中国环境科学 2018,38(5)：1677~1684 China Environmental Science 基于卫星遥感中国甲醛的时空分布及影响因子 谢顺涛1，巨天珍1*，葛建团1，马维慧2，张生财3(1.西北师范大学地理与环境科学学院，甘肃兰州 730070；2.兰州市环境监测站，甘肃兰州 730000；3.兰州市气象局，甘肃兰州 730000)
摘要：基于OMIHCHO数据日产品，对2016年全国甲醛柱浓度数据进行了提取分析，并结合全国各省市温度、降雨量、植被覆盖度、人类活动等数据，在空间上与甲醛柱浓度做了相关性分析.结果表明：我国甲醛柱浓度空间分布极不平衡，呈现出东部及东南部地区甲醛柱浓度值普遍较高，而我国的西部及西北部地区表现出较低值；甲醛柱浓度月均值最低为8.31×1015molec/cm2，出现在10月份，最高为11.87× 1015molec/cm2，出现在6月份，如果按照季节划分甲醛柱浓度均值，夏季>春季>冬季>秋季；从气象因子与甲醛柱浓度相关性分析结果来看，温度与甲醛柱浓度之间的相关性更为密切，但表现出空间上的差异性，此外，雨水对甲醛有一定的消除作用，但也在空间上有差异；由植被与甲醛柱浓度相关性结果来看，植被主要对东部及东南部地区甲醛柱浓度影响作用明显.甲醛柱浓度与各省市的地区生产总值、各产业增加值、机动车保有量的变化也存在着明显的相关性，而各产业增加值中工业与其相关性最高，说明工业排放和汽车尾气也是甲醛的主要来源. 关键词：中国；OMI；甲醛；时空分布；相关因子；相关性军队人才
中图分类号：X511 文献标识码：A 文章编号：1000-6923(2018)05-1677-08
Spatial and temporal distribution and related factors analysis of formaldehyde in China, based on satellite remote sensing. XIE Shun-tao1, JU Tian-zhen1*, GE Jian-tuan1, MA Wei-hui2, ZHAN G Sheng-cai3 (1.Geographical and Environmental Department, N orthwest N ormal University, Lanzhou 730070, China；2.The Environmental Monitoring Station of Lanzhou City, Lanzhou 730000, China；3.The Meteorological Bureau of Lanzhou City, Lanzhou 730000, China). China Environmental Science, 2018,38(5)：1677~1684
Abstract：The data of this research (national formaldehyde column concentration in 2016) was extracted from OMIHCHO (OMI/Aura Formaldehyde [HCHO] Total Column Daily L2Global Gridded 0.25degree × 0.25degree V3). The characteristics of the spatial and temporal distribution of formaldehyde column concentration was analyzed, and then several correlated factors such as temperature, rainfall, vegetation coverage and human activities in various provinces and cities in China were discussed. Results were listed as following: the spatial distribution of formaldehyde column concentration is very unbalance was China. The formaldehyde column concentration was high in the eastern and southeast areas, while the western and northwestern parts of China show relatively low values. The lowest monthly average formaldehyde concentration was 8.31 × 1015mole
c/cm2 in October and the highest was 11.87 × 1015molec/cm2 in June. If the mean of formaldehyde concentration was arranged by the seasons from high to low, it would be summer, spring, winter and autumn. Concerning of correlation between meteorological factors (temperature, rainfall and vegetation) and formaldehyde column concentration, all results showed the spatial difference, but the formaldehyde column concentration was most influenced by the temperature; the rainfall caused a certain degree of formaldehyde elimination; and the vegetation significantly increases the concentration of formaldehyde column in the eastern and southeastern regions. There was also a significant correlation among the concentration of formaldehyde and the regional GDP, industrial value and the increase of motor vehicle ownership of various regions. The industrial added value had the highest correlation with formaldehyde, this conclusion confirms that industrial and automobile emissions was the main sources of formaldehyde.
Key words：China；OMI；formaldehyde；spatial and temporal distribution；correlation factors；relativity
收稿日期：2017-09-29
基金项目：国家重点研发计划"基于区域资源承载阈值的防沙治沙植被建设模式"(2016YFC0500907)
* 责任作者, 教授, 2995616335@qq
1678 中国环境科学 38卷
甲醛是大气中的一种痕量气体，是大气的重要组成部分，在大气化学反应中有着重要作用，与大气中臭氧、NO2等的生成与消亡有着密切联系[1-3].大气中甲醛的来源广泛，其中一次来源主要包括机动车尾气、化石燃料的燃烧、生物质燃烧等；二次来源主要为大气中挥发性有机物的光化学氧化，如甲烷、植物排放的异戊二烯等，此外，大气的环境条件，同样会影响大气中甲醛的生成，如大气的温度、降雨、湿度等.大气中的甲醛在空气中存在的时间只有几小时，通过光解作用生成HO2、H等自由基.空气中甲醛的超标会引起一系列的健康问题[7];2016年国际癌症研究机构(IARC)将其确定为1类致癌物[8]，中国将其确定为有毒化学品控制名单第二位.近年来，由于工业的发展，化石燃料燃烧量的增加、人类活动对自然改造的加剧等，使甲醛在空气中的含量逐年增加，且甲醛在空间分布不平衡和不稳定，使其潜在的危害性加剧，引起了人们对甲醛监测和研究的重视. 现阶段，甲醛未列入我国大气污染物的常规监测，国外在上世纪九十年代已经运用卫星监测大气中甲醛柱浓度，如搭载于ERS-2的GOME (1996年~2003年)传感器，搭载于ENVISAT卫星的SCIAMACHY(2002年~2012年)传感器，和搭载于Aura卫星的OMI传感器[9].其中OMI空间分辨率最高，为13 × 24km 2，可以每天覆盖全球；甲醛的反演是基于327.5~356.5nmUV-2的空间窗口的非线
性二乘法拟合，通过光谱拟合得到甲醛斜柱浓度，然后通过利用 HCHO 廓线的气候值预先计算而得的对流层空气质量因子 AM F 查表将其转换成垂直柱总量值[10]，并考虑了云的影响(无散射、反射的云顶)，该方法得到的数值不确定性为25%左右[11-12].
对于痕量气体的遥感探测，国内外学者在进行了大量的研究，主要研究方向集中在对数据的验证、区域痕量气体的监测及排放源的分析研究等.数据的验证方面，石鹏等[13]通过多轴差分吸收光谱技术与GOME-2卫星和SCIAMACHY卫星甲醛柱浓度结果的对比，结果显示有较好的相关性.区域痕量气体的监测及排放源的分析研究方面，谢顺涛等[14]通过对兰州甲醛柱浓度的研究发现，近十一年甲醛柱浓度值是一个逐年增加的趋势，且与当地化石燃料的燃烧、人类活动、气温变化有着密切关系.Boeke等[15]通过机载监测对美国、墨西哥等国家甲醛进行监测，并与OMI 卫星的甲醛柱浓度数据进行相关研究，发现在自然条件好的地区，植被对甲醛的贡献占较多份额，在大城市，人类活动对甲醛的贡献较大.Kim等[16]通过统计学方法对卫星甲醛柱浓度的监测进行了评估，结果表明，在热带雨林和南美洲生物质的燃烧是甲醛的重要来源，人类活动对甲醛贡献较少.Sabolis等[17]通过对地中海地区空气中甲醛柱浓度的研究发现，海水中浮游生物产生的异戊二烯等挥发性有机物是甲醛柱浓度的主要贡献者，同时还与有机气溶胶、海洋表面化学反应以及大气运输有着密切关系.
目前，相关学者已经对我国大气的主要污染物来源、分布和主要相关因素都有了研究[18]，如王少丽等[19]采用2,4-二硝基苯肼(DNPH)高效液相谱法测定了北京市大气中的φ(甲醛)，结果表明甲醛浓度
夏季高于其他季节，夏季φ(甲醛)主要受光化学氧化过程的控制和影响；降水对大气甲醛有明显的清除作用.
综合上述研究，我国大尺度大气中甲醛的相关研究较少，且缺乏大尺度区域对甲醛柱浓度值的时空分布变化及排放源相关性的统一研究.本文利用OMI监测数据，分析了我国2016年甲醛柱浓度的时空分布情况，同时结合与甲醛排放及生成有关的植被覆盖情况、大气温度、降雨量等因素进行相关分析.
1数据来源与处理
1.1数据来源
甲醛柱浓度数据为2016年1~12月的OMHCHO数据产品，此数据产品由比利时太空高层大气研究所(BIRA-IASB)反演，并在NASA 上的GES DISC发布，数据格式为HDF5，单位为molec/cm2.该数据的反演主要是基于差分吸收光谱(DOAS)算法，该算法利用327.5~ 356.5nm的通道窗口[20-21]，通过去除地表辐射、
5期谢顺涛等：基于卫星遥感中国甲醛的时空分布及影响因子 1679
气溶胶、大气等引起的Ring效应的填补作用及窗口通道内其他气体的吸收影响，获得甲醛的斜柱浓度，然后结合辐射传输模型得到的大气质量因子和IMAGES全球化学传输模型计算得到甲醛的垂直柱
浓度[22-23].为了便于研究，将甲醛柱浓度单位转化为1015molec/cm2.
归一化差值植被指数(NDVI) 来源于NASA MODIS陆地产品组根据统一算法开发的MODIS植被指数产品数据集，本文所用的是MOD13A1，为Terra卫星全球月尺度的3级产品，空间分辨率为500m，获取自NASA的戈达德太空飞行中心，由于其经过了气溶胶、云、水等处理，提高了数据的质量，加之较高的空间分辨率，所以被广泛应用于植被覆盖度的变化；数据时间跨度为2016年1~12月.
气象数据，来自于中国气象数据共享网(a/site/index.html)，包括大气温度、降雨量等数据，其中温度数据是基于国家气象信息中心基础资料专项最新整编的中国地面高密度台站(约2400个国家级气象观测站)的气温资料，利用ANUSPLIN软件的薄盘样条法(TPS)进行空间插值，生成1961年至最新的中国地面月值气温格点数据，本文数据为2016年1月~2016年12月的月均温度；降雨量数据是通过实时从综合库提取全国2419个站(包括国家气候观象台，国家气象观测一级站、二级站)逐日降水量(08:00~08:00)，采用基于“气候背景场”的最优插值方法，实时生成中国区域逐日降水量的网格产品，本文数据为2016年1~12月计算得到的月均降雨量.
1.2数据处理
尸体解剖通过获取2016年每天的OMHCHO数据，运用HDF-view软件对数据进行读取，再以经纬度、云量、时间为提取条件，运用VB程序，剔除数据异常值、云量大于0.2的值等，然后在arcgis 中进行插值及后
续的筛选、重采样、拼接、裁剪等处理.
对于得到的MOD13A1数据，使用MODIS R eprojection Tools(M R T)软件将获取的MODIS13A1数据进行格式的转换与重投影，即将原本的HDF格式转换为Tiff格式，然后将SIN 地图投影转换为WGS84/UTM投影，并进行图像的空间拼接和重采样，然后通过质量检验、数据裁剪等预处理过程，得到归一化差值植被指数值[24-25].
气象数据经均值处理，根据计算模型，与甲醛柱浓度数据进行空间相关性分析研究[23-24]. 1.3空间相关性计算方法
本研究采用基于像元的空间分析法，分析了甲醛柱浓度与气象因子、植被覆盖度的相关性.甲醛柱浓度与温度、降雨量及植被覆盖度的相关系数计算公式如下:
[()()]
n
xy
x x y y
r
−−
=[26]
肉被骗走以后式中:xy r为x与y的相关性系数，数值在[-1,1]之间;i x表示第i月甲醛柱浓度均值;y i表示第i月的月平均温度、降水量、植被覆盖度;x表示甲醛柱浓度的多月均值;y表示月平均温度、降水量、植被覆盖度的多月平均;n为样本数量.
2结果与分析
电动比例调节阀2.1 2016年甲醛柱浓度空间分布
教师惩戒权的性质是什么
70°0′80°0′90°0′100°0′110°0′ 120°0′ 130°0′ 140°0′5
°
′
4
°
′
3
染印
°
′
2
°
′
N
图例
21.23 4.33
0 50010002000m
图1 2016年中国甲醛柱浓度空间分布(1015molec/cm2) Fig.1 The spatial distribution of formaldehyde average column concentration in 2016 in China(1015molec/cm2)
图1为2016年甲醛柱浓度空间分布情况,
1680 中国环境科学 38卷
由图中可以看出,2016年我国甲醛柱浓度空间分布极不平衡，在中国东部及东南部地区甲醛柱浓度值普遍较高，如京津冀大部、河南、安徽、云南等地区，此外，在新疆、西藏等地区有小部分高值区域；而中国的西部及西北部地区表现出较低值，如新疆、青海、西藏等地区.
表1为2016年各省平均甲醛柱浓度值，由表中可以看出,2016年甲醛柱浓度值排在前10位的为云南、广西、河南、安徽、四川、贵州、湖北、山东、天津、河北等人口密度大、气象条件适宜的省市，甲醛柱浓度值在12.36×1015molec/cm2以上.而偏远地区的西北部，如西藏、内蒙古、青海、新疆等省份，年均甲醛柱浓度都在9.10×1015molec/cm2以下.分析其原因，主要是因为在云南、广西等地气候条件优越，四季植被覆盖度高，同时工业水平高等原因.
表1 2016年各省甲醛柱浓度年均值(×1015molec/cm2)
Table 1 The annual averages of formaldehyde column concentration in 2016 in Chinese provinces (×1015molec/cm2)
省份浓度省份浓度省份浓度省份浓度省份浓度滇 13.86 鲁 12.50 苏 12.03 港澳 11.22 黑 9.35 桂 13.51 津 12.49 赣 12.01 沪 10.67 藏 9.10 豫 13.40 冀 12.36 渝 11.98 辽 10.40 蒙 8.38 皖 12.89 粤 12.29 琼
11.89 宁 10.33 青 8.30 川 12.59 京 12.22 陕 11.85 台 10.17 新 8.20 黔 12.58 晋 12.13 浙 11.75 吉 10.05
鄂 12.54 湘 12.11 闽 11.36 甘 9.52
2.2 2016年甲醛柱浓度月变化
图2为2016年全国甲醛柱浓度月均分布，为了便于分析研究，对甲醛柱浓度做以下分级：一级(0~5)、二级(5~10)、三级(10~15)、四级(15~20)、五级(20~25)、六级(>25)，单位为1015molec/cm2.由图中可以看出,1月份，甲醛柱浓度二、三级占据了全国大部分地区，四级也覆盖了部分地区，其他一、五、六级只零星分布少部分地区;2月份则表现出三、四、五级覆盖区域缩小，六级甲醛柱浓度消失，而一、二级低值区扩大;3、4、5、6月份，西北大部分地区为二级甲醛柱浓度覆盖，全国其他地方则主要为三、四级，一、五、六级有零星分布，且由3~5月份四级浓度水平覆盖范围扩大，至6月份向东北转移;7月份之后，四级覆盖范围基本呈现缩小趋势，而二级甲醛柱浓度覆盖范围则呈现出不断扩张趋势，五、六级甲醛柱浓度值很少出现.
分析其原因，在新疆西北部区域及其西南区域甲醛柱浓度值明显高于其他周边区域，主要是由于在高值区分布有油田，加上昌吉市、乌鲁木齐等地区经济明显高于其他地区，所以表现出新疆地区有部分高值区分布；四川地区12、1、2月表现出明显的高值分布点，主要是由于冬季冷空气下沉、降水不足，
大气混合层下降等诸多气象原因不利于空气对流，加之盆地及周围山地影响，因此四川部分地区表现为部分高值分布；在中国的东南部及中部地区，甲醛柱浓度值明显高于西部地区，这主要是因为中东部地区经济发展迅速，受人为排放影响较大，加之气候条件适宜，有利于挥发性有机物在大气中发生光化学反应，所以表现出较高值，同时这也与单源源等[27]研究的中国的中东部甲醛柱浓度的甲醛分布较为相似.
表2为2016年全国甲醛柱浓度月均值,12个月中全国甲醛柱浓度月均值最低为8.31 × 1015molec/cm2，出现在10月份，最高为11.87×1015molec/cm2，出现在6月份，最高与最低月均值相差3.56×1015molec/cm2.如果按照季节划分甲醛柱浓度均值(3、4、5月为春季,6、7、8月为夏季,9、10、11月为秋季,12、1、2月为冬季)，则为夏季>春季>冬季>秋季，夏季甲醛柱浓度最高.
出现这种分布的主要原因是，夏季大气光化
5期 谢顺涛等：基于卫星遥感中国甲醛的时空分布及影响因子 1681
学反应剧烈，有利于甲醛的生成产生，所以甲醛柱浓度值在夏季表现出最高值；春季在中国南部省份，植被排放增加，加之温度回升，使得甲醛柱浓度表现出较高值；秋冬季节相比较，冬季由于受到供暖影响，化石燃料燃烧增加，致使冬季甲醛柱浓度值高于秋季
.
图2 2016全国甲醛柱浓度月均值分布(1015molec/cm 2)
Fig.2 Monthly average formaldehyde column concentration distributions of China in 2016 (1015molec/cm 2)
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