汪洋;陈杰;王智慧;杨超;毛在砂
【摘 要】Marangoni效应广泛存在于液液、气液相际传质过程中,通常会对传质速率产生重要影响.对Marangoni效应的实验及理论研究有助于增进对微观传质机理的理解,是强化相间传质过程效率的重要因素.重点介绍了液液体系中单液滴萃取的实验和模拟研究,对液液体系中Marangoni效应不稳定性的判据,对气液体系有效传质面积的影响,以及两种体系中利用表面活性剂进行传质调控的研究等方面的进展进行了综述,还探讨了传质过程中Marangoni效应应用研究的方向.%Marangoni effect, occurring frequently in interphase mass transfer processes in liquid-liquid and gas-liquid systems, plays an important role in determining the mass transfer rate. Experimental and theoretical studies on Marangoni effect will enhance the understanding on microscopic mechanism of interphase mass transfer and help in optimizing the operation of mass transfer units. The reported results on the criterion of instability in liquid-liquid systems, effective mass transfer area in gas-liquid systems, manipulation of Marangoni effect using surfactants in both systems, especially single droplet extraction, are reviewed. The topics of future study are also suggested. 【期刊名称】《化工学报》
【年(卷),期】2013(064)001
【总页数】9页(P124-132)
【关键词】Marangoni效应;传质;表面活性剂;液滴;气泡;数值模拟
【作 者】汪洋;陈杰;王智慧;杨超;毛在砂
在我的开始是我的结束
【作者单位】中国科学院过程工程研究所,绿过程与工程重点实验室,北京 100190;中国科学院过程工程研究所,绿过程与工程重点实验室,北京 100190;中国科学院过程工程研究所,绿过程与工程重点实验室,北京 100190;中国科学院过程工程研究所,绿过程与工程重点实验室,北京 100190;中国科学院过程工程研究所,绿过程与工程重点实验室,北京 100190
【正文语种】中 文
【中图分类】TQ021.4
引 言
多相体系中传热或传质不均匀性会引发相界面上局部界面张力梯度变化，从而在相界面上引发一种流体力学不稳定现象，被称为Marangoni效应［1］。Marangoni效应是一种小尺度现象，它可强烈影响流体界面流动，从而显著改变多相体系中溶质或热量在相界面处的传递规律，强化或削弱传递过程。 合成氨论文Marangoni效应为提高传递效率提供了一种有效途径。在萃取、精馏、吸收、蒸发等化工操作过程中，越来越多的研究和应用考虑了Marangoni效应对传质效率的影响。但由于Marangoni效应机理复杂，涉及多种影响因素，有目的地利用其来强化传质过程的问题至今仍然没有解决，尚未达到用于工业过程和设备设计的程度。本文以液液（萃取）、气液（吸收、精馏和蒸发）传质过程为对象，介绍Marangoni效应对传质过程的影响及其相关研究进展。
1 Marangoni效应与液液传质
Marangoni效应是萃取等液液传质过程中的重要现象，许多研究者报道了在不同液液系统玉米蛋白粉
中Marangoni效应的发生。Lewis等［2］观察到溶剂中分散的有机溶剂液滴表面产生的界面湍动，Bakker等［3］和Perez等［4］报道了双组分液液系统中 Marangoni对流的存在，Sherwood等［5］和 Maroudas等［6］发现在Marangoni对流作用下传质速率最大可增大3.4倍以上。
Marangoni对流导致浓度场和速度场的强烈耦合，并且显著影响质量传递速率，这对设计和优化工业传质设备非常重要。在液液萃取系统中，影响质量传递速率的因素太多，工业实际问题中Marangoni效应对传质的影响不易准确推断。因此，液液萃取系统的研究首先从单个液滴开始，以使Marangoni效应能从其他效应中分离出来进行研究［7］。
1.1 液液系统中Marangoni不稳定性
对于特定的液液系统，Marangoni效应的理论分析主要集中在Marangoni效应是否发生的判据。Sternling等［8］最早利用平界面理论（S＆S理论）预测液液系统中的界面不稳定性。Hennenberg等［9］、Nakache等［10］、Slavtchev等［11－12］发展了更为普遍的方法。然而这些预测与实验结果相比，大多数都只是定性的成功。
Agble等［13］将其实验结果与 Sternling等［8］、Hennenberg等［9］和 Nakache等［10］的预测进行比较，利用纹影技术研究了添加和不添加表面活性剂时的静止液体中的悬滴，视觉观察界面流动的不稳
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与一般情况下纯净体系定义的量纲1数Ma含义不一样，式（1）定义的NMa，其单位是m－2，代表了界面张力梯度引发Marangoni效应的推动力与液相黏性流动等抑制因素的比值，该值越大的系统，就越容易产生Marangoni效应。对于文献［13］中的30种体系，它能正确预测不稳定性的趋势，但该公式是否具有普适性，仍需更多的检验。
1.2 单液滴萃取传质中Marangoni效应
界面处发生Marangoni不稳定性时，引起浓度和流场之间复杂的相互作用，会产生额外的流动模式，包括内部的环流、围绕液滴的流动结构、总传质系数以及曳力系数都受到影响［14］。迄今为止，Marangoni效应所产生的复杂现象还难以用理论描述。因此，不得不借助数值方法来研究Marangoni不稳定性对质量传递的影响。Mao等［15］最早采用贴体坐标方法数值模拟了Marangoni效应对轴对称液液系统中质量传递的影响，考虑的是液滴在达到稳态运动时的非稳态传质，但没有考虑液滴的变形，动量控制方程和对流扩散传质
方程是解耦的，而且在实际情形中液滴的加速阶段对传质的影响不能忽略。
准确地模拟单液滴非稳态的传质是准确模拟传质 Marangoni效应的前提。Petera等［16］应用Lagrange－Galerkin有限元方法数值模拟了单液滴的非稳态传质，但在他们的算法中必须使用一个重新构造计算网格的步骤以确定界面的新位置，这个过程较难实现。Davidson等［17］应用VOF（volume of fluid）方法模拟了液滴的非稳态传质过程，并和实验做了对比，但是误差较大。Kiran等［18］用Level Set方法数值模拟了液滴的传质过程，但是没有和实验进行对比。上海
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有鉴于此，Wang等［19］在原有的 CSF（continuum surface force）模型基础上提出权重积分方法，克服了表面 “寄生”流的干扰问题，建立了模拟非稳态单液滴萃取传质的Marangoni效应的传质模型，考虑了液滴的变形以及加速阶段对传质的影响，并同经典的S＆S理论做比较［20］。图1是扩散相与连续相扩散系数比为0.25的情况，图1（a）定性，发现没有一个标准能够精确预测不稳定性。他们考虑了表面活性剂的传递，定义了一个临界Marangoni系数
描述了从c（连续相）→d（扩散相）传质的模拟结果，图1（b）描述了从d→c传质的模拟
结果。从图1（a）可以看出，有Marangoni效应的传质速率远大于无Marangoni效应的传质速率，同经典的S＆S理论相符，这是由于Marangoni效应所产生的小尺度的流动结构含有垂直于相界面的对流，能有效地穿透界面浓度边界层，产生有利于相间传质的对流传质，因此能促进相间传质；而无Marangoni效应时，液滴外的对流传质大部分都是平行于液滴表面，对相间传质的直接贡献较小。图1（b）与S＆S理论不符，其原因可能因为所模拟的是非稳态的运动传质，不同于S＆S所分析的液滴达到稳态运动以后再传质的情况。
图1 Marangoni效应对可变形液滴的传质Sherwood数的影响［20］Fig.1 Influence of Marangoni effect on Sherwood number for mass transfer to／from a deformable drop［20］
图2 MIBK－己二醇－水体系 Marangoni效应随时间的发展［21］Fig.2 Marangoni effect of a drop changing with time in MIBK－acetic acid－water system［21］
Wang等［21］对 MIBK－己二醇－水体系的实验测定表明：发生Marangoni效应时，液滴有振荡行为，并且Marangoni效应越剧烈，振荡行为越明显。采用Level Set方法对该体系进行数值模拟，所得Marangoni效应发展过程的流场如图2所示。由图2可以看出Marangoni
效应不仅具有空间尺度的复杂性，而且在时间尺度上也十分复杂。对于确定的体系可以根据Marangoni数的大小或者初始浓度等预测Marangoni效应，根据界面现象观测、传质速率的变化等确定Marangoni效应发生与否。对于不同体系发生Marangoni效应时的Ma不是定值，还没有一个统一的标准进行普遍性的预测（如根据Re可判断层流和湍流）。
Wegener等［23］以三元体系甲苯／丙酮／水为对象，对单个液滴形成阶段的萃取过程进行了实验研究。考察了溶质初始浓度、液滴直径以及传质方向对液滴形成阶段传质的影响。实验结果显示在液滴形成阶段，传质总量强烈地依赖于传质方向，连续相至扩散相的传质总量要高于扩散相至连续相的传质总量。传质总量随着液滴直径的增大而增大，随着初始溶质浓度的增加而线性增加。其后，Wang等［22］研究了单个静置液滴及单个液滴在生长阶段萃取过程的Marangoni对流的发生、发展与消退，结果如图3所示。初始浓度越高，Marangnoi对流越强烈，并且对于静置液滴，Marangoni效应对传质的促进作用和内环流作用相当，这也在一定程度上解释了Wegener等［23］关于传质总量随初始浓度增加而线性增加的结论。此外，对于产生液滴过程使用同一针头的情况下，液滴直径越小，有效传质面积越大，萃取分数越大，这点与 Wegener等［23］研究中传质总量随着液滴直径的增大而增大的结论有所矛盾，这是由于 Wegener等［23］实验中液滴并非自然脱离，而是
待液滴长到指定体积时，通过电磁装置带动针头轻微地上下震动使液滴脱离，轻微的震动过程有可能改变液滴的传质效果。
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