聚乙烯电缆料改性技术的研究进展
王 霞, 何华琴, 屠德民
(西安交通大学电力设备电气绝缘国家重点实验室，陕西西安710049)
摘要：综述了国内外聚乙烯电缆料近20～30年改性技术的研究进展，介绍了聚乙烯电缆料常用的几种改性方法和电极同极性电荷注入的抑制方法，并指出了其进一步的发展趋势。关键词：聚乙烯；改性；注入；抑制中图分类号:TM215.1 文献标识码:A
文章编号:1672-6901(2006)06-0009-05
Development of the Modincation of Polyethylene Cable Compound
W ANG Xia ,et al
(Xi 'an Jiaotong Universit y ,State Key Laboratory of Electncal Insulalion for Electrlc Power Eq mprnent ,Xi 'an 710049,China )Abstract :This paper summaries the develop ment of the modification
of polyethylene cable compound for the past 20-30years at home and abroad .It presents some common methods of modification ,suppression of hetero charges in bulk and injection of homo -charges from electrode .Finally ,this paper points out the trend of further develop ment .Key words :polyethylene ;modification ;injection ;suppression
收稿日期:2006-05-17
作者简介：王 霞(1976-)，女，山西运城人，在职博士
生，讲师.
作者地址：陕西西安市咸宁西路28号[710049].
1 引 言
在电力系统中，交联聚乙烯绝缘因其优良的介
电和耐热性能已被广泛应用于高压和超高压塑料绝缘电力电缆中。但在直流电场作用下，绝缘中容易形成空间电荷，空间电荷会使电场分布发生畸变、促使老化，甚至绝缘击穿。因此，探索抑制电场作用下聚乙烯中空间电荷集聚效应和提高其介电性能对于保证电缆绝缘有效性具有十分重要的意义。一 般而言，聚乙烯中空间电荷主要由两部分组成，其一是电极注入的入陷载流子或可迁移的载流子，在高场强作用下，它们是主要因素，称为同极性空间电荷；其二是绝缘体内有机或无机杂质在电场作用下电离并发生迁移造成的，在低场强作用下，它们是主要因素，称为异极性电荷。目前国内外学者对抑制电极同极性电荷的注入和绝缘体内异极性电荷的形成做了大量的工作。在抑制电极同极性电荷注入方面，如半导电层改性[1]
、电极电荷注入阻挡层[2,3]、等离子表面处理[4]等等。对抑制异极性电荷的形成主要都是向聚乙烯中加入某种物质来改变其中的陷阱能级分布从而改变其空间电荷分布，常用
的改性方法有：添加剂[5,6]、共混[7,8]、接枝[9,10]
和二元共聚
[11,12]
等四种。下面对这些改性方法给予简要
的介绍。
2 聚乙烯改性方法
2.1 添加剂的应用2.1.1 有机 无机添加剂
(1)钛酸钡(BaTiO 3)。文献[13]报道,BaTiO 3为强极性材料，介电常数高达10000以上，它的等效偶
极子由于被聚乙烯深陷阱吸附而减小，从而减少了聚乙烯中深陷阱，即增加了浅陷阱。BaTiO 3在聚乙烯中的作用是相互矛盾的，一方面增加试样的电导；另一方面又增加试样的陷阱。两种作用相互竞争平衡，当BaTiO 3含量为1%时，能有效改善聚乙烯中空间电荷效应，提高直流预压短路击穿强度和直流击穿强度。与此同时也有学者研究表明当BaTiO 3含量为1%时，聚乙烯的电导可提高3倍[14]
扶壁式挡墙。但M .S .
Khalil [15]
凯里学院学报的研究指出在工作温度50°C ,28kV mm 场强条件下,Ba TiO 3含量为5%时才能有效减少聚乙烯中的残余空间电荷和电场分布。这似乎与前面的研究结果不太一致，进一步的研究未见报道。
(2)氯化聚乙烯(CPE )。文献[16]报道,1%的氯化聚乙烯添加入聚乙烯中，能有效降低空间电荷效应和体积电阻率，提高直流预压短路树枝起始电压。CPE 为极性聚合物，在聚乙烯中作用相当于增加陷阱密度，吸引可移动的自由载流子，防止电荷在电场作用下的有序移动，从而阻止空间电荷的形成。
(3)乙烯—丙烯酸共聚物(E AA )。E AA 也是种极性聚合物。文献[17]表明1%EAA 含量为最佳抑
制聚乙烯中空间电荷效应，并提高了聚乙烯形成电树枝和水树枝的起始电压。它在聚乙烯中的作用机理与CPE与BaTiO3的作用机理相同。
(4)偶氮化合物。日本学者曾在苯环上连接偶氮化合物基，添加入聚乙烯中，提高聚乙烯的击穿强度和降低高场强电导电流[18]。由于添加剂的陷阱能级和辐射的能量依赖于苯环上的自由基的类型———电子受主类或电子施主类。聚乙烯中的芳香族分子在与电子载流子碰撞过程中被激发，吸收载流子的能量，激发和入陷抑制了电子的雪崩，从而提高了聚乙烯的击穿强度，含卤基的芳香族化合物是理想的载流子陷阱。
(5)无机添加剂。罗马学者将无机物加入聚乙烯中来降低聚乙烯的空间电荷效应和体积电阻率，提高其直流击穿强度[19]。而日本学者在聚乙烯中混入极性无机填料或导电无机填料研制成功了250 kV直流电缆，运行多年，效果比较理想[20]。但对于无机添加剂的名称，涉及到商业机密，未有文献给于具体报道。
2.1.2 成核剂
(1)三梨糖醇。三梨糖醇是一种新型的成核剂，它在聚乙烯结晶温度时为固态，可作为结晶中心，使成核相自由能势垒降低，增加内聚成核能力，加快结晶速度，减小球晶尺寸。当三梨糖醇的含量为0.2%时，能有效降低聚乙烯的球晶尺寸，减少晶界缺陷的形成；深陷阱减少，浅陷阱增多，从而降低空间
电荷在聚乙烯体内的聚集和提高耐水树性能[21]。
(2)酚酞。也有研究表明,1%酚酞对聚乙烯电树枝的生长有较好的抑制作用，能提高电树枝起始电压；酚酞的作用在于降低聚乙烯的球晶尺寸，使晶体敛集紧密，可作为聚乙烯有效的人工晶核[22]。2.1.3 自由基清除剂
聚合物中电子在入陷和复合过程中产生的热电子会使材料的分子发生降解，并形成大分子自由基，加速了聚合物的老化。文献[23]指出，将1%左右的电压稳定剂添加入聚乙烯中，能够减少老化过程中大分子自由基的生成、减少深陷阱的产生和提高聚合物的绝缘寿命。文献[24]同时表明，自由基清除剂的加入，能够提高聚乙烯的树枝起始电压和老化试样的击穿强度，并且其提高的幅度随温度的增加而增加。此外，自由基清除剂对聚乙烯的介质损耗和电阻率影响很小，由于自由基清除剂在聚乙烯中迁移率极小，在试样中稳定性极高，具有很好的工程实用价值。2.1.4 新型纳米添加剂
纳米技术是目前国内外研究最多的热门课题之一。由于纳米粒子粒径很小，只有几个到几十个纳米，尺寸介于微观原子与宏观物质之间。从而使材料的光、电、磁、热等物理性能发生很大变化，引发许多特有的效应，成为目前研究的热点。在电介质领域，无机纳米聚合物复合介质的研究正在兴起，无机纳米材料的加入，不仅能提高聚合物的物理及力学性能，保留纳米材料在电磁等方面的优越性，同时还可改善聚合物的介电性能[25]。
(1)纳米MgO。日本学者将少量粒径50nm的纳米MgO与低密度聚乙烯(LDPE)复合，随纳米MgO 含量的增加，在40～80kV mm直流电场作用下，可提高LDPE的体积电阻率，降低体内空间电荷的聚集。当纳米MgO的含量为1%时，能有效提高LDPE 的直流击穿强度[26]。
(2)纳米蒙脱土。意大利学者将5%的蒙脱土纳米材料经净化处理后加入LDPE中，试验结果表明能有效提高交流击穿强度，但会增加直流下空间电荷的密度[27]。
(3)纳米SiO2。美国学者将5%，粒径约15nm 的纳米SiO2使用不同助剂(氨基硅烷、六甲基二硅烷、三乙氧基-二乙烯基硅烷)处理后，加入XLPE中来提高了XLPE的介电特性。试验结果表明三乙氧基-二乙烯基硅烷助剂处理的SiO2能有效提高XLPE 的交流击穿强度和空间电荷阈值电压；而六甲基二硅烷助剂在提高空间电荷阈值电压效果最好，但击穿强度提高幅度不如三乙氧基-二乙烯基硅烷[28]。国内学者将少量纳米SiO x与LDPE复合，研究了复合材料的强场强电导特性和空间电荷分布，试验结果表明SiO x与LDPE复合材料的强电场电导存在预电应力效应[29]，但由于纳米SiO x的比表面积和表面能等方面的特异性，导致短路后空间电荷衰减变慢[30]。
2.1.5 抗热大气老化添加剂
抗热大气老化添加剂[31]主要包括：抗氧剂、抗臭氧剂、紫外线吸收剂和热稳定剂等四种。抗氧剂是防止有机电介质热氧化和光氧化的添加剂。碳黑就是一种强氧化抑制剂。臭氧老化一般发生在材料表
面，抗臭氧剂一般选用蜡并涂于材料表面形成保护膜，防止老化。紫外线是光老化的主要因素。紫外线吸收剂有以下几种，如二苯甲酮衍生物、安息香酸、水杨酸、苯并三咪唑衍生物等。紫外线淬灭剂应用最广泛的是二价镍的络合物或盐。光屏蔽剂的主
·
10·
要作用是在有害的光辐射到达材料的表面之前就把光吸收掉，或者限制其深入材料内部。光屏蔽剂有外表面涂层及颜料等。所加的颜料主要有碳黑、活性氧化锌、二氧化钛等。它们能有效吸收紫外线，涂层应有足够的厚度。热稳定剂主要是防止聚合物在加工和使用过程中受热而发生降解和交联，以便提高耐久性，一般在聚氯乙烯中用的较多。主要有铅盐、金属皂类、有机锡类及环氧类等四大系统。一般各种抗老化添加剂要配合使用，以求取得各方面最佳的效果。同时还要综合考虑各种添加剂的相互作用问题。
2.2 共混的应用
聚合物加热变成熔体后进行共混，称熔体共混法，是最常用的物理共混方法。这种方法主要用于改善聚合物的加工性能和耐冲击强度等方面。
2.2.1 同种聚合物共混
(1)高密度聚乙烯(HDPE)。同种材料共混，可忽略两种不同材料的微观界面引起的空间电荷聚集。常用的方法是将不同类型的聚乙烯相混合。国外已有将20%HDPE和LDPE共混，通过改变LDPE 的晶格结构，提高其击穿特性，但对于击穿特性变化的机理和形态的关系仍不是很清楚[32,33]。
(2)茂金属聚乙烯(MPE)。加拿大学者将50% MPE与LDPE共混交联，抑制聚乙烯中水树的生长[34]。但当MPE含量较多时出现相分离，对于结晶形态和电性能进一步的研究至今未见报道。本文作者曾将少量MPE和LDPE共混来改善LDPE的空间电荷分布、介电性能和结晶形态，并取得了一定的进展[35,36]。研究结果表明:1wt%的MPE与LDPE共混，能有效提高LDPE的结晶温度和结晶度，减小球晶尺寸并形成不完善球晶，浅陷阱增多，深陷阱减少，从而有利于电荷的输送和运动，改善了空间电荷分布和降低体积电阻率，提高直流击穿强度。
2.2.2 不同聚合物共混
(1)乙烯-丙烯共聚物(EP)。文献[37]表明: LDPE与乙烯-丙稀共聚物(E P)共混，当EP含量为10%时，在高温90°C时能提高脉冲击穿场强，但常温30°C下未能提高击穿强度。通过电流密度-电场强度关系测量表明：常温30°C时,5%～10%E P含量的LDPE在不同场强下电流密度不同，即在高、低场强下分别趋近于EP、LDPE的电流特性；而在高温90°C,5%～10%EP含量的LDPE在不同场强下电流密度相同。
这表明两种材料在低温不相容而在高温相容。
(2)乙烯-醋酸乙烯酯(E VA)。将聚乙烯与E VA 共混[7]，减少了共混物中深陷阱的密度，增加了浅陷阱的密度，提高了平均载流子浓度和迁移率；入陷和复合释放的能量减少，因此聚乙烯击穿强度和电树枝起始电压随着E VA含量的增加而增加。
(3)离子聚合物。韩国学者K.S.Suh等人将乙烯基金属阳离子聚合物与聚乙烯共混，离子聚合物强烈的电子亲和力使得体内电荷分布均匀；离子聚合物中存在的正电荷能中和注入的负电荷，从而提高了共混物的击穿强度[8]。
2.3 接枝的应用
接枝是把一种单体单元构成的长链作主链，而另一种单体单元作为支链，通过聚合反应生成。
(1)丙烯酸单体。韩国学者K.S.Suh将聚乙烯与丙烯酸单体接枝，如聚乙烯接枝丙烯酸(PE-g-AA)、接枝甲基丙烯酸(PE-g-MA)、接枝乙基丙烯酸(PE-g-EA)、接枝n-丁基丙烯酸(PE-g-NB A)。试验结果表明由于AA试样中羰基的存在，使电荷入陷率提高，电荷难以在局部区域内积聚，使异极性空间电荷随AA含量的增加而减小。其它三种接枝试样由于存在烷氧基(施主电子)和羰基(受主电荷)的相互竞争作用，在低接枝率时由于烷氧基的作用使电荷无法入陷与羰基位，从而使体内的异极性电荷随接枝比率
的增加呈现先增加后减小的趋势[9]。此外，试验结果也表明PE-g-AA能有效抑制水树生长，提高交流击穿强度[10]。
(2)马来酸酐。韩国学者S.H.Lee将少量马来酸酐接枝聚乙烯(LDPE-g-MAH)，共混试样中的异极性空间电荷(当MAH含量>0.2%异极性空间电荷可忽略)和电导电流都随MAH含量的增加而逐渐减少。S.H.Lee认为这是由于MAH分子本身的环形结构和羰基的存在作为陷阱位，可捕获电子，从而降低了电导电流和有效的电荷迁移率[38]。
2.4 二元共聚的应用
二元共聚就是把两种或两种以上的单体单元无规交替排列，进行聚合反应生成。
(1)PE-E VA共聚。在液氮温度下,PE-EVA共聚可有效提高聚乙烯的交流击穿强度[11]。有望用作超导电缆的绝缘。
(2)乙烯-苯乙烯共聚。苯环具有很好的吸收辐射能量的作用，有学者将苯乙烯接到乙烯主链上共聚，偏光显微镜显示苯环存在于聚乙烯晶相和无定形相界面，作为陷阱位，可有效阻止电子沿晶格方向的聚集，从而提高聚乙烯的介电强度[12]。苯乙烯含量的增加，降低了聚乙烯的结晶度、球晶尺寸和片晶厚度。同时当苯乙烯含量为3.1%时，乙烯-苯乙烯
·
11
·
共聚物的击穿强度最高。
2.5 各种改性方法的优缺点
少量添加剂虽能改善聚乙烯中空间电荷，但由于添加剂会逐渐扩散到材料表面而消失，其长期有效性值得怀疑；目前用的较多的是共混技术来提高聚乙烯的电性能，但两种组分的微观界面会由于空间电荷的聚集而引起界面现象并最终导致电场分布畸变；二元共聚技术能克服共混技术的缺点，但生成的共聚物不规整，目前研究较少；接枝技术能克服二元共聚的缺点，得到颗粒形状规则、相畴小且大小均匀的聚合物。但是，分子链上接枝极性物质，虽可提高耐水树性能，却在交流电场下会增加介质损耗。
3 电极注入电荷抑制法
3.1 半导电层改性
为了提高交联聚乙烯电缆绝缘的电击穿强度和树枝起始电压,L.Y.Gao[1]在聚乙烯绝缘外的半导电层中混入钛酸盐耦联剂和表面活性剂，这样相当于在聚乙烯绝缘和半导电层的界面形成一层薄的扩散层，从而导致界面电场强度的降低，提高聚乙烯的耐电强度。
3.2 电荷注入阻挡层
根据空间电荷自身反电场击穿理论，在聚乙烯和电极接触面置一层厚度为100μm的高介电薄膜，作为电荷注入阻挡层来抑制电极同极性电荷的发射。电荷发射屏技术在电缆行业内有必要进一步研究和推广[3]。近来日本学者也有将约2.5μm厚的对苯二甲酸(PET)薄膜置于0.1mm厚的LDPE试样和电极之间来抑制电极的注入，从而分离体电荷和注入电荷[2]。而Tanaka等人用羰基修正LDPE作为抑制电荷注入层来区分聚乙烯中的同极性和异极性电荷[39]。
3.3 等离子体表面处理
电极和介质的界面处空间电荷的聚集对介质绝缘性能影响很大，因为大多数介质的击穿和树枝化都始于界面附近。文献[4]将LDPE进行等离子表面处理增强介质表面的极性和密度，从而抑制空间电荷的聚集和注入。
4 结束语和展望
追溯聚乙烯电缆料的改性历史也有近20～30年了，并取得了很多乐观的成果。由于改性方法众多和可查阅文献的限制，本文不可能一一列举。而对聚乙烯的复合，尤其是对介电性能的研究较少，所以这方面的工作还有待于探索和深入；在共混改性方面的研究主要集中在聚烯烃共混耐冲击和机械性能方面，而对聚乙烯电性能方面改性的研究也很少，应是目前的关注方向之一；接枝技术由于能得到颗粒形状规则、相畴小且大小均匀的聚合物，目前韩国学者对这方面的研究较多；而对于二元共聚技术，由于生成共聚物的不规整性，近来鲜见报道。电极同极性电荷注入的抑制近来也颇得许多学者的关注。因此，纳米聚乙烯复合材料和不同聚乙烯共混物的介电性能、接枝聚合和电极电荷注入抑制方法是目前国内外学者关注的主要研究方向。
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