(19)中华人民共和国国家知识产权局
(12)发明专利申请
(10)申请公布号 (43)申请公布日 (21)申请号 202011409874.4
(22)申请日 2020.12.04
(71)申请人 南方科技大学
地址 518055 广东省深圳市南山区西丽学
苑大道1088号
(72)发明人 杨灿辉 洪伟 李奇 张平
(74)专利代理机构 北京品源专利代理有限公司
11332
代理人 潘登
(51)Int.Cl.
C08F 220/06(2006.01)
C08F 220/56(2006.01)
C08F 230/08(2006.01)
C09J 7/10(2018.01)
C09J 133/06(2006.01)
C08J 3/075(2006.01)C08F 222/38(2006.01)C09J 5/00(2006.01)C08L 33/26(2006.01)
(54)发明名称一种水凝胶的粘接方法、水凝胶粘接体及其脱粘方法(57)摘要本发明提供一种水凝胶的粘接方法、水凝胶粘接体及其脱粘方法，所述粘接方法包括如下步骤：(1)将第一水凝胶进行单轴拉伸并固定，得到拉伸的第一水凝胶；(2)将拉伸的第一水凝胶、第二水凝胶分别贴合于水凝胶胶带的两个表面，释放所述拉伸的第一水凝胶至恢复原形，得到具有取向性褶皱结构的水凝胶粘接体。所述粘接方法能够在5s以内实现水凝胶材料的高强度粘接，且得到的水凝胶粘接体通过取向性褶皱结构的非对称消除实现按需脱粘，操作简单，15s之内即可完成水凝胶材料的剥离。本发明提供的按需粘接和脱粘的方法无需 借助特定的化学体系或严苛的触发机制，具有极强的可操作性和优异的普适
性。权利要求书2页 说明书7页 附图2页CN 112538131 A 2021.03.23
C N 112538131
A
1.一种水凝胶的粘接方法，其特征在于，所述粘接方法包括如下步骤：
(1)将第一水凝胶进行单轴拉伸并固定，得到拉伸的第一水凝胶；
(2)将步骤(1)得到的拉伸的第一水凝胶、第二水凝胶分别贴合于水凝胶胶带的两个表面，释放所述拉伸的第一水凝胶至恢复原形，得到具有取向性褶皱结构的水凝胶粘接体。
2.根据权利要求1所述的粘接方法，其特征在于，所述第一水凝胶、第二水凝胶各自独立地包括聚丙烯酰胺水凝胶、聚异丙基丙烯酰胺水凝胶、聚丙烯酸水凝胶、多肽类水凝胶、多糖类水凝胶、聚乙烯醇水凝胶或聚乙二醇水凝胶中的任意一种。
3.根据权利要求1或2所述的粘接方法，其特征在于，所述第二水凝胶为未经拉伸的水凝胶或经过单轴拉伸并固定的水凝胶；
优选地，所述第二水凝胶为经过单轴拉伸并固定的水凝胶，步骤(2)所述贴合后还包括释放第二水凝胶至恢复原形的步骤；
优选地，所述第二水凝胶为经过单轴拉伸并固定的水凝胶，所述单轴拉伸的拉伸倍率与步骤(1)所述单轴拉伸的拉伸倍率相同或不同。
4.根据权利要求1或2所述的粘接方法，其特征在于，所述水凝胶胶带为干燥的水凝胶胶带；
优选地，所述水凝胶胶带的厚度为1～100μm；
优选地，所述水凝胶胶带的材料包括聚丙烯酸或丙烯酸‑丙烯酰胺共聚物。
5.根据权利要求4所述的粘接方法，其特征在于，所述水凝胶胶带的材料为丙烯酸‑丙烯酰胺共聚物，所述第一水凝胶、第二水凝胶均为聚丙烯酰胺水凝胶；
优选地，所述水凝胶胶带采用如下方法进行制备，所述方法包括：将单体、引发剂和交联剂进行聚合反应，得到聚合溶液；将所述聚合溶液涂覆于基板上，经过交联、干燥，得到所述水凝胶胶带；
优选地，所述单体包括丙烯酸和丙烯酰胺的组合物；
优选地，所述丙烯酸和丙烯酰胺的摩尔比为(1～5):1；
优选地，所述引发剂为水溶性引发剂，进一步优选为水溶性光引发剂；
优选地，以所述单体的用量为100％计，所述引发剂的用量为0.025～5％；
优选地，所述交联剂为硅烷偶联剂；
优选地，以所述单体的用量为100％计，所述交联剂的用量为0.01～20％；
优选地，所述聚合反应在紫外光辐照下进行；
优选地，所述交联在酸性条件下进行；
优选地，所述酸性条件的pH值为2～5；
优选地，所述干燥的温度为50～80℃。
6.根据权利要求1～5任一项所述的粘接方法，其特征在于，所述粘接方法包括如下步骤：
(1)将第一水凝胶进行单轴拉伸并固定，得到拉伸的第一水凝胶；
(2)将步骤(1)得到的拉伸的第一水凝胶、未经拉伸或经过单轴拉伸并固定的第二水凝胶分别贴合于干燥的
水凝胶胶带的两个表面，使所述干燥的水凝胶胶带吸水溶胀，释放拉伸的水凝胶至恢复原形，得到具有取向性褶皱结构的水凝胶粘接体。
7.一种水凝胶粘接体，其特征在于，所述水凝胶粘接体包括水凝胶胶带，以及粘接于所
述水凝胶胶带两个表面的第一水凝胶和第二水凝胶；所述水凝胶粘接体通过如权利要求1～6任一项所述的粘接方法制备得到。
8.一种如权利要求7所述的水凝胶粘接体的脱粘方法，其特征在于，所述脱粘方法包括：将第一水凝胶或第二水凝胶中的任意一个进行拉伸，然后剥离另一个水凝胶，使第一水凝胶和第二水凝胶脱粘。
9.根据权利要求8所述的脱粘方法，其特征在于，所述拉伸的拉伸倍率不低于粘接时单轴拉伸的拉伸倍率。
10.一种如权利要求1～6任一项所述的粘接方法或如权利要求8或9所述的脱粘方法在生物材料中的应用。
一种水凝胶的粘接方法、水凝胶粘接体及其脱粘方法
技术领域
[0001]本发明属于聚合物材料技术领域，具体涉及一种水凝胶的粘接方法、水凝胶粘接体及其脱粘方法。
背景技术
[0002]水凝胶是一种理想的生物材料，可以在水中迅速吸水发生溶胀并保持大量的水分，被广泛应用于组织工程、伤口敷料和植介入医疗器械等领域。目前，水凝胶之间的强韧粘接方法已经取得了很大的突破，包括基于纳米颗粒的生物胶带、生物胶水、生物双面胶等。
[0003]CN107840970A公开了一种采用非共价作用促进界面结合的双层水凝胶及其制备方法，所述制备方法具体为：将两片材质完全相同或者不同的水凝胶贴合在一起，然后浸泡于含有Fe3+的水溶液中，通过Fe3+与水凝胶中的COO‑形成配位键，形成具有优良界面结合力的双层水凝胶，改善了传统制备方法中复杂、不可控的工艺步骤。
[0004]CN105079863A公开了一种芦荟/海藻酸钠双层水凝胶敷料的制备方法，具体包括：在海藻酸钠水溶液中加入塑化剂丙三醇，制得海藻酸钠凝胶基底层；将芦荟水溶液加至海藻酸钠水溶液中，制得芦荟/海藻酸钠混合凝胶；将芦荟/海藻酸钠混合凝胶滴注于海藻酸
溶液中5～20min，即得芦荟/海藻酸钠双层水凝胶敷钠凝胶基底层表面，干燥后浸入CaCl
2
料。
[0005]CN109868097A公开了一种用于粘结水凝胶材料与固体材料的粘结剂以及粘结方法，所述粘结剂为纳米颗粒分散于溶剂中形成的分散液；所述溶剂为可以溶胀所述水凝胶的溶剂，所述纳米颗粒为金属纳米颗粒、半导体纳米颗粒、陶瓷纳米颗粒、聚合物纳米颗粒、碳基纳米颗粒和脂质体纳米颗粒中的一种或多种。该粘结剂采用纳米颗粒作为水凝胶材料与固体材料的粘接介质，能够提升界面剥离韧性，可将其应用于高分子材料在不同尺度的组装中，也可应用于面向多种环境的特种胶水、胶布体系中。
[0006]CN111423603A公开了一种水凝胶与弹性体的粘接方法及其产品和应用，所述粘接方法包括如下步骤：将水凝胶底漆涂层溶液包覆于成型的水凝胶材料表面，将弹性体底漆涂层溶液包覆于成型的弹性体表面，然后将二者贴合，完成水凝胶与弹性体的粘接。所述粘接方法能够在水凝胶与弹性体材料之间形成大量稳定且牢固的共价键，从而有效避免整体器件在变形过程中发生脱粘现象。
[0007]然而，现有的凝胶粘接技术大多聚焦于水凝胶材料之间、或水凝胶材料与其他材料的强力粘接中，对于粘接结构的脱除研究尚不成熟。对于一些易破坏的或昂贵的水凝胶材料来说，功能完成后能够实现按需去除显得尤为重要。虽然现在存在一些方法可以实现水凝胶的脱粘，但是这些方法均通过设计特定的化学体系来实现，具有严苛的触发机制，需要较长的时间成本。
[0008]因此，开发一种可以实现水凝胶之间的强韧粘接、又可以实现按需脱粘的方法，是本领域亟待解决的技术问题。
发明内容
[0009]针对现有技术的不足，本发明的目的在于提供一种水凝胶的粘接方法、水凝胶粘接体及其脱粘方法，通过单轴拉伸、贴合以及释放手段的结合，在粘接界面上引入取向性的褶皱结构，实现了水凝胶之间的强韧粘接，且得到的水凝胶粘接体能够按需脱粘，具有方便快捷、普适性强等优点。
[0010]为达到此发明目的，本发明采用以下技术方案：
[0011]第一方面，本发明提供一种水凝胶的粘接方法，所述粘接方法包括如下步骤：[0012](1)将第一水凝胶进行单轴拉伸并固定，得到拉伸的第一水凝胶；
[0013](2)将步骤(1)得到的拉伸的第一水凝胶、第二水凝胶分别贴合于水凝胶胶带的两个表面，释放所述拉伸的第一水凝胶至恢复原形，得到具有取向性褶皱结构的水凝胶粘接体。
[0014]本发明提供的粘接方法主要包括两个步骤，首先将待粘接的第一水凝胶进行单轴拉伸并固定，然后将其与待粘接的第二水凝胶分别贴合于水凝胶胶带的两个表面，水凝胶胶带吸水溶胀，释放拉伸的水凝胶至恢复原形，此时，在两个水凝胶的粘接界面上形成具有取向性的褶皱结构，所述褶皱结构的稳定
存在使第一水凝胶和第二水凝胶之间的粘接强度显著提升，实现水凝胶材料之间的强韧粘接。本发明提供的粘接方法能够广泛适用于多种水凝胶材料，无需借助特定的化学体系，也无需严苛的触发机制，步骤简单，易于实现，能够在5s之内完成粘接，具有优异的普适性。
[0015]本发明中，所述第一水凝胶、第二水凝胶各自独立地包括聚丙烯酰胺水凝胶、聚异丙基丙烯酰胺水凝胶、聚丙烯酸水凝胶、多肽类水凝胶、多糖类水凝胶、聚乙烯醇水凝胶或聚乙二醇水凝胶中的任意一种。
[0016]本发明中，所述第二水凝胶为未经拉伸的水凝胶或经过单轴拉伸并固定的水凝胶。
[0017]优选地，所述第二水凝胶为经过单轴拉伸并固定的水凝胶，步骤(2)所述贴合后还包括释放第二水凝胶至恢复原形的步骤。
[0018]优选地，所述第二水凝胶为经过单轴拉伸并固定的水凝胶，所述单轴拉伸的拉伸倍率与步骤(1)所述单轴拉伸的拉伸倍率相同或不同。
[0019]本发明中，所述水凝胶胶带为干燥的水凝胶胶带。
[0020]优选地，所述水凝胶胶带的厚度为1～100μm，例如2μm、5μm、8μm、10μm、12μm、15μm、18μm、20μm、22μm、25μm、28μm、30μm、32μm、35μm、38μm、40μm、42μm、45μm、48μm
、50μm、52μm、55μm、58μm、60μm、62μm、65μm、68μm、70μm、72μm、75μm、78μm、80μm、82μm、85μm、88μm、90μm、92μm、95μm或98μm，以及上述点值之间的具体点值，限于篇幅及出于简明的考虑，本发明不再穷尽列举所述范围包括的具体点值。
[0021]作为本发明的优选技术方案，所述水凝胶胶带的厚度为1～100μm；如果水凝胶胶带的厚度过低，则增大了水凝胶胶带的制备成本；如果水凝胶胶带的厚度过大，则难以在粘接中形成稳定的褶皱结构。
[0022]优选地，所述水凝胶胶带的材料包括聚丙烯酸(PAAc)或丙烯酸‑丙烯酰胺共聚物(PAAc‑co‑PAAm)。
[0023]优选地，所述水凝胶胶带的材料为丙烯酸‑丙烯酰胺共聚物，所述第一水凝胶、第
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