第４０卷㊀第７期２０１９年７月
发㊀光㊀学㊀报
ＣＨＩＮＥＳＥＪＯＵＲＮＡＬＯＦＬＵＭＩＮＥＳＣＥＮＣＥ
Ｖｏｌ ４０
Ｎｏ ７
Ｊｕｌｙꎬ２０１９
㊀㊀收稿日期:２０１８￣０７￣２５ꎻ修订日期:２０１８￣１０￣１７
㊀㊀基金项目：国家重点研发计划(２０１７ＹＦＢ０４０３７００)ꎻ国家自然科学基金(６１８６４００８)ꎻ安徽省自然科学面上基金(１８０８０８５ＭＦ２０５)ꎻ陕
西省自然科学基础研究计划(２０１７ＪＱ６０１１)资助项目 ＳｕｐｐｏｒｔｅｄｂｙＮａｔｉｏｎａｌＫｅｙＲｅｓｅａｒｃｈａｎｄＤｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔＰｒｏｇｒａｍｏｆＣｈｉｎａ(２０１７ＹＦＢ０４０３７００)ꎻＮａｔｉｏｎａｌＮａｔｕｒａｌ
ＳｃｉｅｎｃｅＦｏｕｎｄａ￣ｔｉｏｎｏｆＣｈｉｎａ(６１８６４００８)ꎻＮａｔｕｒａｌＳｃｉｅｎｃｅＦｏｕｎｄａｔｉｏｎｏｆＡｎｈｕｉＰｒｏｖｉｎｃｅ(１８０８０８５ＭＦ２０５)ꎻＮａｔｕｒａｌＳｃｉｅｎｃｅＢａｓｉｃＲｅｓｅａｒｃｈＰｌａｎｏｆＳｈａａｎｘｉＰｒｏｖｉｎｃｅ(２０１７ＪＱ６０１１)
文章编号:１０００￣７０３２(２０１９)０７￣０８９１￣０７
ＩｎＧａＮ/ＧａＮ多量子阱蓝光ＬＥＤ外延片的变温光致发光谱 杨超普１ꎬ２ꎬ方文卿３∗ꎬ毛清华４ꎬ杨㊀岚１ꎬ刘彦峰１ꎬ李㊀春１ꎬ阳㊀帆２ꎬ３
(１.商洛学院化学工程与现代材料学院ꎬ陕西商洛㊀７２６０００ꎻ㊀２.南昌大学材料科学与工程学院ꎬ江西南昌㊀３３００３１ꎻ
３.南昌大学国家硅基ＬＥＤ工程技术研究中心ꎬ江西南昌㊀３３００４７ꎻ㊀４.安徽工业大学数理科学与工程学院ꎬ安徽马鞍山㊀２４３０３２)
摘要：利用ＭＯＣＶＤ在Ａｌ２Ｏ３(０００１)衬底上制备ＩｎＧａＮ/ＧａＮＭＱＷ结构蓝光ＬＥＤ外延片ꎮ以４００ｍＷ中心波
长４０５ｎｍ半导体激光器作为激发光源ꎬ采用自主搭建的１００~３３０Ｋ低温ＰＬ谱测量装置ꎬ以及３５０~６１０Ｋ高温ＰＬ测量装置ꎬ测量不同温度下ＰＬ谱ꎮ通过Ｇａｕｓｓｉａｎ分峰拟合研究了ＩｎＧａＮ/ＧａＮＭＱＷ主发光峰㊁声子 伴线峰㊁ｎ￣ＧａＮ黄带峰峰值能量㊁相对强度㊁ＦＷＨＭ在１００~６１０Ｋ范围的温度依赖性ꎮ研究结果表明：在１００~３３０Ｋ温度范围内ꎬ外延片主发光峰及其声子伴线峰值能量与ＦＷＨＭ温度依赖性ꎬ分别呈现Ｓ与Ｗ形变化ꎻ载流子的完全热化分布温度约为１５０Ｋꎬ局域载流子从非热化到热化分布的转变温度为１７０~１９０Ｋꎻ３５０~ ６１０Ｋ高温范围内ꎬＩｎＧａＮ/ＧａＮＭＱＷ主发光峰峰值能量随温度变化满足Ｖａｒｓｈｎｉ经验公式ꎬ可在ＭＯＣＶＤ外延生长掺Ｉｎ过程中ꎬ通过特意降温在线测ＰＬ谱ꎬ实时推算掺Ｉｎ量ꎬ在线监测外延片生长ꎮ以上结果可为外延片的ＰＬ发光机理研究㊁高温在线ＰＬ谱测量设备开发㊁掺Ｉｎ量的实时监测等提供参考ꎮ关㊀键㊀词:ＧａＮꎻ多量子阱ꎻ发光二极管ꎻ外延ꎻ光致发光
中图分类号:Ｏ４３３.４ꎻＴＮ３１２＋.８㊀㊀㊀文献标识码:Ａ㊀㊀㊀ＤＯＩ:１０.３７８８/ｆｇｘｂ２０１９４００７.０８９１
Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ￣ｄｅｐｅｎｄｅｎｔＰｈｏｔｏｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅＳｐｅｃｔｒａｏｆＩｎＧａＮ/ＧａＮＭｕｌｔｉｐｌｅＱｕａｎｔｕｍＷｅｌｌｓＢｌｕｅＬＥＤＷａｆｅｒｓ
ＹＡＮＧＣｈａｏ￣ｐｕ１ꎬ２ꎬＦＡＮＧＷｅｎ￣ｑｉｎｇ３∗ꎬＭＡＯＱｉｎｇ￣ｈｕａ４ꎬ
ＹＡＮＧＬａｎ１ꎬＬＩＵＹａｎ￣ｆｅｎｇ１ꎬＬＩＣｈｕｎ１ꎬＹＡＮＧＦａｎ２ꎬ３
(１.ＣｏｌｌｅｇｅｏｆＣｈｅｍｉｃａｌＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇａｎｄＭｏｄｅｒｎＭａｔｅｒｉａｌｓꎬＳｈａｎｇｌｕｏＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙꎬＳｈａｎｇｌｕｏ７２６０００ꎬＣｈｉｎａꎻ
２.ＳｃｈｏｏｌｏｆＭａｔｅｒｉａｌｓＳｃｉｅｎｃｅａｎｄＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇꎬＮａｎｃｈａｎｇＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙꎬＮａｎｃｈａｎｇ３３００３１ꎬＣｈｉｎａꎻ
３.ＮａｔｉｏｎａｌＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙＲｅｓｅａｒｃｈＣｅｎｔｅｒｆｏｒＬＥＤｏｎＳｉｌｉｃｏｎＳｕｂｓｔｒａｔｅꎬＮａｎｃｈａｎｇＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙꎬＮａｎｃｈａｎｇ３３００４７ꎬＣｈｉｎａꎻ
４.ＳｃｈｏｏｌｏｆＭａｔｈｅｍａｔｉｃｓ＆ＰｈｙｓｉｃｓꎬＡｎｈｕｉＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙꎬＭａａｎｓｈａｎ２４３０３２ꎬＣｈｉｎａ)
∗ＣｏｒｒｅｓｐｏｎｄｉｎｇＡｕｔｈｏｒꎬＥ￣ｍａｉｌ:ｆｗｑ＠ｎｃｕ.ｅｄｕ.ｃｎ
Ａｂｓｔｒａｃｔ:ＡｂｌｕｅｌｉｇｈｔＬＥＤｅｐｉｔａｘｉａｌｗａｆｅｒｗｉｔｈＩｎＧａＮ/
ＧａＮＭＱＷｓｔｒｕｃｔｕｒｅｗａｓｐｒｅｐａｒｅｄｏｎａｎＡｌ２Ｏ３(０００１)ｓｕｂｓｔｒａｔｅｂｙＭＯＣＶＤ.Ｔｈｅ４００ｍＷｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｏｒｌａｓｅｒｗｉｔｈａｃｅｎｔｅｒｗａｖｅｌｅｎｇｔｈｏｆ
４０５ｎｍｗａｓｕｓｅｄａｓｔｈｅｅｘｃｉｔａｔｉｏｎｌｉｇｈｔｓｏｕｒｃｅ.ＴｈｅＰＬ￣ｓｐｅｃｔｒｕｍａｔｄｉｆｆｅｒｅｎｔｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｓｗａｓｍｅａｓ￣ｕｒｅｄｂｙｔｈｅｓｅｌｆ￣ｂｕｉｌｔ１００－３３０Ｋｌｏｗ￣ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅＰＬｓｐｅｃｔｒｕｍｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔｄｅｖｉｃｅａｎｄｔｈｅ３５０－
６１０Ｋｈｉｇｈ￣ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅＰＬｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔｄｅｖｉｃｅ.ＴｈｅｐｅａｋｅｎｅｒｇｙａｎｄｔｈｅｒｅｌａｔｉｖｅｉｎｔｅｎｓｉｔｙｏｆＩｎ￣ＧａＮ/ＧａＮＭＱＷｍａｉｎｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅｐｅａｋꎬｔｈｅｐｈｏｎｏｎｃｏｎｃｏｍｉｔａｎｔｐｅａｋａｎｄｔｈｅｎ￣ＧａＮｙｅｌｌｏｗｂａｎｄｐｅａｋꎬａｓｗｅｌｌａｓｔｈｅｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｄｅｐｅｎｄｅｎｃｅｏｆｔｈｅＦＷＨＭｉｎｔｈｅｒａｎｇｅｏｆ１００－６１０ＫｗｅｒｅｓｔｕｄｉｅｄｂｙＧａｕｓｓｉａｎｐｅａｋｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｔｉｎｇａｎｄｉｍｉｔａｔｉｎｇ.Ｔｈｅｒｅｓｕｌｔｓｓｈｏｗｅｄｔｈａｔｉｎｔｈｅｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｒａｎｇｅｏｆ
８９２㊀发㊀㊀光㊀㊀学㊀㊀报第４０卷１００－３３０ＫꎬｔｈｅｐｅａｋｅｎｅｒｇｙｏｆｔｈｅｍａｉｎｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅｐｅａｋａｎｄｔｈｅｐｈｏｎｏｎｃｏｎｃｏｍｉｔａｎｔｐｅａｋｏｆｔｈｅｅｐｉｔａｘｉａｌｗａｆｅｒꎬａｓｗｅｌｌａｓｔｈｅｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｄｅｐｅｎｄｅｎｃｅｏｆｔｈｅＦＷＨＭｄｉｓｐｌａｙｅｄＳａｎｄＷ￣ｓｈａｐｅｄｃｈａｎｇｅｓｒｅｓｐｅｃｔｉｖｅｌｙꎻｔｈｅｃｏｍｐｌｅｔｅｈｅａｔｉｎｇｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｏｆｔｈｅｃａｒｒｉｅｒｗａｓａｂｏｕｔ１５０Ｋꎻｔｈｅｔｒａｎｓｉｔｉｏｎｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｏｆｌｏｃａｌｃａｒｒｉｅｒｓｆｒｏｍｎｏｎ￣ｈｅａｔｉｎｇｔｏｈｅａｔｉｎｇｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎｗａｓ１７０－１９０Ｋꎻｉｎｔｈｅｈｉｇｈｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｒａｎｇｅｄ３５０－６１０ＫꎬｔｈｅｃｈａｎｇｅｓｉｎｐｅａｋｅｎｅｒｇｙｏｆＩｎＧａＮ/ＧａＮＭＱＷｗｉｔｈｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｖａｒｉａｔｉｏｎｓａｔｉｓｆｉｅｄｔｈｅＶａｒｓｈｎｉｅｍｐｉｒｉｃａｌｆｏｒｍｕｌａ.ＩｎｔｈｅＩｎ￣ｄｏｐｅｄｐｒｏｃｅｓｓｏｆＭＯＣＶＤｅｐｉｔａｘｉａｌｇｒｏｗｔｈꎬｔｈｅＰＬｓｐｅｃｔｒｕｍｃｏｕｌｄｂｅｍｅａｓｕｒｅｄｂｙｄｅｌｉｂｅｒａｔｅｌｙｃｏｏｌｉｎｇｔｈｅｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅꎻｔｈｅａｍｏｕｎｔｏｆＩｎ￣ｄｏｐｅｄｗａｓｃａｌｃｕｌａｔｅｄｉｎｒｅａｌｔｉｍｅꎻａｎｄｔｈｅｅｐｉｔａｘｉａｌｗａｆｅｒｇｒｏｗｔｈｗａｓｍｏｎｉｔｏｒｅｄｏｎ￣ｌｉｎｅ.ＴｈｅａｂｏｖｅｒｅｓｕｌｔｓｃａｎｂｅｕｓｅｄｆｏｒｔｈｅｓｔｕｄｙｏｆＰＬｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅｍｅｃｈａｎｉｓｍｏｆｅｐｉｔａｘｉａｌｗａｆｅｒｓ
ꎬｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔｏｆｈｉｇｈ￣ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｏｎｌｉｎｅＰＬｓｐｅｃｔｒｕｍｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔｅｑｕｉｐｍｅｎｔꎬｒｅａｌ￣ｔｉｍｅｍｏｎｉｔｏｒｉｎｇｏｆＩｎ￣ｄｏｐｅｄａｎｄｓｏｏｎ.
Ｋｅｙｗｏｒｄｓ:ＧａＮꎻＭＱＷꎻＬＥＤꎻｅｐｉｔａｘｉａｌꎻｐｈｏｔｏｌｕｍｉｎｅｓｅｃｅｎｃｅ
１㊀引㊀㊀言
１９６２年全球第一只ＬＥＤ诞生以来ꎬ就因其寿命长㊁能耗低㊁体积小等诸多优点备受关注ꎮ自１９９１年Ｎａｋａｍｕｒａ等首次研制出ＧａＮ基蓝光ＬＥＤ以来ꎬ因其具有直接带隙㊁介电常数小㊁导热率高等特征ꎬ成为固态照明领域的焦点[１￣３]ꎮ以Ｉｎ￣ＧａＮ/ＧａＮ多量子阱(Ｍｕｌｔｉ￣ｑｕａｎｔｕｍｗｅｌｌꎬＭＱＷ)为ＬＥＤ的有源层ꎬ通过调节ＧａＮ系半导体合金组分ꎬ其带隙可从０.７ｅＶ(ＩｎＮ)连续变化至６.２８ｅＶ(ＡｌＮ)ꎬ对应波长覆盖整个可见光范围[４￣５]ꎮ光致发光(ＰｈｏｔｏｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅꎬＰＬ)是一种无损的在半导体工艺及研究领域广泛应用的测试分析技术[６]ꎮ通过对ＩｎＧａＮ/ＧａＮＭＱＷ结构蓝光ＬＥＤ外延片变温ＰＬ研究ꎬ可得到相关材料能带结构㊁载流子迁移㊁缺陷㊁掺杂等信息[７￣８]ꎮ
ＩｎＧａＮ/ＧａＮＭＱＷ结构蓝光ＬＥＤ外延片变温ＰＬ已有大量研究报道[９￣１１]ꎬ但变温范围均
为低温ꎬ少有高温ＰＬ谱相关研究报道ꎮ另外ꎬ相关报道多为利用小功率激光器作为激发光源ꎬ研究外延片低温下主发光峰温度依赖性ꎬ少见利用大功率激光器全面细致研究ＩｎＧａＮ/ＧａＮＭＱＷ结构蓝光ＬＥＤ外延片主发光峰㊁声子伴线峰㊁ｎ￣ＧａＮ黄带峰报道ꎬ且部分发光机理存在较大争议ꎮ本文以功率４００ｍＷ㊁中心波长４０５ｎｍ半导体激光器作为激发光源ꎬ采用自主搭建的可在１００~３３０Ｋ范围内变温的低温ＰＬ谱测量装置ꎬ以及可在３５０~６１０Ｋ范围内变温的高温ＰＬ测量装置ꎬ采集了１００~６１０Ｋ范围内不同温度下的ＰＬ谱ꎮ通过高质量Ｇａｕｓｓｉａｎ分峰拟合研究了ＩｎＧａＮ/ＧａＮＭＱＷ主发光峰㊁声子伴线峰㊁ｎ￣ＧａＮ黄带峰峰值能量㊁相对强度㊁ＦＷＨＭ在１００~６１０Ｋ范围的温度依赖性ꎮ对ＩｎＧａＮ/ＧａＮＭＱＷＰＬ谱主发光峰及其声子伴线峰值能量与ＦＷＨＭ温度依赖性的Ｓ与Ｗ形变化进行细致讨论分析ꎮ对３５０~６１０Ｋ高温范围内ꎬＩｎＧａＮ/ＧａＮＭＱＷ峰值能量随温度变化进行Ｖａｒｓｈｎｉ公式拟合ꎬ探讨了在ＭＯＣＶＤ制备
ＩｎＧａＮ/ＧａＮＭＱＷ结构蓝光ＬＥＤ外延片的掺Ｉｎ过程中ꎬ通过故意降温ꎬ在线测量ＭＯＣＶＤ反应室内外延片的高温ＰＬ谱ꎬ监测掺Ｉｎ浓度的可行性ꎮ该研究结果可为ＩｎＧａＮ/ＧａＮＭＱＷ结构蓝光ＬＥＤ外延片的ＰＬ发光机理探究㊁高温在线ＰＬ谱测量设备开发㊁实现ＩｎＧａＮ阱层的掺Ｉｎ情况实时监测等提供参考ꎮ
２㊀实㊀㊀验
保健酒配方２.１㊀样品制备
实验所用样品是在５.０８ｃｍ(２ｉｎ)Ａｌ２Ｏ３(０００１)衬底上ꎬ采用英国ＴｈｏｍａｓＳｗａｎＣｌｏｓｅＣｏｕｐｌｅｄＳｈｏｗｅｒｅｄ(ＣＳＳ)ＭＯＣＶＤ沉积生长的ＩｎＧａＮ/ＧａＮＭＱＷ结构蓝光ＬＥＤ外延片ꎮ分别以ＴＭＡｌ㊁ＴＭＧａ㊁ＴＭＩｎ㊁高纯ＮＨ３作为Ａｌ㊁Ｇａ㊁Ｉｎ㊁Ｎ源ꎮＳｉＨ４和ＣＰ２Ｍｇ分别作为Ｎ型和Ｐ型ＧａＮ层的掺杂剂ꎮ样品的制备过程如下：衬底在１１００ħ无ＮＨ３的Ｈ２氛围下清理１２００ｓꎻ降温至８５０ħ铺Ａｌꎬ通ＮＨ３升温至１１００ħ生长５００ｎｍＧａＮ缓冲层ꎻ在１０５０ħ生长３μｍ掺Ｓｉ的Ｎ型ＧａＮ层ꎬ掺杂浓度约为３ˑ１０１９ｃｍ－３ꎻ接着生长６个周期的ＩｎＧａＮ/
㊀第７期杨超普ꎬ等:ＩｎＧａＮ/ＧａＮ多量子阱蓝光ＬＥＤ外延片的变温光致发光谱８９３㊀ＧａＮＭＱＷꎬ其中ＩｎＧａＮ阱层的生长温度为７２０
宠物餐具
ħꎬ厚度为３ｎｍꎬＧａＮ垒层的生长温度为８４０ħꎬ
厚度为１０ｎｍꎻ最后在９９０ħ下生长２００ｎｍ掺Ｍｇ
的Ｐ型ＧａＮ层ꎬ掺杂浓度约为１ˑ１０１７ｃｍ－３ꎮ样品的结构如图１所示ꎮ
ｐ￣ＧａＮʒＭｇ(２００ｎｍ)
ＩｎＧａＮ/ＧａＮＭＱＷ(３ｎｍ/１０ｎｍ)ˑ６
ｎ￣ＧａＮʒＳｉ(３μｍ)
Ｂｕｆｆｅｒ(ＧａＮꎬ０.５μｍ)
Ａｌ２Ｏ３(０００１)
图１㊀Ａｌ２Ｏ３衬底ＩｎＧａＮ/ＧａＮＭＱＷ蓝光ＬＥＤ外延结构示意图
Ｆｉｇ.１㊀ＳｃｈｅｍａｔｉｃｏｆＩｎＧａＮ/ＧａＮＭＱＷｂｌｕｅＬＥＤｗａｆｅｒｏｎＡｌ２Ｏ３ｓｕｂｓｔｒａｔｅ
２.２㊀ＰＬ谱测试
激发光源为４０５ｎｍ(３.０６ｅＶ)连续半导体固体激光器ꎬ最大输出功率４００ｍＷꎬ半峰宽(ＦｕｌｌｗｉｄｔｈａｔｈａｌｆｍａｘｉｍｕｍꎬＦＷＨＭ)约为２ｎｍꎮ低温ＰＬ谱测量的控温系统是通过控制流经样品架下方毛细管内的高压Ａｒ气流量ꎬ以及样品架下方电阻丝加热功率来调节低温恒温室温度ꎬ该系统的升降温速率可达１５Ｋ/ｍｉｎꎬ控温范围为１００~３３０Ｋꎮ为了减弱薄膜干涉的影响ꎬ激发光采用侧面４５ʎ入射到样品上ꎬ样品发出的ＰＬ信号由石英光纤从低温恒温室侧面４５ʎ处耦合至ＯｃｅａｎＯｐｔｉｃｓＵＢＳ２０００＋型光谱仪ꎮ在光谱仪前方安装一中心波长为４０５ｎｍ㊁ＯＤ值为６的单波陷波滤光片ꎬ以过滤ＰＬ谱中的激光信号ꎮ光谱仪采集ＰＬ信号的扫描间隔
为０.３７ｎｍꎮ测量系统如图２(ａ)所示ꎮ在测量过程中ꎬ利用真空泵使低温恒温室压强保持在１Ｐａ左右ꎬ每次测量时均让恒温室内温度稳定５ｍｉｎꎮ在１００~３３０Ｋ范围内每间隔２０Ｋ测量一次ＰＬ谱ꎮ
在高温ＰＬ谱的测量系统中ꎬ将一 Ｙ型 两分支石英光纤ꎬ安装在ＴＨＯＭＡＳＳＷＡＮＣＣＳ型ＭＯＣＶＤ反应室专用Ｍ６８０红外测温石英光学探针上ꎬ作为激发光的导入及ＰＬ谱信号收集光路ꎮ激发光源与低温系统都安装于 Ｙ型 两分支石英光纤的一支上ꎮ光谱仪与单波陷波滤光片均同低温系统一样ꎬ安装于 Ｙ型 两分支石英光纤的另一支上ꎮ石英光学探针的尖部ꎬ通过金属金相用
滤光片
透镜
电脑
透
镜
激
光
器
光
谱
仪
Ar气源
恒流源
样品
真
空
泵
（a）
（b）
光
谱
仪
Y型光纤
滤光
片
电脑
激
光
器
M680
红外
测温
设备铭牌制作
石英
光学
探针
样品电加热板
低温恒温室
图２㊀不同温度下外延片ＰＬ谱测量系统示意图ꎮ(ａ)低温ＰＬ谱测量系统ꎻ(ｂ)高温ＰＬ谱测量系统ꎮ
Ｆｉｇ.２㊀ＳｃｈｅｍａｔｉｃｏｆｗａｆｅｒＰＬｓｐｅｃｔｒａｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔｓｙｓ
ｔｅｍａｔｄｉｆｆｅｒｅｎｔｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｓ.(ａ)ＰＬｓｐｅｃｔｒａｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔ
ｓｙｓｔｅｍａｔｌｏｗｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｓ.(ｂ)ＰＬｓｐｅｃｔｒａｍｅａｓ￣
ｕｒｅｍｅｎｔｓｙｓｔｅｍａｔｈｉｇｈｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｓ.
预磨机㊁抛光机打磨成焦距约为１０ｍｍ的弧面ꎬ可将激发光源汇聚在外延片上表面ꎬ形成直径小于０.３ｍｍ的光斑ꎮ另外ꎬ弧面相当于一个聚光凸透镜ꎬ便于收集ＰＬ谱信号ꎮ石英光学探针垂直于外延片表面ꎬ距外延片上表面约１０ｍｍꎬ激发光的入射与ＰＬ谱信号的收集均在垂直方向ꎮ采用陶瓷数显加热板进行加热ꎬ在３５０~６１０Ｋ的温度范围内ꎬ每间隔２０Ｋ测量一次ＰＬ谱ꎬ每次测量均让温度稳定１０ｍｉｎꎮ测量系统如图２(ｂ)所示ꎮ３㊀结果与讨论
射频开关芯片分别利用图２所示低温和高温ＰＬ谱测量系统ꎬ测量不同温度下ＴＨＯＭＡＳＳＷＡＮＣＣＳ型ＭＯＣＶＤ制备的５.０８ｃｍ(２ｉｎ)Ａｌ２Ｏ３(０００１)衬底ＧａＮ基ＩｎＧａＮ/ＧａＮＭＱＷ蓝光ＬＥＤ外延片ＰＬ谱ꎮ以激发激光峰为标准ꎬ对样品在各温度下的ＰＬ谱进行归一化处理ꎮ１００~３３０Ｋ温度范围内低温ＰＬ谱如图３(ａ)所示ꎬ３５０~６１０Ｋ温度范围内高温ＰＬ谱如图３(ｂ)所示ꎮ
８９４
㊀发㊀㊀光㊀㊀学㊀㊀报
第４０卷
姿/nm
P L i n t e n s i t y /a .u .
1.2×105
1.0×1058.0×1046.0×1044.0×104
2.0×10
4
420450480570
540600
510100K 110K 130K 150K 170K 190K 210K 230K 250K 270K 290K 310K 330
K
(P2)
防伪标签识别
(P3)
GaN yellow PL peak
InGaN/GaN MQW PL peak(P1)
Laser peak 405nm (3.06eV)
PL at low temperature
（a ）姿/nm
P L i n t e n s i t y /a .u .
5×1044×10
4
400
440480*********K 370K 390K 410K 430K 450K 470K 490K 510K 530K 550K 590K 610
K
GaN yellow PL peak
InGaN/GaN MQW PL peak(P4)
Laser peak 405nm (3.06eV)
PL at high temperature
（b ）1×10
4
2×1043×1046×104
0600640
图３㊀不同温度下外延片ＰＬ谱测量结果ꎮ(ａ)低温下ＰＬ谱ꎻ(ｂ)高温下ＰＬ谱ꎮ
Ｆｉｇ.３㊀ＭｅａｓｕｒｅｍｅｎｔｒｅｓｕｌｔｓｏｆｗａｆｅｒＰＬｓｐｅｃｔｒａａｔｄｉｆｆｅｒｅｎｔ
ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｓ.(ａ)ＰＬｓｐｅｃｔｒａａｔｌｏｗｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｓ.(ｂ)ＰＬｓｐｅｃｔｒａａｔｈｉｇｈｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｓ.由图３可见ꎬ随着温度的降低ꎬ外延片各个
ＰＬ谱峰值强度均逐渐增大ꎬ即材料的内量子效率提高ꎮ图３(ａ)低温下ＰＬ谱主要为ＩｎＧａＮ/ＧａＮＭＱＷ中ＩｎＧａＮ的带边辐射跃迁对应的主发光峰ꎬ１００Ｋ时中心波长为４５６.６ｎｍ(２.７１６ｅＶ)(标记为Ｐ１)ꎮ该测试激光功率高达４００ｍＷꎬ由于光生载流子对量子限制斯塔克效应的屏蔽作用ꎬ以及局域态的能带填充效应ꎬ峰位会随激发功率的增加而蓝移ꎬ故该Ｐ１峰位能量大于相关文献报道[１１]ꎻ在Ｐ１峰右侧ꎬ可以清晰看到ＭＱＷ发光峰分裂出一个卫星峰(标记为Ｐ２)ꎬ且随着温度的降低ꎬＰ２峰越清晰ꎬ见图３(ａ)中虚线椭圆区域ꎬ１００Ｋ时中心波长为４７２.４ｎｍ(２.６２５ｅＶ)ꎮ在外延质量较好时ꎬ常出现声子伴线ꎬ对应峰位为ｈν＝Ｅ０－ｎＥｐꎬＥ０㊁Ｅｐ㊁ｎ分别为主发光峰能量㊁声子能量及声子数目[１１]ꎬ计算得Ｅｐ＝９１ｍｅＶ(ｎ＝１)ꎬ约等于ＧａＮ的光学声子能量ꎻ中心波长在５２０~５５０ｎｍ(２.２５４~２.３８４ｅＶ)范围内的ｎ￣ＧａＮ层黄带发光峰(标记为Ｐ３)ꎬ由于法布里￣珀罗薄膜干涉ꎬＰ３峰出现明显的周期性震荡ꎮ图３(ｂ)高温下ＰＬ谱主要为中心波长约为４７５ｎｍ左右(２.６１ｅＶ)的
ＩｎＧａＮ/ＧａＮＭＱＷ发光峰(标记为Ｐ４)ꎮ高温下ｎ￣ＧａＮ层黄带发光峰已经非常弱ꎮ
为了便于精确确定ＰＬ谱各峰值能量㊁强度
以及ＦＷＨＭ随温度变化情况ꎮ将图３(ａ)中各温度下的ＰＬ谱进行Ｇａｕｓｓｉａｎ分峰拟合ꎬ以Ｔ＝３１０Ｋ为例ꎬ结果如图４所示ꎮ利用ＯｒｉｇｉｎＰｒｏ软件的
ＦｉｔＭｕｌｔｉ￣ｐｅａｋｓ功能进行３个Ｇａｕｓｓｉａｎ峰拟合ꎬ图
３(ａ)中各温度拟合的Ｒ２均大于０.９９９ꎬ且各参数的标准误差均较小ꎬ可见该分峰拟合质量较高ꎬ能保证后续计算分析的精度ꎮ
P L i n t e n s i t y /a .u .
3.0×104
600
姿/nm
3.5×1042.5×1042.0×1041.5×1041.0×1045.0×103
1
2
450
4805105405703
473.5nm (2.62eV)
Yellow PL peak 550.5nm (2.25eV)MQW PL peak 458.6nm (2.70eV)
测量PL 数据Gaussian 分峰分峰叠加拟合
T =310K
图４㊀外延片ＰＬ谱高斯分峰及拟合分析
Ｆｉｇ.４㊀Ｇａｕｓｓｍｕｌｔｉ￣ｐｅａｋｓａｎｄｆｉｔｔｉｎｇａｎａｌｙｓｉｓｏｆｗａｆｅｒＰＬ
ｓｐｅｃｔｒａ㊀
对图３(ａ)中低温下不同温度点的ＰＬ谱进行
３个Ｇａｕｓｓｉａｎ分峰拟合ꎬ分别计算Ｐ１㊁Ｐ２㊁Ｐ３３个峰的峰值能量㊁相对强度㊁半峰宽ꎬ结果如图５所示ꎮＰ１峰值能量先由１００Ｋ时的２.７１７３６ｅＶ蓝移至１５０Ｋ的２.７２１４６ｅＶꎬ再红移至３３０Ｋ的
２.７００２６ｅＶꎮＰ２峰值能量随温度变化ꎬ表现为明显的先红移后蓝移而后再红移的Ｓ形变化特性[１１]ꎮ第一个拐点为１１０Ｋꎬ对应于局域势能的最小值ꎮ第二个拐点为１５０Ｋꎬ同于Ｐ１ꎬ对应于载流子的完全热化分布ꎮ由Ｐ２峰完整的Ｓ形曲线可算得第二段蓝移为７.４ｍｅＶꎮＩｎＧａＮ/ＧａＮＭＱＷ中Ｉｎ组分的涨落变化或者相分离形成Ｉｎ团簇ꎬ产生的激子局域化效应以及内建电场导致的ＱＣＳＥ是Ｐ１发光主要机理ꎮＰ２可能是ＩｎＧａＮ阱层中组分及阱宽不均匀引起ꎮＰ１与Ｐ２峰值能量呈Ｓ形变化ꎬ１１０~１５０Ｋ随着温度升高ꎬ晶格错配度减小ꎬ相界应力逐渐释放ꎬ压变电场减小ꎬＱＣＳＥ导致的Ｓｔａｒｋ红移逐渐消失ꎬ进而产生峰值蓝移ꎬＰ１与Ｐ２分别蓝移４.１ꎬ７.４ｍｅＶꎮ１５０~３３０Ｋ范围内ꎬ随着温度继续升高ꎬＶａｎｉｓｈ效应开始起主导作用ꎬ峰值开始红移ꎬＰ１与Ｐ２分别红移２１.２ꎬ２８.２４ｍｅＶꎮＰ３为ｎ￣ＧａＮ
㊀第７期杨超普ꎬ等:ＩｎＧａＮ/ＧａＮ多量子阱蓝光ＬＥＤ外延片的变温光致发光谱８９５
㊀杂质带在ＰＬ谱中的体现ꎬ黄带发光主要机理为Ｇａ空位与ＯＮ施主结合ꎬ以及碳杂质等[１２￣１
３]ꎮ在
１００~３３０Ｋ范围内ꎬ随着温度上升ꎬＰ３峰红移
１４５ｍｅＶꎮ低温下ＧａＮ的自由激子和束缚激子等复合发光峰约为３.５ｅＶꎬ该ＰＬ谱激发光源为
３.０６ｅＶꎬ故无法观察到ＧａＮ的带边峰ꎮ
150T /K
P e a k e n e r g y /e V
2.7202.725Peak energy Intensity FWHM
2.7152.7102.7052.700100200250300
20k
40k 60k 80k 100k
I n t e n s i t y /a .u .0
369121518
F W H M /n m （a ）
150T /K
P e a k e n e r g y /e V Peak energy Intensity FWHM
2.642.632.62
100200250300
8k
12k
显示器玻璃
20k 24k
I n t e n s i t y /a .u .8
10121416F W H M /n m （b ）
150T /K
P e a k e n e r g y /e V 2.36Peak energy Intensity FWHM
2.322.24
10020025030010k
20k
40k 50k I n t e n s i t y /a .u .
91
98F W H M /n m
（c ）
2.65
16k 350
2.28
2.40
30k 10511211９1２６1３３图５㊀低温下外延片ＰＬ谱峰值能量㊁强度㊁半峰宽随温度变化ꎮ(ａ)ＭＱＷＰＬ主发光峰ꎻ(ｂ)ＭＱＷ声子伴线ꎻ(ｃ)ｎ￣ＧａＮ
黄带峰ꎮ
Ｆｉｇ.５㊀ＣｈａｎｇｅｏｆｐｅａｋｅｎｅｒｇｙꎬｉｎｔｅｎｓｉｔｙａｎｄＦＷＨＭｏｆｗａｆｅｒＰＬｓｐｅｃｔｒａｗｉｔｈｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅａｔｌｏｗｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｓ.(ａ)Ｍａｉｎｌｕｍｉ￣
ｎｅｓｃｅｎｃｅｐｅａｋｏｆＭＱＷ.(ｂ)ＰｈｏｎｏｎｃｏｎｃｏｍｉｔａｎｔｐｅａｋｏｆＭＱＷ.(ｃ)ｎ￣ＧａＮｙｅｌｌｏｗｂａｎｄｐｅａｋ.
由图５可见Ｐ１㊁Ｐ２㊁Ｐ３３个峰值相对强度均随温度的升高而降低ꎮ温度由１００Ｋ升温至３３０Ｋꎬ３个峰值强度分别减小至１００Ｋ时的０.１５４ꎬ０.２３８ꎬ０.１７６ꎮ随着温度的升高ꎬ３个峰的发光效
率均急剧下降ꎬ这样因为与温度相关的多声子发射㊁俄歇复合等非辐射复合增加引起ꎮＰ１与Ｐ３相比较ꎬＰ１峰相对强度随温度衰减比Ｐ３峰稍慢ꎮ这是因为ＩｎＧａＮ阱层中存在的富Ｉｎ区和贫Ｉｎ区ꎬ相当于量子点ꎬ过剩载流子可以快速弛豫至富Ｉｎ区ꎬ稳定在 量子点 的局域量子能级上ꎬ进而减少多声子发射几率ꎮ
由图５可见ꎬＰ１㊁Ｐ２的ＦＷＨＭ约为１０ｎｍꎬＰ３则约为１００ｎｍꎬＦＷＨＭ可以反映材料的晶体质量ꎬＩｎＧａＮ/ＧａＮＭＱＷＦＷＨＭ约为１０ｎｍꎬ说明该外延片晶体质量较好ꎬ由该外延片制作的ＬＥＤ芯片ꎬ在３５０ｍＡ电流下ꎬ功率大于５００ｍＷꎮＰ１㊁Ｐ２的ＦＷＨＭ远小于Ｐ３ꎬ是因为量子阱对电子和空穴均有较强的量子限制效应ꎬ使得发光强度和ＦＷＨＭ均优于黄带发光ꎮ由图５可见Ｐ１㊁Ｐ２的ＦＷＨＭ随温度的变化为较明显的Ｗ形(减小￣增大￣减小￣增大)ꎮＰ１温度由１００Ｋ升至１７０Ｋ过程中ꎬＦＷＨＭ由１０.６ｎｍ下降至９.７ｎｍꎬ变化幅度不大ꎬ平均ＦＷＨＭ为１０ｎｍ左右ꎻ当温度上升至１９０Ｋ时ꎬＦＷＨＭ越变至１２ｎｍꎬ在温度由１９０Ｋ升至３３０Ｋ过程中ꎬＦＷＨＭ变化不大ꎬ平均值为１１.５ｎｍꎮ１７０~１９０Ｋ范围Ｐ１峰ＦＷＨＭ呈现一
个明显跳变(约为２.３３２ｎｍ)ꎬ对应于局域载流子
从非热化到热化分布的转变ꎮＰ２峰温度由１００Ｋ升至１３０Ｋ过程中ꎬＦＷＨＭ降幅为５.２４７ｎｍꎻ在
１３０~１５０Ｋ过程中出现小幅度跳变(约为０.１４３ｎｍ)ꎻ在１５０~１９０Ｋ过程中ＦＷＨＭ下降１.０６８ｎｍꎬ说明即使在较强的局域态中的载流子也会由于吸收热能具有一定的活性ꎻ１９０~３３０Ｋ升温过程中ꎬＦＷＨＭ开始快速上升ꎬ增加至１６.８ｎｍꎬ说明温度高于１９０Ｋ时ꎬ随着温度上升ꎬ载流子常规热化开始变得越来越显著ꎬＦＷＨＭ随温度上升ꎬ直到载流子完全解局域化ꎮＰ３峰温度由１００Ｋ升至２１０Ｋ过程中ꎬＦＷＨＭ由１０９ｎｍ下降至９２.２ｎｍꎻ在温度由２１０Ｋ升至３３０Ｋ过程中ꎬＦＷＨＭ增加至１３４ｎｍꎮ
由图３(ｂ)外延片高温ＰＬ谱可见ꎬＩｎＧａＮ/
ＧａＮＭＱＷ发光峰对称性较好ꎬ呈现较为完美的Ｇａｕｓｓｉａｎ函数峰形ꎬ故无需分峰拟合处理ꎮ另外ꎬ
高温下ｎ￣ＧａＮ层黄带发光峰与ＭＱＷ峰相比已非常弱ꎬ且难于分峰研究ꎮ故仅研究ＭＱＷ峰值能量㊁相对强度㊁半峰宽随温度变化ꎬ结果如图６所示ꎮ
随着温度的升高ＭＱＷ带隙收缩效应明显ꎬ故温度由３５０Ｋ升至６１０Ｋ过程中ꎬ峰值能量红移１１４ｍｅＶꎮ随着温度的升高ꎬ非辐射复合越来越强ꎬ因此ꎬ６１０Ｋ时ＭＱＷ发光峰的相对强度减小至３５０Ｋ时的０.０６２倍ꎮ点缺陷平衡浓度Ｃ＝Ａｅｘｐ[－Ｑｆ/ＲＴ]ꎬ与温度为ｅ指数关系ꎬ随着温度
上升ꎬ晶体缺陷浓度增大ꎬ晶体质量下降ꎬ故ＦＷＨＭ
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