泷泽秀明山下智久
大气中的氮氧化物及元素汞主要来自燃煤烟气,近年来燃煤烟气中氮氧化物及元素汞的控制成为研究的热点。工业中脱硝过程与脱汞过程往往是在不同的设备进行,这样就增加了运行成本。
在诸多同时脱硝脱汞技术中,研究较多的是选择性催化还原(SCR)技术,然而常用的SCR催化剂存在操作温度较高、成本较大等不足,研发低成本的低温、高活性SCR脱硝脱汞催化剂十分必要。凹凸棒土(ATP)具有比表面积大、吸附性能好、价格低廉等优点,用其代替价格相对较高的氧化钛、碳基载体,在保证其低温活性的同时,可有效降低催化剂的成本。 首先制备了 SnO2-Fe2O3/ATP催化剂,并考察了其脱硝脱汞性能。结果表明,SnO2和Fe2O3同时负载后,催化剂活性组分之间的相互作用增强,促使活性组分颗粒减小,分散程度增加,这有利于催化剂催化活性的提高。
SnO2的加入会使催化剂的脱硝活性窗口变宽,且当Sn/Fe为1:2时催化活性最高,在160～240 ℃温度范围内NO的转化率一直保持在89.4%以上,脱汞率一直保持在78.1%以上。抗硫测试结
发展导报果表明,SO2对SnO2-Fe2O3/ATP催化剂的脱硝性能有明显的抑制作用,对脱汞过程有一定的促进作用。
世贸组织大幅下调CeO2具有较强的储存和释放氧的能力,因而采用超声波浸渍法制备CeO2/ATP催化剂,考察其脱硝脱汞性能。催化剂结构表征结果表明10%-CeO2/ATP的比表面积最大,提高了其吸附性能。
在空速为40000h-1、催化温度为200 ℃条件下,10%-CeO2/ATP催化剂的脱硝率可达到89.6%,脱汞率达到92.4%,然而SO2对催化剂的脱硝脱汞性能具有抑制作用。为了进一步提高CeO2/ATP的脱硝效率,采用超声波浸渍法和溶胶凝胶法两种方法制备出不同Ce02负载量的Ce02-CeV04/ATP催化剂,并考察其脱硝脱汞活性。薛宝雯
结构表征结果表明,相比于浸渍法制备的催化剂,溶胶凝胶法制备的催化剂具有更大的比表面积及孔体积,同时具有更高的Ce3+/Ce4+及化学吸附氧。该方法制备的催化剂具有较高的脱硝脱汞活性,且CeO2(0.1)-CeVO4/ATP性能最佳。火山灰反应
在160～220 ℃温度范围内NO的转化率一直保持在94.5%以上,脱汞率保持在90.5%以上。
此外,该催化剂具有较强的抗硫毒化能力,即使在有1000ppmSO2存在的条件下,180 ℃时,催化剂的脱硝率仍可达到78.7%,脱汞率达到90.4%。
为了进一步提高催化剂的抗硫中毒性能,考虑到钛基SCR催化剂具有较好的抗硫中毒性能,因而采用溶胶凝胶法制备出不同TiO2/ATP比例的低温SCR催化剂CeO2/TiO2-ATP,并利用低温等离子体对催化剂进行改性。表征结果表明,低温等离子体对催化剂的改性不仅缓解了催化剂表面的团聚现象,提高了 CeO2在载体表面的分散程度,同时促进了催化剂表面的Ce4+被还原成Ce3+,生成了更多的化学吸附氧,增强了催化剂脱硝脱汞性能。
当Ti02/ATP为1:3时,在2%O2以及NH3/NO=1的条件下,催化剂具有较高的脱硝脱汞效率,在180～240℃范围内NO转化率均保持93.3%以上,脱汞率保持在86.7%以上。同时,催化剂具有较强的抗硫毒化能力,即使在通入l000ppm的S02时,在220℃条件下催化剂的脱硝率仍可达到83.9%,脱汞率达到86.8%。栖霞市实验小学
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