石化工业中的催化裂化催化剂再生尾气中含有SO<sub>2</sub>、NO<sub>x</sub>及未燃烧完全的CO,这些气体是目前环保严格控制排放的有害物质。这类烟气中CO的存在为采用还原法同时脱硫脱硝提供了便利的还原剂,同时该方法的产物为可直接排放的氮气、二氧化碳和易于回收的单质S,所以逐渐引起人们的关注。
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本文以制备低温高效同时脱硫脱硝催化剂为目标,采用等体积浸渍法制备了一系列的铁基氧化物负载型催化剂。以模拟的工业烟气组成对制备的催化剂样品进行活性评价,并采用XRD、BET、H<sub>2</sub>-TPR、SEM、in situ DRIFTS等表征手段对催化剂物化性质进行了表征。 论文选择铁氧化物为主要活性组分,分子筛作为载体。首先考察了不同分子筛载体负载纯的铁氧化物催化剂的同时脱硫脱硝催化反应活性,在筛选的H-β分子筛载体基础上,实验考察了分子筛硅铝比、催化剂的焙烧温度及铁氧化物的负载量对催化剂性能的影响,确定了最佳活性的8Fe/H-β催化剂,H-β的硅铝比为25,催化剂的焙烧温度为550℃,在无氧条件下其T<sub>90</sub>为354℃左右。 茶浴炉>磁化杯在反应气氛中加入O<sub>2</sub>后,催化剂的活性明显降低,O<sub>2</sub>对催化剂的毒害作用在实际烟气脱硫脱硝过程中是不可忽略的。实验发现,8Fe/H-β催化剂反应初期遵循Redox氧化还原反应机理,随着反应的进行,金属硫化物逐渐生成,反应按照Redox和COS协同反应机理进行。
苯丙酮合成在铁氧化物负载量为8%的基础上,通过掺杂过渡金属M（M=Ni、Co、Cr、Mn）对催化剂活性进行考察,结果表明8Fe4Cr/H-β的催化剂样品的活性最佳,其T<sub>90</sub>为319℃左右。在铁铬复合组分催化剂的基础上添加稀土金属助剂Re（Re=Y、La、Ce、Nd）进行考察,实验发现8Fe4Cr1Nd/H-β催化剂样品的活性最佳,T<sub>90</sub>为308℃左右,催化剂活性得到进一步提高。
面膜仪实验考察了KCl、NaCl、CaCl<sub>2</sub>对催化剂8Fe4Cr1Nd/H-β的毒害作用,其中NaCl的毒害作用最明显。实验还考察了8Fe4CrNd/H-β催化剂样品在350℃的热稳定性,反应120 h后,催化剂的脱硫转化率始终保持在99%以上,脱硝转化率下降到97%左右,催化剂的稳定性良好。
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