第31卷第5期高校化学工程学报No.5 V ol.31 2017 年10月 Journal of Chemical Engineering of Chinese Universities Oct. 2017文章编号：1003-9015(2017)05-1088-08 网络出版地址：knski/kcms/detail/33.1141.TQ.20170927.0941.008.html
卢浩然, 高用祥, 成有为, 王丽军, 李希
(浙江大学化学工程与生物工程学院, 浙江杭州 310027)
摘要：喷射型环流反应器拥有良好的固体悬浮、液相混合与气液传质性能。在表观气速0.065-0.105 m⋅s-1的半间歇
操作条件下，实验测量了喷射型环流反应器内的气含率以及液速的空间分布。在实验的基础上对反应器进行了三维瞬
态的CFD模拟，并且用耦合平衡模型(PBM)来模拟系统内气泡的聚并破碎行为。喷嘴的高速射流产生一定比例的大 气泡驱动液体循环，使循环液速成倍增加。大气泡浮升过程中逐渐破碎成小气泡，导致提升管内的气含率随着轴向塔
高增高而增大，降液管中也有类似的分布。实验和模拟都表明，喷射型环流反应器内由于喷嘴的使用导致了分布器影
响区的明显延长，不存在流动充分发展的区域。
关键词：喷射型环流反应器；分布器影响区；气含率和液速分布；计算流体力学(CFD)；平衡模型(PBM)
中图分类号：TQ018 文献标识码：A DOI：10.3969/j.issn.1003-9015.2017.00.039
Gas Holdup and Liquid Velocity Distribution in a Jet Loop Reactor
LU Hao-ran, GAO Yong-xiang, CHENG You-wei, WANG Li-jun, LI Xi (College of Chemical and Biological Engineering, Zhejiang University, Hangzhou 310027, China)
Abstract: Jet loop reactors have favorable performance in solid suspension, liquid mixing and mass transfer. The distribution of gas holdup and liquid velocity was measured under semi-batch operation conditions with superficial gas velocities ranging from 0.065 m⋅s-1 to 0.105 m⋅s-1. 3D transient CFD-PBM coupled model was utilized to simulate hydrodynamics (especially bubble breakup and coalescence) of the jet loop reactor under experimental conditions. Large bubbles are generated by jet
ting which significantly enhances liquid circulation. Meanwhile, large bubbles break into small bubbles during rising that leads to the increase of gas holdup along axial position of the riser. Similar processes are shown in the downcomer. Experiments and simulation prove that the size of the sparger zone is remarkably extended due to jetting, and fully developed zones are not observed though the whole reactor.
Key words:jet loop reactor; sparger zone; distribution of gas holdup and liquid velocity; computational fluid dynamics (CFD); population-balance model (PBM)
1前言
煤的液化与重油加氢裂化都涉及高温高压和气液固复杂体系的苛刻条件，其反应器的设计与操作也需要满足固体悬浮、液相混合与传热、气液传质三方面的要求，其结构还要尽可能简单以减少故障和降低成本。由于加氢反应空塔气速较低，要同时满足上述三方面的要求难度较大。现有的沸腾床与悬浮床加氢裂化反应器采用外部或内部液体强制循环的方法来强化混合与固体悬浮，其结构十分复杂，操作困难[1]。中国石化的STRONG沸腾床工艺采用小颗粒催化剂、多孔板分布器和上部分离器来实现固体的悬浮[2]，但该反应器的放大仍存在一定问题。史士东[3]提出采用气升式内环流反应器来代替液体强制循环实
收稿日期：2017-03-27；修订日期：2017-05-09。网络出版时间：2017-09-27 09:41:04
基金项目：国家自然科学基金(U1361112)。
作者简介：卢浩然(1992-)，男，四川雅安人，浙江大学硕士生。通讯联系人：成有为，E-mail：ywcheng@zju.edu
第31卷第5期 卢浩然等：喷射型环流反应器中气含率和液速的分布 1089
现固体的悬浮，但Schäfer [4]等的研究发现在高温高压条件下气泡直径已经小于1.5 mm ，Huang 等[5]的模拟表明，在此种小气泡条件下环流反应器内的气含率分布比较均匀，难以形成高强度的液体循环来满足固体悬浮要求。在这种情况下，反应器内需要一定比例的大小气泡尺寸分布，大气泡用于驱动液体，促进混合，小气泡提供传质所需的比表面积。有鉴于此，本研究中采用气液喷射器(单孔或多孔)代替常规的气液分布器是一个合理的选择。如图1所示的实验装置，气液两相从反应器底部的单孔喷嘴高速射流进入，产生一定比例的大小气泡驱动流体沿中心提升管向上流动，反应器下部采用锥形底以防止固体沉积，中部安装导流筒以促进大尺度液体循环。这种简单的构型能够强化固体悬浮与液体混合。由于加氢反应速度相对较慢，气液传质也能够满足反应的要求。这种喷射型环流反应器的设计与放大需要先行开展深入的流体力学研究以定量把握其多相流动规律。
文献中针对带均匀气体分布器的环流反应器的研究较多，喷射型的研究较少。李红星[6]和Lo [7]的实验表明，分布板产生的气泡尺寸分布比较均匀，提升管以及降液管内的气含率在轴向上变化不大，气含率
轴向空间分布较为均匀。Blažej 等[8]对环流反应器进行了数值模拟和实验研究，气泡大小固定为5毫米，发现气含率数据在提升管内比较吻合，而在降液管内较差，原因可能是固定气泡尺寸的假设。Šim čík [9]
等对环流反应器进行了三维瞬态模拟，气泡大小取值为5毫米，该模型在较低气速时能得到与实验相符的平均气含率结果，但是随着气速的升高，模型准确性下降，作者建议应该考虑气泡聚并和破碎的影响。胡宗定
[10]
等对喷射型环流反
应器进行了实验研究，得到了传质效率和
全塔平均气含率受表观气速的影响的经验关联式，但没有考虑气含率与流速的空间分布。尚龙安[11]等在下喷式环流反应的研究中发现，导流筒直径与塔体直径之比为0.42~0.6，能得到最优的传质系数；Szafran [12]等对该类反应器进行了三维和二维的CFD 模拟，发现气含率模拟值和实验值有较大差异，作者认为主要原因是模型没有考虑气泡聚并破碎的影响。
文献调研表明，以往针对气液环流反应器的研究主要考虑均匀分布器的情况，很少考虑单孔喷嘴的情况；
喷射型环流反应器也只考察提升管与降液管的平均气含率与循环流速，尚未见到关于气含率与液相速度分布的研究。同时针对该类反应器的CFD 模拟的准确性也较差。本文将针对喷射型环流反应器开展不同条件下气含率与液速空间分布的研究，实验考察其多相流动规律，并建立描述该类反应器的CFD 模型，为该类反应器的开发与工业放大奠定流体力学研究基础。
2 实 验
冷模实验装置采用有机玻璃制造，如图1所示。反应器直筒段内径200 mm ，高2000 mm ；内置的导流筒内径100 mm ，高1400 mm ，底部安装锥形底，锥底角度 60度。采用同心套管喷嘴，位于锥形底底部，其中液相进口内径6 mm ，气相从喷嘴环隙进料，环隙内径8 mm ，外径10 mm 。本实验中仅考虑气相进料的情况，表观气速范围是0.065~0.105 m ⋅s -1，相应的喷射气速为62 ~102 m ⋅s -1。
采用自制电导探针[13]测量气含率，使用Pavlov 管[14]测量液体速度。全塔平均气含率通过床层塌落法
Top view of nozzle
3
Liquid outlet
Compressed air
1
5
7
8
109
2
4
6
图1 实验装置图
Fig.1 Schematic diagram of the experimental setup
1. buffer tank
2. draft tube
3. straight cylinder
4. conductivity probe
5. computer
6. single orifice distributor
7. pump
8. tank
9. concentric tube of nozzle 10. annular of nozzle
1090 高 校 化 学 工 程 学 报 2017年10月
进行测定。气含率测量时，选取六个不同高度，每个高度包括七个不同的径向位置，每个位置重复三次取平均值。液速时，选取三个不同的高度进行测量，每个高度包括十个不同的径向位置，每个位置重复测量三次取平均值。
3 CFD 模型
采用欧拉两相流的连续性方程和动量方程[15]来描述流动，并使用可实现的k ε-模型[16]来计算湍动，耦合平衡模型(PBM)来求取不同大小气泡的尺寸分布。使用Ramkrishna 等[17]提出的离散法对PBM 模型进行求解。最大气泡产生于底部，该尺寸由沈雪松等[18]在喷射气速10~80 m ⋅s -1内得到的关联式求取，如式(1)所示，式中D o 是喷嘴的直径。计算结果为63 mm ：
0.770.36b,in o g,in 3.28d D u = (1)
最小气泡尺寸参考实验以及相关的模拟[9,10]来确定，取5 mm 。考虑计算的经济性，设置了8个气泡组：63、46、32、22、15、10、7和5 mm 。气液相间作用力仅计算曳力和升力。 3.1 平衡模型
在气液体系中，平衡模型的应用是为了计算气泡大小分布，其数量密度函数的传递方程表示为：
()[]()[]()()()()()()()()()()()
00
I
VI
Ш
1(,)(,),,,d 2,,,d +|,d ,V
n V t u
n V t a V V V n V V t n V t V t a V V n V t n V t V g V V V n V t V g V n V t +∞
ΩII
∂
+∇⋅=--∂--
ν
β′′′′′′′′′′′′∫∫∫ (2)
方程的右边依次为由于聚并引起的源项(I)，聚并产生的汇项(II)，破碎产生的源项(III)，破碎产生的汇项(IV)。n(V, t)为单位体积内的体积为V 的气泡的数量(1⋅m -3)，n(V , t)dV 表示t 时刻体积在V 和V+dV 范围内的气泡的个数，a(V , V ')为体积为V 和V ' 的气泡由于碰撞而聚并的速率函数(1⋅s -1)，g(V)为体积为
V 的气泡的破碎速率函数(1⋅s -1)，β(V|V ')为体积为V ' 的气泡破碎成体积为V 的气泡的概率分布密度函数(1⋅m -3)。
聚并破碎模型是平衡模型的核心，文献中比较常用的有Luo 的模型[19,20]，Lehr [21]
，以及
Laakkonen [22~24]的模型，
在本研究中通过大量的试算比较，最终发现使用Luo 的聚并模型和Laakkonen [22~24]的破碎模型能得到最符合实验数据的结果，两种模型列于下表：
表1 聚并破碎模型
Table 1 Coalescence and breakage model
Item
Equations
Coefficients
Coalescence
model
Luo
[19]
ag ag ag ()(,),(,)i j i j i j a V V V V P V V =ω
()()
()()210.5
231/230.5
ag 0.75110.51(exp ,)ij ij
i ij ij i j x x c x P V V ⎧⎫⎡⎤++⎪⎪⎣⎦-⎨⎬++⎪⎪⎩⎭
=ρρ 2ag ()()4
,
ij i j i j j i V V d d n n u +=
ωπ
ij u -the characteristic velocity of
collision of two particles with diameters
d i and d j
1ρ-density of continuous phase 2ρ-density of dispersion phase
Breakage model
Laakkonen
[22~24]
(
)
132V g C erfc =ε′
()2
2
30|1V V V V V V V ⎛⎫⎛⎫=
- ⎪ ⎪⎝⎭
⎝⎭
β′′′′ 2342.52, 0.04, 0.01C C C ===
3.2 相间作用力模型
气液之间的相间作用力中，曳力和升力是最重要的作用力，决定着流动参数的轴向和径向分布，本文主要考虑这两种力，忽略其它作用力，这两种力的表达式列于表2。
第31卷第5期 卢浩然等：喷射型环流反应器中气含率和液速的分布 1091
表2 相间作用力模型 Table 2 Phase interaction model
Item
Equation and coefficients
Drag force
drag g g g g l l l d s
()34
F u u u u C --=-
αρ，33s 22
n
i i i n
i i i
N d d N d =
∑∑
Tomiyama [25] drag coefficient: ()0.687
d 24728max min 10.15R
e ,,34Eo C Re Re Eo ⎛⎫⎛⎫=+ ⎪ ⎪+⎝⎭⎝
⎭2g s l l u u d Re -=
ρ2
g s l ()g d Eo -=
ρρσ
Lift force
lift g g g l l l l ()()F C u u u =--⨯∇⨯
ραl 0.25C =-
3.3 初始条件和边界条件
初始液位高度取1.8 m ，初始液体速度为0，反应器顶部自由液面的压力取为大气压力。气体进口喷射管采用速度进口(velocity-inlet)条件，即在锥形底底部设置一个当量直径6 mm 的圆型喷口，其气体速度与实验相同，进口处气泡尺寸由式(1)计算，为63 mm 。
出口采用压力出口边界条件(pressure-outlet)，并设置液相的回流率为0以保证计算的稳定。气液相在所有壁面使用无滑移边界条件。
使用商业流体力学软件Fluent 对实验装置进行模拟。采用三维非稳态模型、压力-速度修正的Phase-Coupled SIMPLE 算法。时间步长0.001 s ，通过监视提升管与降液管在0.2 m 和1.15 m 的截面上的气含率变化来确定流动是否稳定，当气含率在一个稳定值附近作周期性上下波动时认为流动基本达到稳定，之后取40 s 的时间平均作为最后的结果。在SP2MHDIEG 工作站上进行计算，单个案例平均计算耗时100 h 。 3.4 网格无关性检验
计算取三种不同尺寸的网格用于无关性分析，网格数量分别是：172,848、282,250、451,900。取表观气速0.085 m ⋅s -1为条件，以全塔的平均气含率作为判据，得到在低密度网格下的平均气含率为0.12；而中等密度和高密度网格的平均气含率分别为0.101和0.099，已经十分接近。故在之后的计算中将使用中等密度的网格。
4 模拟结果
4.1 气含率分布
气含率是喷射型环流反应器操作过程中的重要参数。全塔平均气含率受表观气速影响的变化情况如图2所示，可以看到实验和模拟的情况基本一致。
图3(a)表明降液管中气含率随轴向塔高的增加而增加，原因是不同尺寸气泡的跟随性不同，大气泡只出现在顶部，中等大小的气泡在中部，在底部只有少量的小气泡，最后形成了气含率沿轴向塔高增高而增大的分布。模拟得到的降液管顶部的气含率在较高气速时沿轴向变化更加显著，原因是该区域的液速变化比其他区域更加明显，湍流耗散率较大，导致了气泡破碎更加剧烈，气含率增大更明显。
图3(b)表明，提升管气含率随着轴向塔高增高而显著增大，这种现象在以往有关环流反应器的研究中还
未曾见诸报道。以往有关均匀分布型环流反应器的研究大都认为提升管内气含率沿高度不变，与无导流筒的鼓泡塔结果类似，在两倍塔径以上属于流动的充分发展段，该段中气含率与速度的分布与高度无关，也不受分布器结构和气速的影响[26]。在有关喷射环流反应器的研究中还未测定和模拟过气含率的轴向分布。本研究表明，喷射型与均匀布气型环流反应器的一个重要区别是，前者不存在流动的充分发
G a s h o l d u p
U g / m ⋅s -1
图2 全塔平均气含率随表观气速的变化 Fig.2 Effect of superficial gas velocity on
average gas holdup
1092 高 校 化 学 工 程 学 报 2017年10月
Gas holdup
Gas holdup
0.032
0.040
0.048
0.056
0.20.40.60.8
1.01.21.4Sauter diameter / m
(a) gas holdup of downcomer
(b) gas holdup of riser
(c) Sauter diameter of riser
图3 气含率和绍特直径沿塔高的分布 Fig.3 Axial profiles of gas holdup and Sauter diameter
H /m
展段，喷射器影响区延伸到全塔范围。
气含率沿轴向塔高增大的现象是由于气泡浮升过程中尺寸逐渐减小而造成的。图3(c)给出了PBM 模型计算得到的U g =0.085 m ⋅s -1时提升管中气泡绍特直径(Sauter 直径)沿轴向塔高增大而减小的分布，模拟表明，气泡浮升中由于聚并与破碎作用，尺寸不断减小，导致局部气含率不断增加。
气速越高，湍动越剧烈，这种破碎和非均匀分布就越显著。这种情况以往在单喷嘴气液鼓泡塔的研究中
也曾有所报道，Thorat 等[27]在无导流筒的直径0.385 m 带单孔分布器的鼓泡塔研究中发现，初始大气泡在浮升过程中会破碎而变小，导致气含率沿高度变化，并指出单孔分布器的影响区会延长至4倍高径比位置。而在环流反应器中，本研究表明，单孔喷射器的影响高度远大于4倍塔径。
模型在低气速下的计算结果与实验符合较好，在气速增加到0.105 m ⋅s -1时偏差较大，尤其是在提升管的下部。原因是破碎模型不够准确，模拟的气泡的破碎强度低于实际情况，造成气泡尺寸沿轴向的分布较窄，气含率的变化不如实验显著，使模拟值偏高，该差异在气速较高时尤为明显。
图4给出了提升管与降液管中U g =0.085 m ⋅s -1时气含率在不同轴向塔高位置的径向分布，图中中心
r / R
G a s h o l d u p
r / R
r / R
G a s h o l d u p
r / R
r / R
r / R
图4 不同高度的气含率径向分布
Fig.4 Radial profile of gas holdup at different heights
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