第３６卷㊀第８期
２０２１年８月㊀㊀
㊀㊀㊀
㊀㊀液晶与显示
㊀㊀㊀C h i n e s e J o u r n a l o fL i q u i dC r y s t a l s a n dD i s p l a y
s ㊀㊀㊀㊀㊀
V o l ．３６㊀N o ．８
㊀A u g
．２０２１㊀㊀收稿日期:２０２１Ｇ０１Ｇ３０；修订日期:２０２１Ｇ０３Ｇ１４．
㊀㊀基金项目：福建省自然科学基金(N o ．２０１７J ０５０９７,N o ．２０１８J ０１５３５)；科研启动基金(N o ．G Y ＧZ ２００４１
)S u p p o r t e db y N a t u r a l S c i e n c eF o u n d a t i o no fF u j
i a nP r o v i n c e (N o ．２０１７J ０５０９７,N o ．２０１８J ０１５３５);R e s e a r c h S t a r t u p F
立体裁剪
o u n d a t i o n (N o ．G Y ＧZ ２００４１)㊀㊀∗通信联系人,E Ｇm a i l :z g c ＠f j
u t ．e d u ．c o m 文章编号:１００７Ｇ２７８０(２０２１)０８Ｇ１０９３Ｇ０８
饶智超１，汪秀梅１，刘亚倩１，李恩龙１，俞礽坚１，陈惠鹏１，张国成１,
２∗
(１．福州大学平板显示技术国家地方联合工程实验室，福建福州３５０１０２;
２．福建工程学院微电子技术研究中心，福建福州３５０１０８)
摘要：在冯 诺依曼架构陷入瓶颈的时代背景下，受生物神经启发而演化的人工突触器件获得了广泛关注，加速了人们迈向人工智能时代的脚步.本文通过在P 型有机薄膜晶体管(O T F T )绝缘层S i O ２表
面进行等离子处理，探究了界面处理引入羟基对O T F T 突触性能的影响.具体对绝缘层不同等离子处理时长的O T F T 进行了突触行为的模拟和对比，包括兴奋性后突触后电流(E P S C )㊁双脉冲易化(P P F )㊁长程可塑性(L T P )等.突触特性的产生是由于等离子处理给半导体层/绝缘层界面引入的羟基对电子进行了捕获.而随着等离子处理时间的增加，绝缘层表面更多的羟基使得O T F T
表现出更强的记忆和保持能力㊁更高的线性度，更有利于其在类脑学习㊁神经计算等方面的应用.关㊀键㊀词：有机薄膜晶体管；人工突触；表面修饰；等离子处理
中图分类号:T N ３２１＋．５;T H ６９１．９㊀㊀文献标识码:A㊀㊀d o i :１０．３７１８８/C J L C D．２０２１Ｇ００２９
I m p a c t o f p l a s m a t r e a t m e n t o f d i e l e c t r i c l a y
e r o n s y n a p t i c p e r
f o r m a n c e o f o r g
a n i c t h i n f i l mt r a n s i s t o r s R A OZ h i Ｇc h a o １,WA N G X i u Ｇm e i １,L I U Y a Ｇq i a n １,L IE n Ｇl o n g １,Y U R e n g Ｇj
i a n １
,C H E N H u i Ｇp e n g １,Z H A N G G u o Ｇc h e n g
１,２∗
(１．I n s t i t u t e o f O p t o e l e c t r o n i cD i s p l a y ,N a t i o n a l&L o c a lU n i t e dE n g i n e e r i n g L a b o f
F l a tP a n e lD i s p l a y T e c h n o l o g y ,F u z h o uU n i v e r s i t y ,
F u z h o u ３５０００２,C h i n a ;２．R e s e a r c hC e n t e r f o rM i c r o e l e c t r o n i c sT e c h n o l o g y ,
F u j i a nU n i v e r s i t y o f T e c h n o l o g y ,
F u z h o u ３５０１０８,C h i n a )A b s t r a c t :U n d e r t h e b a c k g r o u n do f t h e b o t t l e n e c ko f V o n N
e u m a n n a r c h i t e c t u r e ,a r t i
f i c i a l s y n a p t i c d e Ｇv i c e s i n s p i r e db y b i o l o
g i c a l n e r v e
h a v e g a
i n e de x t e n s i v e a t t e n t i o n t oa c c e l e r a t e p e o p l e s s t e p
s t o w a r d s t h e e r a o f a r t i f i c i a li n t e l l i g e n c e ．I n t h i s s t u d y ,t h e e f f e c t o f h y d r o x y l g r o u p o n t h e s y n a p t i c p e r f o r m a n c eo f p Ｇt y p e o r g a n i c t h i n f i l mt r a n s i s t o r (O T F T )i s i n v e s t i g a t e db y p
l a s m a t r e a t m e n t o n t h e s u r f a c e o fS i O ２d
i e l e c t r i c l a y e r ．T h es y n a p t i cb e h a v i o r so fO T F T sw i t hd i f f e r e n t p l a s m at r e a t m e n t t i m e a r e s i m u l a t e da n dc o m p a r e d ,i n c l u d i n g E x c i t a t o r y P o s t ＧS y n a p
t i cC u r r e n t (E P S C ),P a i r e dP u l s e . All Rights Reserved.
F a c i l i t a t i o n(P P F)a n dL o n gＧt e r m P o t e n t i a t i o n(L T P)．T h e g e n e r a t i o no f s y n a p t i c p r o p e r t i e s i sd u e t o t h e e l e c t r o n s b e i n g t r a p p e db y t h e h y d r o x y l
g r o u p s i n t r o d u c e d i n t o t h e s e m i c o n d u c t o r l a y e r/d i e l e c t r i c l a y e r i n t e r f a c eb yp l a s m at r e a t m e n t．W i t ht h ei n c r e a s eo f p l a s m at r e a t m e n tt i m e,m o r eh y d r o x y l g r o u p s o n t h e s u r f a c e o f t h e d i e l e c t r i c l a y e rm a k eO T F T s e x h i b i t b e t t e rm e m o r y a n d r e t e n t i o n c a p a b i lＧi t i e s,a n dh i g h e r l i n e a r i t y,w h i c h i sm o r e c o n d u c i v e t o i t s a p p l i c a t i o n i nb r a i nＧl i k e l e a r n i n g a n dn e u r a l c o m p u t i n g．
K e y w o r d s:o r g a n i c t h i n f i l mt r a n s i s t o r;a r t i f i c i a l s y n a p s e;s u r f a c em o d i f i c a t i o n;p l a s m a t r e a t m e n t
１㊀引㊀㊀言
㊀㊀过去几十年里，基于冯 诺依曼架构的数字计算机在科学计算方面取得了巨大的成功，带领人们走进了信息时代.但随着集成电路领域的飞速发展，受限于存储器和处理器物理上独立的特性，基于冯 诺依曼架构的数字逻辑计算即将陷入瓶颈，不能再满足未来的计算需求[１].不同于冯 诺依曼架构下存算分离的逻辑电路，人脑可以以惊人的效率高速且并行地工作[２].在这样的启发下，模拟人脑神经系统的神经形态计算硬件成为了一个新的研究热点，以图实现同时执行信息的学习㊁存储和传输等多项任务[３Ｇ４].基于神经形态计算的人工神经形态器件可分为人工突触和神经元器件两大类，这当中人
工突触就是神经网络的一个重要组成部分.通过改变突触的权重，人工突触器件可以有效地进行信号的传递，这使其得到了广泛的研究[５Ｇ７].
到目前为止，已经有各种基于神经形态计算的人工突触器件得到了开发，包括两端的电阻随机存储器[８]㊁相变存储器[９]㊁忆阻器[１０]以及三端的突触晶体管[１１Ｇ１３]等.不幸的是，两端的突触器件虽可以对生物突触的行为进行有效地模拟，但由于其信号在传输与处理上存在时间差，因而不能够同时实现信息传递与学习[１４].而三端结构的突触晶体管凭借着栅极的作用，能够在信号传输的过程中进行调控㊁处理，可以表现出与生物突触更为接近的特性.此外，基于有机薄膜晶体管(O T F T)的人工突触器件由于其具有低温加工㊁可大面积溶液法制造的特点，并且有着良好的机械柔性和生物兼容性，受到了极大的关注[１５Ｇ１７].
有机薄膜晶体管要实现对生物突触功能的模拟，关键在于如何调控沟道的载流子浓度，引
起沟道电导的变化(对应于生物突触权重的变化).而在有机薄膜晶体管中，器件的载流子传输可以通过修饰半导体层和绝缘层之间的界面得到有效调节[１８Ｇ１９]，因此基于界面处理来改善突触性能的突触晶体管得到了开发[２０].D a i等
利用有机薄膜晶体管的界面电荷捕获效应，通过在有机半导体/绝缘层界面插入P A N增加界面处的电荷捕获效果，成功制备了有机光突触晶体管[２１].W a n等利用低温原子层沉积的方法，在生成的A l
２O３绝缘层中产生更多的氧空位缺陷，以达到在电压刺激下捕获载流子的目的，从而实现突触行为的模拟[２２].因此，通过合适的半导体/绝缘层界面处理，可以有效地控制半导体层/绝缘层界面对沟道载流子的捕获，赋予有机薄膜晶体管以突触特性.
本文制备了以P型有机半导体I D TＧB T为有源层的有机薄膜晶体管，通过对绝缘层进行不同时长的N２/O２等离子处理(０,５,１０,２０m i n)，探究了等离子处理对有机薄膜晶体管突触性能的影响.我们在经过等离子处理的O T F T上成功地模拟出了兴奋性后突触后电流(E P S C)㊁双脉冲易化(P P F)㊁长程可塑性(L T P)等生物突触的基本特征.同时，通过对比发现，更长的等离子处理时间会给S i O２绝缘层引入更多的羟基，造成更大程度的电子捕获，进而表现出了更好的突触可塑性.
２㊀实㊀㊀验
２．１㊀材料与测试
本实验所采用的有源层材料为P型半导体共聚物I D TＧB T(M w＜１００k，多分散指数＜３)，来自于D e r t h o n O p t o e l e c t r o n i c M a t e r i a l s S c i．T e c h．C o．,L t d.在沉积之前,I D TＧB T以５m g/ m L的比例溶解于氯苯溶液中，并静置在恒温加
４９０１㊀㊀㊀㊀液晶与显示㊀㊀㊀㊀㊀㊀第３６卷㊀. All Rights Reserved.
热台上以６０ħ加热溶解２h.
有机薄膜晶体管的电学性能测试以及突触行为模拟等均采用安捷伦K e y s i g h t B２９０２A半导体参数分析仪进行.接触角的测试采用的是K i n o S L２００K S设备.
２．２㊀有机薄膜晶体管的制备
本文制备了基于底栅顶接触结构的有机薄膜晶体管.重掺杂的硅片作为基底，同时用作栅极，其上覆盖有厚度为１００n m的致密二氧化硅层作为绝缘层使用.硅片分别在丙酮㊁异丙醇以及去离子水中进行清洗，再用高纯度的氮气吹干.之后，对清洗后的硅片进行不同时间的N２/O２等离子处理(０,５,１０,２０m i n)，其中等离子处理的N２流量和O２流量分别为３２２m L/m i n和１３８m L/m i n，电压为６２０V，电流为２００m A，射频频率１３．５６MH z.接着，通过旋涂工艺在处理后的硅片上沉积I D TＧB T有机半导体薄膜(旋涂的转速为１０００r/m i n，时间为６０s).旋涂操作完成后，再将硅片放置于１００ħ的加热台进行１０m i n 的加热退火以完成半导体层的制备.最后，通过掩膜版以真空热蒸发的方式在半导体层上蒸镀上５０n m厚的金，完成源㊁漏电极的制备.
３㊀结果与讨论thinkcentre m7100z
３．１㊀有机薄膜晶体管的电学性能
在传统有机薄膜场效应晶体管中，通常希望绝缘层可以有较小的表面粗糙度㊁尽可能少的界面陷阱密度，以减少载流子在半导体层/绝缘层界面处被捕获的概率，提高电荷传输效率，从而得到稳定的电学性能.但对于有机突触晶体管而言，半导体层/绝缘层界面处被捕获的电荷，如果能以缓慢的速度释放，就能够导致动态变化的沟道电流，这就非常类似于生物突触权重的变化.换言之，在外界刺激下，器件可以展现出动态变化的沟道电导(对应于生物突触权重)，就极有可能模拟出生物突触的行为.
本次实验制备的基于底栅顶接触的有机薄膜晶体管如图１所示，其中绝缘层为S i O２，半导体层为P型材料I D TＧB T.为了探究界面捕获对于有机薄膜晶体管突触性能的改变和影响，我们对S i O２绝缘层进行了５,１０,２０m i n的等离子处理，以对比它们之间电学性能以及突触特性的差异
.
图１㊀有机薄膜晶体管结构图
F i g．１㊀S c h e m a t i c s t r u c t u r e o f t h e o r g a n i c t h i n
f i l mt r a n s i s t o
r
图２㊀不同等离子处理时间的有机薄膜晶体管的(a)转移曲线和(b)双扫回滞曲线;(c)等离子处理
２０m i n器件的连续５次双扫回滞曲线.
F i g．２㊀(a)T r a n s f e rc u r v e s a n d(b)d o u b l e s w e e p h y sＧ
t e r e s i sc u r v e so fo r g a n i ct h i nf i l m t r a n s i s t o r s
w i t hd i f f e r e n t p l a s m a t r e a t m e n t t i m e;(c)F i v e
s u c c e s s i v e d o u b l e s w e e p h y s t e r e s i s c u r v e s o f t h e
d e v i c ew i t h p l a s m a t r e a t m e n t f o r２０m i n．
５９０１
诉诸权威第８期㊀㊀㊀㊀饶智超，等：绝缘层等离子处理对有机薄膜晶体管突触性能的影响. All Rights Reserved.
㊀㊀图２(a )为绝缘层未处理及等离子处理０,５,１０,２０m i n 的有机薄膜晶体管的转移特性曲线.从图中可以看出，四者之间的开关比差异并不大，但经过等离子处理的晶体管的阈值电压有向右偏的趋势.而在图２(b )的双扫回滞曲线中,４个器件显示出了较大的区别，经过等离子处理的晶体管的曲线展
现出了比未处理的晶体管更加明显的迟滞特性，形成了更大的记忆窗口，并且随着等离子处理时间的增加，窗口的范围也在增加.此外，我们对等离子处理２０m i n 的薄膜晶体管进行了连续５次的双扫(图２(c ))，曲线保持着较为一致的记忆窗口，体现了稳定的迟滞特性.
等离子处理给该有机薄膜晶体管带来了更大迟滞的原因，在于其给绝缘层界面引入了更大数量的羟基.我们对４种处理情况下的S i O ２绝缘层进行了接触角测试，测试结果如图３所示.在未处理的情况下，去离子水与绝缘层的接触角为
４４．８０７ʎ，而在经过５m i n 等离子处理之后,
接触角发生了明显减小，下降到３２．０９９ʎ.而随着等离子时间的增加，处理１０,２０m i n 的绝缘层的接触角
火地人
下降得更多，处理２０m i n 的S i O ２
的接触角仅为
１９．２５２ʎ
，绝缘层表面的亲水性得到了大幅提升.这证明了通过不同时间的等离子处理,S I O ２表面的羟基数量得到了显著提升
.
图３㊀去离子水在不同等离子处理时间的S i O ２表面
的接触角图.(a )未处理;(b )５m i n ;(c )１０
m i n ;(d )２０m i n
.F i g ．３㊀C o n t a c t a n g l ed i a g
r a m o fd e i o n i z e d w a t e ro n S i O ２s u r f a c e a td i f f e r e n t p l a s m at r e a t m e n t
t i m e ．(a )U n t r e a t e d ;(b )５m i n ;(c )１０m i n ;(d )２０m i n ．
对于常规的有机薄膜晶体管，绝缘层表面过多的羟基会影响载流子的传输，增大器件的迟滞现象.因此往往科研人员会设法降低绝缘层表面的羟基数量，如通过O T S 处理使甲硅烷基键合到
S i O ２表面，产生一层坚固的自组装层，减小S i O ２
表面的羟基，提高晶体管性能[２３]
.但对于有机突触晶体管则不然，更大数量的羟基将有利于突触功能的实现.如图４(a )所示，当给晶体管栅极施加正电压时，受到电场的作用，半导体层中的电子会向下方的半导体/绝缘层界面移动.而绝缘层表面的羟基对于半导体沟道中的电子具有捕获能
超时空幻境力[２４
]
，因此即使此时将正电压去除或施加负电
压，部分的电子依然会被羟基捕获不能立刻回到沟道中(图４(b )).而这些电子被捕获在基团中不仅无法与沟道中的空穴复合，同时还会在自身周围感应出空穴，这就导致了沟道中空穴浓度的增加.对于多子为空穴的P 型半导体而言，其沟道电流(电导)会得到增加，导致阈值电压的右偏以及记忆窗口的增加.这种捕获并缓慢释放载流子的趋势对于实现突触行为的模拟十分重要
.
图４㊀器件工作机理.(a )施加正栅压时;(b
)电压消失时.
F i g ．４㊀W o r k i n g m
e c h a n i s m．(a )W h e na p o s i t i v e g a t e v o l t a g e i s a p p马列文论
l i e d ;(b )W h e n t h e v o l t a g e d i s a p p
e a r s ．３．２㊀有机薄膜晶体管的突触行为模拟
图５(a )是生物突触的示意图，它由突触前膜㊁突触间隙以及突触后膜组成，是在两个神经元之间传递神经脉冲的结构.当神经冲动到达突触
前神经元时，突触囊泡当中的神经递质会在C a
２＋
离子的作用下从突触前膜中释放出来.然后化学神经递质通过突触间隙进行扩散，之后与突触后膜上的受体进行结合，并最终在突触后神经元中诱导兴奋性突触后电流(E x c i t a t o r y P
o s t S y n a p t i cC u r r e n t ,E P S C )[２５
].而如图５(b )所示，我们通过施加幅度为２０V ，脉冲宽度为６０m s 的电压脉冲对４种处理的有机晶体管分别进行了
E P S C 响应的模拟.可以发现,
对于没有等离子６
９０１㊀㊀㊀㊀液晶与显示㊀㊀㊀㊀㊀㊀
第３６卷㊀
. All Rights Reserved.
处理过的晶体管，并没有产生明显的E P S C响应.尽管该晶体管的双扫曲线具备一定的回滞特性，但那是在电压作用下绝缘层界面缺陷所导致的.当电压消失后，界面缺陷没能对载流子形成有效捕获，载
流子会迅速回到沟道中.因此，当所给脉冲消失之后，该器件的电流就急速衰减回接近初始状态的水平，表明其并不具有突触特性.而进行过等离子处理的３个晶体管，都可以看到明显的E P S C响应，并且随着等离子时间的增加，电流的衰减速度逐渐减缓，衰减之后的电流大小有明显提高.这是因为更长时间的等离子处理引入了更多的羟基产生了更多的捕获，进而造成了更慢的电流衰减.
图５㊀(a)生物突触示意图;(b)不同等离子处理时间的有机薄膜晶体管的E P S C响应.
F i g．５㊀(a)S c h e m a t i c d i a g r a m o f a b i o l o g i c a l
s y n a p s e;(b)E P S C r e s p o n s e so fo r g a n i c
t h i n f i l mt r a n s i s t o r sw i t hd i f f e r e n t p l a s m a
t r e a t m e n t t i m e．
除了E P S C响应，突触的可塑性也是非常重要的一个特征，它对于学习㊁记忆以及信息加工至关重要.可塑性根据持续时间可以分为短程可塑性(S h o r tT e r mP l a s t i c i t y,S T P)以及长程可塑性(L o n g T e r m P l a s t i c i t y,L T P).
双脉冲易化(P a i r e dP u l s eF a c i l i t a t i o n,P P F)是S T P的一种典型形式.它指的是当神经元快
速且连续接受到两个刺激时，可以观察到第二脉冲引起的E P S C(A２)大于第一脉冲引起的E P S C (A１)的现象.我们通过施加连续两个电压脉冲(２０V,６０m s，脉冲间隔时间为３０m s)在经过等离子处理的３个晶体管上模拟出了同样的行为.与先前的E P S C响应的情况一样，经过２０m i n等离子处理的晶体管展现出了最显著的P P F现象(图６(a)).A２与A１的比值被定义为P P F指数.该器件的P P F指数可以达到１８７％，而处理５m i n和１０m i n的晶体管分别为１６４％和１７５％.器件的这种P P F现象是因为施加第一个脉冲后绝缘层界面羟基所捕获的电子还没有完全释放，第二个脉冲就已经来到，导致了更多电子被捕获，进而提升了第二次的E P S C响应.进一步地，我们测试了不同脉冲间隔时间Δt p r e下器件的P P F 指数变化，如图６(b)所示.随着Δt p r e的增加，三者的P P F指数变化表现出一致的指数式下降规律，这同样与生物突触一致
.
图６㊀(a)等离子处理２０m i n的有机薄膜晶体管的P P F响应;(b)不同等离子处理时间的有机薄
膜晶体管的P P F指数与Δt p r e的关系.
F i g．６㊀(a)P P Fr e s p o n s e o f t h e o r g a n i c t h i n f i l mt r a nＧ
s i s t o r t r e a t e dw i t h p l a s m a f o r２０m i n;(b)P P F
i n d e x o f o r g a n i c t h i n f i l m t r a n s i s t o r s w i t h
d i f f
e r e n t p l a s m at r e a t m e n tt i m ea sa
f u n c t i o n
o fΔt p r e．
７９０１
第８期㊀㊀㊀㊀饶智超，等：绝缘层等离子处理对有机薄膜晶体管突触性能的影响. All Rights Reserved.
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