拉曼散射探测双层石墨烯的电子结构

拉曼散射探测双层石墨烯的电子结构
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双层石墨烯的电子结构的研究通过对共振拉曼光谱研究的G频段使用不同的激光激发能量。双层石墨Slonczewski-Weiss-McClure模型的参数的值,得到拉曼特性的分散性的行为的分析,揭示的电子和空穴的有效质量的差异。还从实验数据获得的TO声子分支,可在双层石墨分裂的两个。我们的研究结果有双层石墨烯电子装置的影响。
从单层石墨烯的电子像无质量狄拉克费米子的,并表现出狄拉克点附近的线性散不同,在双层石墨烯的电子非零有效质量狄拉克费米子所描述的用一个抛物线电子散。此外,虽然在更大范围的双层石墨烯是一种零隙半导体,偏置的双分子层是由一个可调的能隙半导体的电场效应。因此,双层石墨烯基大块装置的发展依赖于详细了解了其电子特性。这项工作表明,通过在双层石墨烯拉曼散射实验与许多不同的激光激发,我们可以探讨其电子结构,我们可以得到的实验值Slonczewski-Weiss-McClure SWM双层石墨烯的参数。
图1显示了一个双层石墨烯的原子结构,在其中,我们可以区分A和B在每个平面有4个原子的单电池产生的两个非对等原子。由于此单元电池相同的石墨在贝纳尔堆叠结构,我们可以描述在用于石墨的SWM模型的双层石墨烯的电子光谱,通过确定的参数0,1,3和4,关联与近邻原子重叠和转让积分计算。如图
1(a)对与这些参数有关的原子表示的双层石墨烯的原子结构示于图中。这些参数,是在系统中的电子化处理的基础,只大致知道这个数据。
所用的石墨样品是本实验中,通过以下方式获得的的微机械切割硅样品的表面上300nmSiO2的石墨层的双层片。双层薄片用光学显微镜从单层石墨通过轻微的颜变化被确定,然后通过拉曼光谱表征,使用由法拉利等人所述的方法,对于拉曼光谱测量,我们使用了XY三联Dilor单仪中的后向散射配置。激光的光斑尺寸是1米用100目标和激光功率保持在1.2毫瓦以免产生样品加热。拉曼光谱,得到在11个不同的Ar-Krand的染料雷射的激光线在1.91-2.71 eV的范围内。
最近,法拉利等人表明,拉曼光谱可以被用来确定在石墨烯样品的层数,特别是明确区分单层双层石墨样品。图2示出的单分子膜的拉曼光谱图。2(a)双层图。2(b)石墨烯样品,其中最突出的特点是G和G’拉曼峰。
G'单层石墨烯的频段可以装配仅由一个洛伦兹的全宽的半峰半峰全宽24 cm-1处。一个更好的调整可以得到的与沃伊特功能,其中有4个拟合参数。然而,不同的套四个沃伊特参数符合G'频段同样出,防止这些参数的精确的物理解释。因此,我们决定使用洛伦兹函数对数据进行分析。G'双层石墨带配备使用四个洛伦兹峰,它们都具有相同的半高宽为24厘米,用来适应的G'波段的单层石墨,石墨系统与以前的拉曼光谱研究协议。四个洛伦兹函数的相对振幅取决于激光能量,其中两个增加和其他两个激光能量的增加减少。通过这种趋势拟合下列这些相对强度的激光能量的依赖关系。
单层和双层石墨的拉曼光谱与许多不同的激光能量在可见光范围内进行了测量。图3示出为单层样品的G带频率的激光能量的依赖关系图。3(a)以及为每一个组成的G四峰双层石墨波段图。3(b)
起源的G频带所有石墨材料是由于谷间双共振DR拉曼过程
图1在线颜(a)双层石墨烯的原子结构。的A原子两层超过对方,而相对于彼此移动的两个层的B原子。SWM的常数γ0,γ1,γ3,γ4标签跳频过程与相应的一对原子。(b)Brillouin区的单层石墨,显示了高超的对称点,K,K’,和M.
如图2(a)单层石墨的拉曼光谱和如图2(b)双层石墨的拉曼光谱与2.41 eV的激光线进行。
涉及两个不等的K点在第一布里渊区的石墨烯(图1(b)),iTO和两个声子附近的电子态。由于电子- 声子的矩阵元素的角度依赖关系的结果,存在的干扰的影响的拉曼截面的G'带的主要贡献来自DR的特定的过程,发生沿Γ-K-M-K-Γ方向,波矢量k和k'的两个中间的导带中的电子态(测量从K和K’点,分别是多少)沿的KΓ和KΓ方向。因此,在这个特定的过程中所涉及的声子的波矢量q是沿对KM和有关的电子波矢条件由Q = K + K’。
在双层石墨烯的情况下,在价带和传导π电子散在两个石墨烯层贝纳尔配置在层叠中。
如图3(a)激光能量依赖的G' - 带能量为单层石墨烯。激光能量的依赖关系的四个峰组成的G'的位置
带双层石墨。这四个拉曼峰源自P11,P12,P21,P22 DR流程示于图。4。黑方块的实验数据和全行的拟合曲线(见在文本的讨论)。
如4图所示,电子双层石墨烯分散体附近的K和K'点显示为π1和π2阶。四个DR过程表明:(a)P11过程,(b)P22过程,(c)P12过程,(d)P21过程。(K1,K2,K1’,K2’)还示出这四个DR过程中所涉及的电子的波矢。频段分割成两个抛物型分支附近的K点,如图4所示。在该图中,上部和下部的分支分别标为π1和π2价带。导带的下限和上限的分支被分别称为π1 *π2 *。沿高对称Γ-K-M-K-Γ方向,这些分支属于不同的不可约表示P63 / MMC存储空间,因此只有π1-π1*和π2-π2*光学价带和导带之间的过渡。因此谷间有四种可能的DR程序,涉及电子沿Γ-K-M-K-Γ方向,导致观察的四个峰的G’带双层石墨。
该四个DR过程示于图4中。在P11过程(如图4),电子波矢K1共振激发从价带π1到导带π1 *通过吸收光子能量EL。电子共振散射波矢K1的状态通过发射声子与动量q11和能源E P11。最后,电子分散状态K1散发出的第二个声子,它重组的空位产生的散射光子能量ES= EL-2 E P11。声子波矢Q11,从K点沿KM方向测量,是由Q11 = K1+ K1’
图4(b)所示DR过程中P22,这涉及光激发的电子之间的π2和π2*的分支。相关联的声子的能量是EP22和q22= k2的+ k2的波矢量由下式给出。图4(c)和图4(d)所示过程P12和P21涉及电子波矢分别为K1,K2’ ,K2和K1’,属于不同的电子分支。P12和P21与进程相关的声子波矢Q12 = K1+ K2’ 和Q21= K2+ K1’。
两层ITO声子分支的双层石墨沿ΓKM线路属于T1和T3的不可约表示。K和K’附近的状态之间的导带中的电子的散射,以满足电子- 声子的选择规则允许的跃迁,从而使π1*-π1* 或π2*-π2 * 为T1声子和π2 -*π1 * 为T3声子。由于P11和P22的过程涉及K和K’周围的电子状态属于相同的电子分支,相关的声子属于T1声子分支。另一方面,P12和P21的过程中涉及的声子属于的T3分支。
从图4中可以看出,P11的过程中与声子具有最大的波矢(q11)。由于ITO声子的能量增加而增加Q,最高频率分量G’的双层石墨的频带相关的P11的过程。另一方面,P22的过程与最小的声子波矢q22的,产生的最低频率分量的G’带一个双层石墨。这两个中间的G’峰段相关联的过程P12和P21。
为了分析在图3(b)所示的实验结果。我们必须根据DR拉曼进程到的电子与声子的双层石墨烯分散体之间的关系的。双层石墨烯的电子散可以被描述的是标准的SWM石墨模型(参见,例如,方程。Ep(2.1)4)并使用完整的紧束缚分散介绍最初由华莱士。随着K-Γ方向更换σ通过γ0 [2COS(2π/3 ka-ka/√3/2)+1]麦克卢尔表达式。这里k是指从K点为a =1.42埃的平面中的最近邻碳原子距离。由于没有KZ依赖性,我们可以设置Γ= 1和γ2 =γ5 = 0(γ2和γ5对应于第三层相互作用的石墨)。我们已验证的参数Δ在我们的结果不作任何显着的差异,在我们的分析中将被忽略这些简化,在双层带参数由四个参数γ0,γ1,γ3,和γ4。双层石墨烯的能带结构计算的这种方法可以到更详细的记录。
事实上,随着高对称性的K-Γ方向,4×4的矩阵的元素和四阶的分散体由下式给出:
耿彦秋
其中:
为了获得上的激光能量EL声子能量Epij的依赖,让我们考虑一个通用的过程Pij,其中i=1或2,它描述了示于图4四个过程。在第一步中,在此过程中创建的电子- 空穴,入射的光子Ki点中的价带和导带的电子态的共振。因此,激光的能量EL可以写表1:EPij= Aij+ Bijq对应的P11和P22进程和Epij= Aij+ Bijq K点附近的双层石墨两个ITO声子分公司得到的声子散值的P12和P21的过程。
因此,激光的能量EL可以写成非稳态I.EPij= Aij+ Bijq对应的P11和P22进程和Epij= Aij+ Bijq K点附近的双层石墨两个ITO声子分公司得到的声子散值的P12和P21的过程。
方程(3)使我们能够确定动量在这个过程中激发的电子Ki。
电子从K点附近的共振分散到附近的K’点散发出(ITO)的声子能量Epij的确定通过
ppp13假设我们知道ITO声子散K点附近[A| + B( Ki+ Kj’)]以及频带参见式( (1)和式(2)) 式4唯一确定动量的散射电子Kj’。然后,我们计算声子能量Epij的,直接关系到的拉曼位移为此特定Pij过程,获得与给定的激光能量EL。最后,进行最小二乘拟合参数的确定γ0,γ1,γ3,γ4模式[式(1)和(2)]给最合适的分散的4个G’双层石墨峰示于图3四个实线图3(b)拟合最佳实验Epij与EL数据。
我们也试图去符合,失败,我们的实验数据的四个DR程序只服用γ0,γ1和γ3。因此,为了获得良好的拟合,参数γ4,这是与通过两个G’的分裂中间的山峰,有被包括在内。的ITO分散的K点附近的声子分支,我们可以不符合令人满意的分散体中的数据图3(b)考虑到同样的声子散为四个Pij过程。时,得到最合适的,我们认为不同的的两个ITO声子分支双层石墨烯分散。表一显示了每个声子分支,它表现出K点附近的线性散得到的参数。请注意,这两个声子分支之间的差异对应于约3厘米分拆-1,这是与以前的报告接近一致。
草酸亚铁表2显示γ实验获得的值,参数γ0在面内最近邻。
表2。试验的SWM参数(单位eV)双层石墨烯的能带结构。石墨的参数取自文献18和19。
跳频的能量,是γ1的十倍,这是从不同的层在垂直方向上的原子(参照图1)。这些值是在良好的协议与以前的角分辨光电子能谱测量在双层石墨。然而,让我们的实验的分辨率较弱的跳频参数(γ3和γ4),是超越当前的分辨率的角分辨光电子能谱测量。γ1的值约大于γ3和γ4的3倍,与不沿垂直方向的层间跳跃。(见图1)
实验发现用于石墨相应的参数,还示出在依据表2:参数γ0和γ1用于双层石墨略小于石墨。这种差异是更突出的参数γ3。这些结果是从第一原理计算的三维石墨中提取的参数与软弱夹层耦合的好协议。另一方面,我们的γ4值明显高于双层石墨Mendez的等人测得的石墨的值。在磁反射实验中,请注意,此参数是特别重要的,因为它是在价带和导带的电子和空穴的有效质量的差异有关。
最后,我们还必须发表意见,也有其他允许薄弱条款不存在标准SWM模型的对称。次近邻的每一层内的跳频过程中,由t'表示,特别是,已经被认为是开创性的论文中由华莱士后来由Johnson和Dresselhaus模型中的。同样γ4参数,t’也打破了电子空穴对称,存在在最简单的情况下,只考虑γ0,
γ1和γ3。然而,最小二乘法拟合过程中引入这个新名词,我们面临的问题,有太多的拟合参数,防止从数据的所有参数的准确测定。然而,重要的一点是,图3中所示的数据。不能进行说明,不考虑电子和空穴之间的不对称。
综上所述,从共振拉曼光谱研究了G?双层石墨带的使用几个激光激发能量,我们已经能够探测狄拉克点附近的这种材料的电子与声子的分散液。从嵌合用SWM模型的实验数据,我们已获得的实验值,跳频参数的双层石墨的层间,结果揭示了之间的不对称,在价带和导带的电子散曲线。最后,在未来的工作中,我们将研究涉及孔,多体效应,以及偏颇的双层石墨烯的DR程序。
这项工作是支持通过惹得全国Pesquisa的EM Nanotubos石炭-MCT,巴西和FAPEMIG。L.M.M.,J.C.B,D.C.E.从巴西代理CNPq的的支持表示感谢。我们想感谢米莉Dresselhaus 和ADO朱里奥批判性阅读的手稿和有益的讨论
>二十四画品

本文发布于:2024-09-22 12:39:52,感谢您对本站的认可!

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