等元素的含量也较多。 A l 、S i 、C a 、T c 和二次气溶胶粒子占 P M 10总质量贡献的 85%左右。元素占 P M 10的比例季节 变化不大，较大的变化就是夏、冬两季中 T c 与二次气溶胶粒子的比重互相颠倒了一下，夏 季二次气溶胶比重最大而冬季 T c 的比重最大，可能的原因，由于冬季为采暖季，煤烟尘的 影响更大，而煤烟尘中 T c 的比重很大，故冬季 T c 的含量更大。同时我们可以看出夏季的 P M 10质量浓度远较冬季 P M 10的质量浓度要低。
采用化学质量平衡法进行来源解析，需要确定标识元素，即表征排放源固有特征并且在 迁移过程中变化不大的元素。本文选取扬尘和土壤尘中的 S i 、煤烟尘中的 T
c 、建筑尘中的 + - 2-
+ - 2
- C a 、冶炼尘中的 F e 、汽车尘中的 T c 和二次气溶胶粒子中的 N H 4、N O 3、S O 4 作为标识元素。 由于 V 、C r 、M n 、C o 、N i 、A s 、C d 、H g 、C l 等元素质量贡献非常微小，就不参与到模型计算。 最后确定参与计算的元素共 A l 、S i 、C a 、T c 、N a 、M g 、K 、F e 、C u 、Z n 、P b 、T i 、N H 4、N O 3、
+
-
2- S O 4 十五种元素。成都市
P M 10的各排放源元素分析值见下表： 表 1 成都市 PM10 的排放源成分谱
元素
地面扬尘 煤烟尘 建筑尘 冶炼尘 土壤尘 汽车尘 硫酸铵 硝酸铵 N a M g A l S i K C a T i V C r M n F e C o N i C u Z n A s C d P b H g T C O C N H 4
C l -
N O 3 S
O 4
素娥篇0.2 0.1 0.9 0.1 0.13 0.12 0.3 0. 0. 0. 0.23 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0.5 0.31 0.4 0.1 0.1 0
长兴撤县设区.86 0.2 0.7 0.15 0.157 0.2 0.69 0.6 0. 0. 0. 0.27 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0.547 0.37 0. 0. 0. 0
.38 0.6 0.13 0.64 0.197 0.2 0.648 0.4 0. 0. 0.2 0.45 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0
. 0.24 0.18 0.64 0.248 0.8 0.8 0.5 0. 0. 0.1 0.468 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0
. 0.5 0.17 0.27 0.481 0.56 0.19 0.12 0. 0. 0.3 0.19 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0
. 0.5 0. 0.2 0.7 0.3 0. 0. 0.2 0. 0. 0.2 0. 0. 0.5 0.23 0. 0. 0. 0. 0.521 0.69 0. 0.4 0.8 0
.18 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0.273 0. 0. 0
.72 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0. 0.25 0. 0.75 0
.
+ - 2
- 利用 C M B 8.2，计算出五种污染源对成都市夏季人民公园、金牛坝、塔子山 P M 10的贡献 率（%），如下表：
表 2 成都市 PM10 夏季排放源贡献率
测点 煤烟尘 二次气溶胶 建筑尘 冶炼尘 土壤尘 合计 人民公园 金牛坝 塔子山
成都平均
30.68 41.53 42.1 3
8.21 37.8 28.49 36.1 3
4.29 6.27 9.25 7. 7
.4 0.9 0 0.38 0
.16 7.8 12 7.93 9
.27 82.03 91.27 89. —真如中学
从表中可以看出，夏季五类主要污染源，即煤烟尘、二次气溶胶（其中主要是硫酸盐， 大体可以占到二次气溶胶的 80%）、土壤尘、建筑尘、冶炼尘对 P M 10的总贡献率达到 82.3%—91.27%，说明它们是决定成都市气溶胶 P M 10水平的主要贡献者。其中，人民公园的 二次气溶胶比例最大，达 37.8%；其次为煤烟尘，达到 30.68%；往后依次是土壤尘，贡献 率为 7.8%；建筑尘，贡献率是 6.27%；冶炼尘的贡献最小，为 0.9%，其他源贡献为 17.9%。 金牛坝和塔子山有类似的排放源贡献，与人民公园的排放源贡献有一些区别，煤烟尘与二次 气溶胶依旧是最主要的贡献者，只不过煤烟尘贡献变为最大，分别达到 41.53%、42
.1%；
二次气溶胶次大，分别达到28.49%、36.1%；其后顺序不变，而且冶炼尘的贡献几乎为零。
从上表看，冶炼尘贡献小，而汽车尘并没有被参与模型计算（由于汽车尘放进模型中计算会产生共线性作用，故未加入模型。），但这并不表明冶炼尘和汽车尘的贡献就如表所示那么小或没有表现出来，而是通过其他源类以及未表征的源贡献体现出来。综合来看，各类排放源对成都市夏季气溶胶P M10的贡献率从大到小依次是煤烟尘，为38.21%；二次气溶胶，为
34.29%；土壤尘，为9.27%；建筑尘，为7.4%；冶炼尘，为0.16%。计算出的五种排放源对成都市冬季人民公
园、金牛坝、塔子山P M10的贡献率（%），如
下表：
表3 成都市P M10冬季排放源贡献率
测点煤烟尘二次气溶胶建筑尘土壤尘汽车尘合计
人民公园金牛坝塔子山成都平均30.1
4.
30.56
35.02
19.63
1.02
12.04
14.23
2.3
4.2
3.09
3.2
.92
1.84
10.2
7.29
27.8
27.4
36.4
30.54
9.84
8.3
91.5
—
从表中可以看出，五类主要污染物，即煤烟尘、汽车尘、二次气溶胶、土壤尘、建筑尘对P M10的总贡献率达到90%左右，说明在冬季它们是决定成都市气溶胶P M10水平的主要贡献者。其中，在人民公园与金牛坝站点，煤烟尘的在 P M10所占的质量比例最大，分别达到 30.1%、4.%；其次是汽车尘，分别达到 27.8%、27.4%；接着是二次气溶胶，贡献率分
别为 19.63%、1.02%；土壤尘、建筑尘的贡献较小。塔子山站点的汽车尘所占比例最大，
达到36.4%；其次依次是煤烟尘（30.56%）、二次气溶胶（12.04%）、土壤尘（10.2%）、建筑尘（
3.09%）。由于塔子山代表的是工业、交通混合区，而人民公园与金牛坝分别代表商业、居住混合区与风景居住区，故在塔子山计算出的汽车尘含量要比其它两个站点要高。综合来看，各类排放源对成都市冬季气溶胶P M10的贡献率从大到小依次是煤烟尘，为35.02%；汽
车尘，为30.54%；二次气溶胶，为14.23%；土壤尘，为7.29%；建筑尘，
为3.2%。 3.2成都市P M2.5来源解析
与P M10的处理一致，经过C M B8.2模型计算，我们发现对于P M2.5的排放源贡献，不论夏季、冬季都是煤烟尘、二次气溶胶、建筑尘、土壤、汽车尘。
利用C M B8.2，计算出五种污染源对成都市夏季人民公园、金牛坝、塔子山P M2.5的贡献率（%），如下表：
表4 成都市P M2.5夏季排放源贡献率
测点煤烟尘二次气溶胶建筑尘土壤尘汽车尘合计
人民公园金牛坝塔子山成都平均3.52
37.06
47.01
39.2
38.56
34.57
32.
35.12
1.56
1.7
0.14
1.6
7.64
5.02
1.4
4.6
15.
1.83
8.2
12.07
89.7
8.53
89.2
—
从上表可以看出，夏季五类主要污染源，即煤烟尘、二次气溶胶、建筑尘、土壤尘、汽车尘对P M2.5的总贡献率达到8.53%—89.7%，说明它们是决定成都市夏季气溶胶P M2.5
水平的主要贡献者。它们对成都市夏季P M2.5的贡献率由大到小依次为煤烟尘（39.2%）、二
次气溶胶（35.12%）、汽车尘（12.07%）、土壤尘（4.6%）、建筑尘（1.6%），五种主要排放
源的贡献占到总P M2.5质量浓度的92.%。对于不同站点，人民公园的二次气溶胶贡献率比煤烟尘的贡献率高，为最主要贡献，可能由于夏季辐射强、温度高，气溶胶离子的光化学转化率高造成的，汽车尘的贡献率是三个站点中最高的，这可能与人民公园代表的是市中心商
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