【
材料物理与化学研究】收稿日期：２００６－１０－２３基金项目：咸阳师范学院科研基金项目（０４ＸＳＹＫ１０９）。作者简介：张君才（１９６３－），男，陕西岐山县人，咸阳师范学院化学系副教授，主要从事物理化学教学和电分析化学的研究。
２００６年１２月咸阳师范学院学报
三聚氰胺甲醛树脂
Ｄｅｃ．２００６第２１卷第６期
ＪｏｕｒｎａｌｏｆＸｉａｎｙａｎｇＮｏｒｍａｌＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ
Ｖｏｌ．２１Ｎｏ．６
锂离子电池因其具有较高的电位和高能量密度而得到广泛的实际应用［１－４］。为了使电池在容量、电位、可逆性、安全性等诸方面进行改良［５－６］，如今在以 ＬｉＭｎ２Ｏ４为代表的一般电极材料构造基本骨格的基 础上，新合成出了许多毒性较小，价格便宜的锂的复合氧化物［７－１０］，ＬｉＭｎ１．５Ｎｉ０．５Ｏ４就是其中的一种，其电位在５Ｖ附近。为此，我们选用以ＬｉＭｎ１．５Ｎｉ０．５Ｏ４为５Ｖ电池备选的正极活性物质，研究有机电解质溶液组成对电池电化学性能的影响。
１实验部分
１．１试剂和药品１．１．１溶剂
本研究所使用的有机溶剂的结构和物理化学特性如表１所示。碳酸乙烯酯（ＥＣ），碳酸丙烯酯（Ｐ
Ｃ），碳酸二乙酯（ＤＥＣ），碳酸二甲酯（ＤＭＣ）。这些物质按一定的体积比混合，作为电解质溶剂来使用，这些有机溶剂都直接使用岸田化学的电池用溶剂。
１．１．２电解质盐
ＬｉＰＦ６（日本富山药品工业特级试剂），ＬｉＢＦ４（森
田化学特级试剂）。
１．１．３活性物质（ＬｉＭｎ１．５Ｎｉ０．５Ｏ４）
所使用的化学试剂和药品是由田中化学研究所提供的。
１．２电极的制作方法
活性物质ＬｉＭｎ１．５Ｎｉ０．５Ｏ４［田中化学］、导电剂乙烯炭素材料（ＡＢ）和结着剂聚偏氟乙烯（ＰＶｄＦ）按质量比
８０：１０：１２混合，适量添加１－甲基－２－吡咯烷酮（ＮＭＰ，ＡＬＤＲＩＣＨ），在直径为１１ｍｍ的Ａｌ基板上（厚度０．２０ｍｍ）上涂以上混合物，于８０℃的温度下干燥１小时，１２０℃的温度下半减压干燥５个半小时，即为电极。１．３电解液的电化学稳定性 测定时把信号发生器［ＨＯＫＵＴＯＤＥＮＫＯ；ＨＢ－１０４］、
恒电位／电流装置［ＨＯＫＵＴＯＤＥＮＫＯ；ＨＡ－２０１］和ＸＹ记录器［ＹＯＫＯＧＡＷＡＥＬＥＣＴＲＩＣＷＯＲＫＳ；ＴＹＰＥ３０８６］组合使用。
用涂布好活性物质ＬｉＭｎ１．５Ｎｉ０．５Ｏ４的电极作试验电极，锂片作参比电极，不锈钢单面切锂网作对电极组合成三极式杯型电池（图１）。设定电压扫描范围为０．０￣６．５Ｖ，扫描速度为１０ｍＶ．ｓ－１时进行试验。
测定时把定电流充放电调节器［ＴＯＹＯＳＹＳＴＥＭ；
ＴＯＳＣＡＴ－３１００Ｕ］和电脑［ＮＥＣ；ＰＣ－９８０１ＢＸ］组合使加热器端差
电解液组成对锂离子电池电化学性能的影响
张君才，陈佑宁，耿薇
（咸阳师范学院化学系，陕西咸阳７１２０００）
摘
要：以ＬｉＭｎ１．５Ｎｉ０．５Ｏ４作为锂离子电池的正极材料，用电化学手段考察了其电池的电化
学性能与电解液组成的关系，研究发现混合电解液的放电容量的顺序为ＥＣ＋ＤＥＣ（１：１）＞ＥＣ＋
ＤＭＣ（１：１）＞ＥＣ＋ＤＥＣ（３：２）＞ＥＣ＋ＤＥＣ（２：３）＞ＥＣ＋ＰＣ（１：１），从而为ＬｉＭｎ１．５Ｎｉ０．５Ｏ４作为锂离子电
池的正极材料选择了较理想的混合电解液。
关键词：锂离子电池；ＬｉＭｎ１．５Ｎｉ０．５Ｏ４；电解液组成中图分类号：Ｏ６４６．５
文献标识码：
Ａ文章编号：１６７２－２９１４（２００６）０６－００２７－０４
・２８・咸阳师范学院学报第２１卷
２．２充放电试验结果分析
在各组成的电解液中，用定电流法研究ＬｉＭｎ１．５Ｎｉ０．５Ｏ４电极的充放电特性。测定条件：充放电速度相当于０．１Ｃ的定电流，充电一侧的断电位是５．１Ｖ，放电一侧的断电位是３．５Ｖ。定电流充放电试验的结果如图４所示。每周期放电电容的变化如图５所示，图６中ＥＣ＋ＤＥＣ（１：１）、ＥＣ＋ＤＭＣ（１：１）在第１０次充放电循环后，效率达到９５％以上，ＥＣ＋ＤＥＣ（３：２）、ＥＣ＋ＤＥＣ（２：３）在第１７次充放电循环后，效率约为９０％。另一方面，ＥＣ＋ＰＣ的放电电容不稳定。
如果把初期的放电容量作比较，顺序为ＥＣ＋ＤＥＣ（１：１）＞ＥＣ＋ＤＭＣ（１：１）＞ＥＣ＋ＤＥＣ（３：２）＞ＥＣ＋ＤＥＣ（２：３）＞
图１杯型电池示意图（Ａ）试验电极（ＬｉＭｎ１．５Ｎｉ０．５Ｏ４）（Ｂ）参比电极（锂片）
（Ｃ）对电极（不锈钢网单面切锂）（Ｄ）电解液
用。测定电池的试验电极是ＬｉＭｎ
１．５
Ｎｉ０．５Ｏ４，对电极是
Ｌｉ片，离析器是电池导向装置（２５００型），把这些组合
成杯型电池（２０３２型）（图１）。在ＬｉＭｎ
１．５
Ｎｉ０．５Ｏ４电极上设置一定的电流密度，对电极的断电位在充电（氧化）方向是５．１Ｖ，放电（还原）方向是３．５Ｖ时进行试验。２实验结果与讨论
２．１电解液的电化学稳定性
长春大学学报作为构成电池的必要条件，电解液应不与负极和正极的活性物质发生反应。本实验中，为了使锂二次电池的附加电压达到５Ｖ以上，在广泛电位范围中，无论是还原反应（负极）还是氧化反应（正极）都需要有抗异变性和广泛电位窗的电解液。５Ｖ二次电池，充电时为了加过电位，电解液必须有更高的稳定的电位范围。
各电解液的氧化电位测定结果如图２、图３所示。氧化电位的测定结果从大到小排列的顺序为ＥＣ＋ＰＣ（１：１）＞ＥＣ＋ＤＥＣ（３：２）＞ＥＣ＋ＤＥＣ（１：１）＞ＥＣ＋ＤＭＣ（１：１）＞ＥＣ＋ＤＥＣ（２：３）＞ＥＣ＋ＤＥＣ（１：１）／ＬｉＢＦ４．由此可得，ＥＣ＋ＤＥＣ（１：１）电解质中抗氧化性的顺序是ＬｉＰＦ６＞ＬｉＢＦ６，溶剂的抗氧化性在ＥＣ作共溶剂时的顺序
是ＰＣ＞ＤＥＣ＞ＤＭＣ。
第６期张君才，等：电解液组成对锂离子电池电化学性能的影响研究・２９・
ＥＣ＋ＰＣ（１：１）。但是在ＥＣ＋ＤＭＣ（１：１）中，充放电反应时的过电位小，电极反应无干扰。这与循环伏安法中氧化还原电位差小的事实相符，每次循环容量减小的幅度也是最小。ＥＣ＋ＤＥＣ这类电解液的初期容量较高，充电时过电位逐渐变大，放电容量减弱。这与循环伏安法氧化还原电位差逐渐变大的倾向相符。散文诗世界
３结论
ＬｉＭｎ１．５Ｎｉ０．５Ｏ４的电极特性很大方面受溶剂和电解质盐组成的电解液的影响［１１－１２］。定电流充放电试验中比较放电容量的顺序为ＥＣ＋ＤＥＣ（１：１）＞ＥＣ＋ＤＭＣ（１：１）＞ＥＣ＋ＤＥＣ（３：２）＞ＥＣ＋ＤＥＣ（２：３）＞ＥＣ＋ＰＣ（１：１）。然而ＥＣ＋ＤＭＣ（１：１）每次循环容量减小的幅度最小。这与循环伏安法得出的ＥＣ＋ＤＭＣ（１：１）氧化还原电位差最小，电化学可逆性高的事实一致。
电解液组成对ＬｉＭｎ
１．５
Ｎｉ０．５Ｏ４的正极特性影响很大，为了激发其电极性能，保持电极／电解液界面的稳定性显得十
分重要［１３］。
参考文献：
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硕岩无石笑声高
・３０・咸阳师范学院学报第２１卷
［９］ＧｅｒａｒｄｉｎｅＧ．Ｂｏｔｔｅ，ＲａｌｐｈＥ．Ｗｈｉｔｅ，ＺｈｅｎｇｍｉｎｇＺｈａｎｇ．Ｔｅｒ－ｍａｌｓｔａｂｉｌｉｔｙｏｆＬｉＰＦ６－ＥＣ：ＥＭＣｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅｆｏｒｌｉｔｈｉｕｍｉｏｎｂａｔ－ｔｅｒｉｅｓ［Ｊ］．ＪｏｕｒｎａｌｏｆＰｏｗｅｒＳｏｕｒｃｅｓ，２００１，９７－９８：５７０－５７５．［１０］Ｙｅｎ－ＰｅｉＦｕ，Ｙｕ－ＨｓｉｕＳｕ，Ｃｈｅｎｇ－ＨｓｉｕｎｇＬｉｎ．Ｃｏｍｐａｒｉｓｏｎｏｆｍｉｃｒｏｗａｖｅ－ｉｎｄｕｃｅｄｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎａｎｄｓｏｌｉｄ－ｓｔａｔｅｒｅａｃｔｉｏｎｆｏｒｓｙｎｔｈｅｓｉｓｏｆＬｉＭｎ２－ｘＣｒｘＯ４ｐｏｗｄｅｒｓａｎｄｔｈｅｉｒｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ［Ｊ］．ＳｏｌｉｄＳｔａｔｅＩｏｎｉｃ，２００４，１６６：１３７－１４６．
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［１２］ＧｕｏＺ．Ｐ．，ＷａｎｇＧ．Ｘ．，Ｌｉｕ，Ｈ．Ｋ．，Ｄｏｕ．Ｓ．Ｘ．．Ｓｔｒｕｃ
ｔｕｒｅａｎｄｅｌｅｃ－ｔｒｏｃｈｅｍｉｓｔｒｙｏｆＬｉＣｒｘＭｎ１－ｘＯ２ｃａｔｈｏｄｅｆｏｒｌｉｔｈｉｕｍ－ｉｏｎｂａｔｔｅｒｉｅｓ［Ｊ］．ＳｏｌｉｄＳｔａｔｅＩｏｎｉｃｓ，２００２，１４８：３５９－３６６．
［１３］Ｗｕ，ＸｉａｎｇｌａｎＹｏｎｇＪｏｏｎＰａｒｋ，ＫｗａｎｇＳｕｎＲｙｕ，Ｙｏｕｎｇ－ＧｉＬｅｅ，ＣｈａｎｇＳｏｏｎＨｏ．ＥｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｏｆｌａｙｅｒｅｄＬｉ－Ｃｒ－Ｍｎｏｘｉｄｅｓｐｒｅｐａｒｅｄａｔｈｉｇｈｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ［Ｊ］．ＳｏｌｉｄＳｔａｔｅＩｏｎ－ｉｃｓ，２００４，１６９：１４５－１５０．
（上接第１１页）
ＩｎｆｌｕｅｎｃｅｏｆＥｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅｓｏｎｔｈｅＥｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌＰｒｏｐｅｒｔｉｅｓｏｆＬｉｔｈｉｕｍＩｏｎＢａｔｔｅｒｉｅｓ
ＺＨＡＮＧＪｕｎ－ｃａｉ，ＣＨＥＮＹｏｕ－ｎｉｎｇ，ＧＥＮＧＷｅｉ
渔港之夜
（ＤｅｐａｒｔｍｅｎｔｏｆＣｈｅｍｉｓｔｒｙ，ＸｉａｎｙａｎｇＮｏｒｍａｌＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｘｉａｎｙａｎｇ，Ｓｈａｎｎｘｉ７１２０００，Ｃｈｉｎａ）
Ａｂｓｔｒａｃｔｓ：Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌｔｅｓｔｓｗｅｒｅｕｓｅｄｔｏｓｔｕｄ
ｙｔｈｅｉｎｆｌｕｅｎｃｅｏｆｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅｓｏｎｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｏｆＬｉＭｎ１．５Ｎｉ０．５Ｏ４ｆｏｒａｎｏｄｅｍａｔｅｒｉａｌｓｏｆＬｉｔｈｉｕｍＩｏｎＢａｔｔｅｒｉｅｓ．Ｔｈｅｒｅｓｕｌｔｓｉｎｄｉｃａｔｅｄｔｈａｔｔｈｅｏｒｄｅｒｏｆｄｉｓｃｈａｒｇｅｃａ－ｐａｃｉｔｙｉｎｄｉｆｆｅｒｅｎｔｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅｓｗａｓＥＣ＋ＤＥＣ（１：１）＞ＥＣ＋ＤＭＣ（１：１）＞ＥＣ＋ＤＥＣ（３：２）＞ＥＣ＋ＤＥＣ（２：３）＞ＥＣ＋ＰＣ（１：１）．Ｔｈｅｒｅｆｏｒｅ，ＡｎｅｘｃｅｌｌｅｎｔｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅｗａｓｏｂｔａｉｎｅｄｆｏｒＬｉＭｎ１．５Ｎｉ０．５Ｏ４．
Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：ＬｉｔｈｉｕｍＩｏｎＢａｔｔｅｒｉｅｓ；ＬｉＭｎ１．５Ｎｉ０．５Ｏ４；Ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅｓ
ＮｏｎｃｏｎｆｏｒｍｉｎｇＦｉｎｉｔｅＥｌｅｍｅｎｔＭｅｔｈｏｄｆｏｒｔｈｅＳｔａｔｉｏｎａｒｙＮａｖｉｅｒ－ＳｔｏｋｅｓＥｑｕａｔｉｏｎｓ
ＴＩＡＮＷｅｉ－ｊｕｎ
（ＤｅｐａｒｔｍｅｎｔｏｆＭａｔｈｅｍａｔｉｃｓ，ＸｉａｎｙａｎｇＮｏｒｍａｌＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｘｉａｎｙａｎｇ，Ｓｈａａｎｘｉ，７１２０００，Ｃｈｉｎａ）
Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｂｙｎｏｎｃｏｎｆｏｒｍｉｎｇｆｉｎｉｔｅｅｌｅｍｅｎｔｍｅｔｈｏｄ，ｉｔｉｓｄｉｓｃｕｓｓｅｄｔｈｅｓｔａｔｉｏｎａｒｙＮａｖｉｅｒ－ＳｔｏｋｅｓｅｑｕａｔｉｏｎｓａｎｄｐｒｏｖｅｄｔｈｅｐｒｏｂｌｅｍｏｆｓｔａｂｉｌｉｔｙｏｆａｐｐｒｏｘｉｍａｔｅｓｏｌｕｔｉｏｎｓｗｉｔｈｎｏｎｃｏｎｆｏｒｍｉｎｇｅｌｅｍｅｎｔｓｐｒｏｐｏｓｅｄｂｙＤｏｕｇｌａｓ，ｗｈｉｃｈｐｌａｙｓａｎｉｍｐｏｒｔａｎｔｒｏｌｅｉｎｒｅｖｅａｌｉｎｇｔｈｅｒｕｌｅｏｆｃｈａｎｇｅｏｆａｐｐｒｏｘｉｍａｔｅｓｏｌｕｔｉｏｎｓａｎｄｐｒｏｖｉｄｅｓａｎｅｗａｌｇｏ－ｒｉｔｈｍｆｏｒｃｏｍｐｕｔｉｎｇｔｈｅｓｔａｔｉｏｎａｒｙＮａｖｉｅｒ－Ｓｔｏｋｅｓｅｑｕａｔｉｏｎｓｎｕｍｅｒｉｃａｌｌｙ．
Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：ｓｔａｔｉｏｎａｒｙＮ－Ｓｅｑｕａｔｉｏｎｓ，ｎｏｎｃｏｎｆｏｒｍｉｎｇｆｉｎｉｔｅｅｌｅｍｅｎｔｍｅｔｈｏｄ；ｓｔａｂｉｌｉｔｙｏｆａｐｐｒｏｘｉｍａｔｅｓｏｌｕ－ｔｉｏｎｓ
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