应用可极化的水分子模型探索受限冰—水体系的介电性质

摘要

受限条件下水的介电性质在电化学和能量存储等发面有着至关重要的作用，且不同受限条件，如：受限尺寸、受限温度等对其性质有着强烈的影响。然而，由于实验条件限制，到目前为止，很少有人在实验上能够精确报道超高限制条件下的水的介电性质，且很多模拟计算关于受限水介电性质的报道均采用的是刚性不极化的水势。本论文提出了一套基于极化水势研究纳米尺度受限水介电性质的模拟计算分析方法，使用该套方法，我们模拟了刚性固定电荷偶极矩SPC/E水模型和极化水模型SWM4-NDP在不同温度下受限在0.65nm尺寸、5000bar限制压强的单分子层冰（水）体系，我们分析了不同体系的结构性质和介电性质，通过计算结构因子、极化水模型的偶极矩分布、计算不同温度下的介电张量、径向偶极偶极空间关联函数等；我们发现：由于受限，体系在x、y和z方向有强烈的各向异性；两种水分子模型在描述受限体系静态物相结构性质的时候效果一样；但该极化水模型描述受限水电极化动力学性质方面相较于SPC/E水模型有着明显的优势，我们推断该极化水模型在研究涉及受限水离子输送、结构相变和溶剂化动力学过程是比传统的SPC/E水模型更佳的选择。

关键词：受限水；分子动力学；极化水模型；方冰；介电常数

ABSTRACT

The dielectric properties of water under limited conditions play an important role in electrochemistry an

d energy storage, and the different limited conditions, such as limited size and limited temperature, have a strong impact on its properties. However, due to the limitations of experimental conditions, so far, few people can accurately report the dielectric properties of water under ultra-high restrictions, and many simulation reports on the dielectric properties of confined water use the rigid non polarizable water model. In this paper, a set of simulation calculation and analysis method is proposed to study the dielectric properties of nano scale confined water based on polarizable water model. Using this method, we simulate the single molecular layer ice (water) system with rigid fixed charge dipole moment SPC/E water model and polarizable water model SWM4-NDP limited in 0.65nm size and 5000bar limited pressure at different temperatures. We analyze the structure of different systems and dielectric properties, by calculating the structure factor, dipole moment distribution of polarizable water model, dielectric tensor at different temperatures, and radial dipole-dipole spatial correlation function. we find that: due to the limitation, the system has strong anisotropy in the x, y and z directions; the two water molecular models have the same effect in describing the static phase structure properties of the limited system; but compared with SPC/E water model, this water model has obvious advantages in describing the polarization dynamic properties of confined water. We conclude that the polarization water model is better than the traditional SPC/E water model in the study of ion transport, structural phase change and solvation dynamic process of confined water.

伏羲八卦拳Keywords:confined water molecular dynamics polarizable water square ice model dielectric property

摘要 ............................................................................................. I ABSTRACT ................................................................................ II 第一章绪论 (1)

1.1引言 (1)

1.2受限水的研究现状 (3)

1.3受限条件下的介电性质 (9)

1.4本论文研究内容 (11)

第二章不同水势的原理与方法 (12)

2.1引言 (12)

2.2刚性固定电荷水模型 (15)

2.3极化水模型 (17)

2.3.1 Drude振荡粒子极化水模型 (17)

2.3.2 波动电荷极化水模型 (19)

第三章模拟分析方法 (22)

3.1分子动力学模拟方法 (22)

3.1.1 基本原理流程 (22)

3.1.2 粒子间相互作用势 (23)

冗余设计3.1.3 分子动力学模拟系综 (23)

3.2模拟细节 (24)

3.3计算分析方法 (26)

3.3.1 介电常数的计算 (26)

3.3.2 偶极空间关联计算分析 (27)

3.3.3 弛豫时间计算分析 (28)

第四章受限状态下冰-水结构性质的计算研究 (29)

4.1引言 (29)

4.2环境条件下两种模型块体水的计算结果与讨论 (29)

4.3受限条件下冰-水结构性质的计算结果与讨论 (30)

4.3.1 受限冰水的模拟坐标快照 (30)蔡慧微博

4.3.2 受限冰水的结构因子变化情况 (32)数理化解题研究

4.3.3 受限冰水的偶极空间关联变化情况 (35)

4.4本章小节 (36)

第五章受限状态下冰-水介电性质的计算研究 (37)

5.1引言 (37)

5.2受限冰水的偶极矩变化情况 (37)

5.2.1 受限水的偶极矩变化情况 (37)

5.2.2 Drude模型受限状态固液平衡偶极矩分布情况 (40)

5.3受限冰水的介电张量分析计算结果 (42)

曲江模式5.4受限水的介弛豫时间分析计算结果 (43)

5.4.1 两种模型受限水德拜弛豫时间分析计算结果 (43)

5.4.2 两种模型受限水偶极时间关联分析计算结果 (44)

5.5本章小节 (46)

第六章总结与展望 (47)

6.1总结 (47)

6.2展望 (47)

参考文献 (49)

致谢 (60)

攻读硕士期间论文发表及科研情况 (61)

本文发布于:2024-09-20 17:20:24，感谢您对本站的认可！

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