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篇1
金属支撑固体氧化物燃料电池阻抗谱动态分析
黄秋安1,2 汪秉文1 徐玲芳2 王亮1
验证性因子分析
(1华中科技大学控制科学与工程系, 湖北武汉430074; 2湖北大学物理学与电子技术学
院, 湖北武汉430062)
摘要：采用悬浮等离子喷涂工艺制造金属支撑固体氧化物燃料电池(SOFC)，阴极为SSCo-SDC (质量分数比为75%∶
25%)，电解质为SDC, 阳极为NiO-SDC (质量分数比为70%∶30%)，支撑体为多孔Hastelloy X合金. 在450~600℃下, 对极化电阻、欧姆电阻、本体电阻与界面接触电阻分别进行了静态分析, 分析结果显示接 触电阻对欧姆极化损失的影响较大. 电池经受3次慢速热循环(3℃/min)和12次快速热循环(60℃/ min)，并记录600℃时动态阻抗谱和开路电压. 基于对欧姆电阻和极化电阻的动态分析, 给出了金属支撑SOFC可能的降解机理. 动态分析结果也显示, 金属支撑体的抗氧化性
在金属支撑SOFC 稳定性中发挥重要作用.幸福契约
魔鬼英豪
关键词：固体氧化物燃料电池; 电化学阻抗谱; 热循环; 动态分析; 降解机理
固体氧化物燃料电池(solid oxide fuel cell, SOFC)被视作21世纪最有潜力的绿发电系统[1]，然而, 高成本、短寿命和低稳定性仍严重制约着其发展. 降低SOFC 操作温度是解决上述问题的重要方向, 当操作温度降至中温(600~800 ℃)甚或低温(450~600℃)时, 不仅可采用廉价的不锈钢作为支撑材料和电池堆的连接材料, 而且可以降低密封难度, 简化电池堆设计, 减缓电极界面间的相互反应以及电极材料微结构的退化, 并有望实现SOFC 的快速启动和关闭[2,3].
金属支撑SOFC 因具有成本低、强度高、加工性好、导热快和启动迅速等特点, 已成为低温SOFC 领域的研究热点[4].金属支撑SOFC 经历多次热循环后, 极化电阻和欧姆电阻显著增加, 严重影响电池性能[5,6].截止目前, 尚未发现国内关于金属支撑SOFC的报道, 国际上这方面的报道也甚少. 本研究定量分析了450~600℃低温区间金属支撑SOFC极化电阻与欧姆电阻的静态特性, 并对电池在600℃下阻抗谱进
行了动态分析, 探讨金属支撑SOFC 可能的降解机理和制约其性能的关键因素.
1 试验程序
金属支撑SOFC 组成如下：电解质采用氧化钐掺杂的氧化铈(samaria doped ceria, SDC)，沉积工艺为悬浮等离子喷涂(suspension plasma spray, SPS)，阳极为NiO-SDC (质量分数比为70%∶30%)，阴极为SSCo-SDC (质量分数比为75%∶25%)，电极的有效面积为0.34 cm2，商品化的多孔Hastelloy X合金作为支撑体,Hastel- loy X合金孔隙率由阿基米德方法测量, 其孔隙率值为27.5%，详细制造过程见文献[5].热电池以2℃/min将加到650℃，并停留5 h，停留期间逐步增加氢气浓度(维持体积分数为3%的水蒸气浓度) 以
充分还原阳极; 随后, 以3℃/min升温至800℃，烧结阴极0.5 h；之后, 以2℃/min冷却至400℃，在冷却过程中, 每间隔50℃记录两次阻抗谱和极化曲线数
据, 电池两极均采用铂网作为集流体.Solartron 1480A衡电位仪以4 mV/ s扫描至0.3 V.Solartron 1260频率相应分析仪(frequency response analysis, FRA)与Solartron 1480A衡电位仪用来测量开路条件下电化学阻抗谱, 频率范围为0.1~100 kHz.最后, 将电池浸入环氧基树脂, 固化、横切、打磨, 在不同放大倍数下用扫描电镜(Hitachi S-3500N)检测电池横截面的微观结
构.
2 电化学阻抗谱和极化曲线
将电池测试前后的阴极面形貌进行对比, 未见明显变化. 测试后, 金属支撑面侧光泽基本消失, 说明
经高温运行后金属支撑体已出现氧化现象, 由此导致电池电阻增加[6].
三只小猪和狼的故事>自贡师专
理解SOFC 物理化学过程及定量分析各种极化损失时, 电化学阻抗谱
(electrochemical im- pedance spectroscopy, EIS)发挥着重
要作用[7]. 在低温范围
(450~600℃)和开路条件下, 以加湿氢气为燃料, 以干燥空气为氧化剂, 频率范围
取0.1 Hz~100 kHz，可测得单电池电流-电压-功率密度曲线及开路条件下电化学阻抗谱[5].由EIS 图可读出相应温度下电池电阻Rcell(EIS图中低频端与实轴截距) 、电池欧姆电阻Rohm(EIS图中高频端与实轴截距) 和极化电阻Rp(EIS图中低频截距与高频截距之差,Rp=Rcell-Rohm)，随着温度降低, 欧姆电阻和极化电阻显著增加, 当温度为550℃和600℃时其阻抗特性仍具有重大应用价值. 单电池运行于450℃,500℃,550℃和600℃时, 其开路电压(open circuit voltage, OCV)在0.825~0.930 V间变化, 低温运行时最大功率密度(maximum power density, MPD)分别为37 mW/cm2,74 mW/cm2,123 mW/cm2,1
82 mW/ cm2.随着温度升高, 在还原氛围下,Ce4+还原为Ce3+，导致SDC 电子电导率逐渐变大, 电池内部短路电流变大, 此为OCV 随温度升高而显著降低的主要原
因之一[8].
英国大百科全书3 阻抗谱分析
3.1 阻抗谱静态诊断
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