ISSN1672-9064
CN35-1272/TK
基金项目：国家自然科学基金(No.20777021)，福建省自然科学基金项目(No.2017J01018)，泉州市重点科学技术项目(No.2014Z110)，晋江市重点科学技术项目(No.2013S002)，福建省大学生创新创业训练计划项目(No.201710385118)。
作者简介：陈红蕾(1998~)，女，辽宁辽阳人，华侨大学化工学院环境科学与工程系在读本科生。通讯作者：郭沛涌，男，博士，华侨大学化工学院教授。
陈红蕾
苏海涛庹晓晗王晨阳池建辉成珂郭沛涌
(华侨大学化工学院环境科学与工程系福建厦门361021)
摘要
湿地是水陆交互作用形成的特殊生态系统。随着人类活动的日益加剧，湿地沉积物重金属污染已成为威胁湿地生
态环境的主要因素。因此，对湿地沉积物重金属Cd 、Hg 的赋存形态、吸附解吸动力学及影响因素，释放风险评价等进行探讨，并提出研究建议，以期为今后湿地沉积物重金属污染研究提供科学依据。 关键词
湿地
沉积物
Cd 、Hg
释放风险
中图分类号:X53
文献标识码:A
文章编号:1672-9064(2018)03-022-04
1
研究背景
湿地是地球上水陆相互作用形成的重要生态系统，它不仅为人类的生产、生活提供多种资源，而且在保持水源、净化水质、蓄洪防旱、调节气候、维护生物多样性等多方面发挥着不可替代的作用。然而，由于自然因素和人为干扰的影响，世界各地的湿地正面临诸如重金属污染的威胁。湿地沉积物中富含丰富的有机质，使其具有较大的表面积和较多的表面电荷[1]，可以通过各种吸附、絮凝、沉降、络合等反应吸附大量的重金属[2]。而重金属具有毒性大、易富集、难降解的特性[3]，在一定条件下，被吸附的重金属很容易释放出来，造成“二次污染”，对人体和生态系统构成直接和间接威胁。因此，沉积物被称为重金属污染物的“源”与“汇”[4]。因此，本文以Cd 、Hg 为例，研究湿地沉积物重金属赋存形态、吸附解吸及影响因素，潜在释放风险及评估具有重要的理论与实践意义。
2
湿地沉积物重金属赋存形态
重金属的赋存形态，即重金属的价态、化合态、结合态和结构态等，是重金属元素在环境中以某种离
子或分子存在的实际形式。它是判断沉积物中重金属的毒性响应以及生态风险的重要指标[5]。Gleyzes 等[6]研究表明，沉积物中的重金属不是简单地以某一离子或基团形式存在，而是通过溶解、沉淀、凝聚、结合吸附等各种作用形成各种不同的结合形态，而不同赋存形态重金属，具有不同的生物活性及释放潜能，故在湿地重金属研究过程中，其形态研究就显得十分重要。
关于重金属赋存形态的划分，现阶段主要有以下几种划分方法:①目前被广泛采纳的一种是Tessier 连续提取法,Tessier 等[7]将沉积物或土壤中的重金属连续提取为5个部分：可交换态、碳酸盐结合态、无定形铁锰氧化物结合态、有机物结合态和残渣态。②欧共体标准司提出的标准(BCR )，将重金属划分为:a.酸溶态(碳酸盐结合态);b.可还原态(铁锰氢氧化物态);c.可氧化态(有机结合态);d.残渣态[8]。此外,Cambrell 等[9]对重金属的赋存形态做了更加详细的分类，他认为土壤和湿地沉积物中的重金属存在7种形态，即水溶态、易交换态、无机化合物沉淀态、大分子腐殖质结合态、氢氧化物沉淀吸收态或吸附态、硫化物沉淀态和残渣态。Shu ⁃man 等[10]则认为重金属形态应分为交换态、水溶态、碳酸盐结合态、松结合有机态、氧化锰结合态、紧结合有机态、无定
形氧化铁结合态和硅酸盐矿物态。Davidson 等[11]认为重金属赋存形态可从以下3个方面来定义:①功能上的定义，如植物可利用态;②操作上的定义，如弱酸提取态;③根据元素特定的组分或氧化态定义，如铁锰氧化物结合态等。这些不同的划分方法从不同的角度描述了重金属的赋存形态，有助于全方位表征重金属的赋存形态。
目前沉积物中重金属Cd 、Hg 的提取形态以Tessier 连续提取法居多。如马逍天等[12]通过Tessier 连续提取法研究了武河人工湿地沉积物中重金属Cd 的赋存形态，发现Cd 主要以稳定残渣态存在，占82.59%；其次是8.79%的碳酸盐结合态。由于可交换的离子态重金属与土壤结合较弱，易于迁移转化或被植物吸收；碳酸盐结合态酸性环境下易释放，因此，湿地沉积物中重金属Cd 具有一定的释放风险。Xiao 等[13]利用Tessier 提取法，分析了广东万顷沙地区两河交界处河口湿地沉积物Cd 的赋存形态，在表层土壤中,Cd 主要以铁锰氧化物态存在，深层土壤则不然，这说明Cd 的赋存形态受其吸附解吸影响。张楠等[14]对野鸭湖湿地重金属做了相关调查研究发现：沉积物中Hg 形态和土壤中Hg 形态组成类似，有机结合态含量最多，沉积物中残渣态比例比土壤中多20%左右，而土壤中碳酸盐比例比沉积物中高10%左右，总体来看，受土壤pH 及其他金属相互作用影响，有机结合态和残渣态占绝大部分。Vaezi 等[15]对伊朗Bamdezh 湿地中Cd 、Hg 进行了Tessier 提取，结果发现地块中含量Cd >Hg ，主要以有机结合态存在，虽然2者含量微小但释放风险较大。Wind ⁃moler 等[16]对污染土壤中Hg 的形态及含量进行了测定，发现超过70%的Hg 为残渣态存在于土壤中，这表明在背景值或接近Hg 背景值的土壤中,Hg 的活性极低，很难被植物吸收利用。郑顺安等[17]研究结果与Windmoller 一致，并在此基础上利用稳定同位素202Hg 稀释技术，通过改进的Tessier 连续提取法对外源Hg 2+进行了再测定。实验结果表明，外源Hg 2+主要集中分布在富里酸结合态和胡敏酸结合态，特别是胡敏酸结合态，水溶态、交换态和有机质结合态也有所增长，碳酸盐结合态、铁锰氧化物态和残渣态的含量未出现显著变化。已有研究表明[18,19]，在污染土壤中，有机质中的腐殖质物质是对外源Hg 2+固持能力最强的部分，因此加入鸡粪等富含可溶性有机质的肥料前,Hg 2+主要以残渣态存在于土壤中，而
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随着可溶性有机质对土壤中重金属固持作用的抑制，土壤中非活性态重金属逐渐被活化，其可迁移性和生物有效性大大增强，进而导致Hg 2+赋存形态从残渣态转变为结合态。综上所述，湿地沉积物中Cd 主要以结合态存在，活性较强并且易迁移，相比而言,Hg 的活性较低，主要以残渣态存在，因此，针对以上2种重金属应采取不同的修复技术减少其对湿地的污染。
3湿地沉积物重金属Cd 、Hg 的吸附解吸及其影响因素
湿地沉积物对重金属的吸附与解吸是重金属进入土壤环境中首要发生的反应之一，它直接影响重金属在环境中的迁移转化、生物有效性、溶解度和活度，以及土壤溶液中重金属离子的浓度和生物有效性等[20]。目前，关于沉积物对重金属的吸附解吸特征，可以用一些动力学模型及方程进行拟合，如抛物线模型、Freundlich 模型和Langmuir 模型等。李鱼等[21]利用动态柱状淋滤实验研究了湿地土壤草
根层对Cd 的吸附与解吸，结果表明土壤草根层对Cd 具有良好的吸附能力，并可以用双常数方程，抛物线扩散方程较好的拟合。Marchand 等[22]在人工湿地的重金属污染及其去除的综述中提出，湿地沉积物对Hg 的吸附取决于元素的类型以及与其他元素的吸附竞争关系，并发现Hg 的吸附可用Freundlich 模型和Langmuir 模型来表征。在河口湿地、海港湿地和河边湿地中,Cd 、Hg 的吸附特征略有差异。Zhang 等[23]调查了珠江口不同河口湿地重金属Cd 的吸附特点与影响因素，结果发现Cd 在表层土壤中吸附含量如下：河边湿地>河口湿地>红树林湿地>池塘湿地>再生湿地，其中Cd 在深度10-20cm 处吸附量最大，这种湿地-河流间相互作用机制与植被、水力条件都是影响湿地对重金属Cd 吸附-解吸的重要因素。So ⁃to-Jim énez 等[24]对Mazatlan 港红树林湿地中重金属含量和分布等进行了调查，发现Cd 的富集程度最高，并推测因其强溶性复合物与还原性硫导致Cd 在该红树林中被大量吸附。Kalbitz 等[25]研究了德国工业区里Mulde 河附近湿地的土壤，结果表明湿地土壤中溶解有机质的含量会对重金属Hg 的流动性、释放风险等产生影响，并会使湿地沉积物对Hg 的吸附能力降低。
大多数研究表明，沉积物重金属的吸附解吸受多种因素影响，主要分为内因和外因，内因以重金属本身离子强度、重金属离子之间相互作用等为主；外因主要有有机质、pH 、盐基离子等多种因素。这些因素共同作用，影响沉积物中Cd 、Hg 的吸附解吸动态平衡过程。相关学者研究表明[26-28]，水溶性有机质对湿地沉积物中Cd 的吸附有明显的抑制效应；在酸性土壤中,Cd 的吸附与pH 值呈正相关；除此之外,Cd 在湿地沉积物中的吸附也受阳离子交换量(CEC )、碳酸盐含量等性质的影响。Conrad 等
[29]对澳大利亚的Coffs 溪流河口湿地重金属Hg 等做了大量研究分析，结果表明湿地沉积物对Hg 的吸附可能与当地增加的营养负荷与藻类大量繁殖有关。Botello 等[30]发现土壤pH 和Cd 、Hg 的饱和吸附量呈极显著相关性，这是因为pH 的改变可以影响沉积物胶体电荷，进而改变其吸附机制，影响沉积物对重金属的吸附容量。俞慎等[31]研究发现沉积物温度、pH 、盐基离子可能影响重金属释放机制，如温度可能决定有机质和硫化物氧化反应动力学
常数大小;pH 降低，可能使释放后重金属离子的再吸附被抑制；而盐基离子可以通过竞争吸附位点来影响重金属离子的吸附解吸。综上所述，湿地沉积物对Cd 、Hg 的吸附普遍较强，并可用一些动力学模型和方程来较好地表征，而对Cd 、Hg 的解吸方面研究相对较少；沉积物对Cd 、Hg 的吸附受内因、外因多种因素影响。
4
湿地沉积物Cd 、Hg 释放风险评估
上世纪70年代以来，国内外基于重金属总量的生态风险评价进行了大量工作[32]，如基于潜在生态危害指数法、污染指数法、综合污染指数地累积指数法等进行了相关研究，普遍表明湿地Cd 的释放风险和污染较强。单丹等[33]运用瑞典科家Hakanson 潜在生态危害指数法对向海湿地沉积物中重金属的危害进行了评价，并且用定量的方法划分出潜在生态危害的程度。结果表明,Cd 属于极重度污染，污
染范围大、浓度高，具有较高的释放风险和毒性响应。Bai 等[34]利用污染指数法和综合污染指数法对中国高原沿湖带不同开垦方式的湿地中重金属Cd 等的含量及释放风险进行了研究，他们发现重金属Cd 在不同耕作方式下的土壤中含量如下：湿地>废弃耕作土壤>传统耕作土壤；而且即使微量的Cd 也会造成严重的污染，尤其是湿地土壤和废弃耕作土壤，因此Cd 具有很大的释放风险。Feng 等[35]运用地累积指数法对深圳水产养殖湿地红树林重金属调查发现,Cd 的含量虽略高于Hg ，但Hg 具有更高的毒性响应，其释放风险和污染性更强。Fern ándezcadena 等[36]通过皮尔逊相关矩阵法与当地标准值比较发现南美洲西北海岸红树林湿地表层沉积物中Cd 的富集因子高于5，这表明Cd 的高富集主要由人为污染造成。不仅在三角湾萨拉多河红树林，厄瓜多尔的红树林等也有相似特征,Cd 的高富集、高毒性、高释放风险已成为一种普遍现象。Chai 等[37]将渤海湾潮间带互花米草沉积物中Cd 含量与其门槛效应水平(TEL )与可能影响水平(PEL )值比较,Cd 的实际测量值均高于背景值，说明Cd 作为毒性重金属，具有很大的释放风险。Liu 等[38]在以洞庭湖湿地为例的湿地生态系统沉积物中Cd 、Hg 的释放风险评估中指出,Cd 的暴露剂量远超过标准值，但对肉食性动物的迁移影响不明显，而Hg 则对肉食性动物迁移具有不利影响,2者的环境风险可通过对肉食性动物的影响间接描述。Haarstad 等[39]在天热湿地重金属污染物评价综述中提到，虽然湿地沉积物样本中没有数据显示Hg 的含量超标，但在鱼本样品中Hg 的含量明显超过了欧盟规定的标准，这说明Hg 在湿地沉积物中被大量水生动植物吸收并不断转移，在湿地沉积物中有较强的环境释放风险。目前关于湿地沉积物中重金属释放风险的研究较多，各地区Cd 、Hg 生态风险、毒性响应及污染程度都存在较大差异，研究表明，影响沉积物中重
金属释放程度的主要因素有pH 值、温度、盐度、重金属本身理化性质、沉积物动力条件等。其中pH 值是重金属释放的重要影响因素，相关研究结果表明，沉积物中重金属污染物的释放主要是在pH<4的条件下发生，随着pH 值的升高，沉积物重金属的释放率迅速降低。湿地沉积物中重金属的释放风险随着内、外条件而变，通过一系列物理化学反应又作用到沉积物上，因此，湿地沉积物可被看作水体中重金属的“源”与“汇”。
5研究建议
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(下转第27页)
近年来由于湿地的破坏加剧，对湿地沉积物中重金属的形态、含量、吸附解吸及释放风险研究愈加重要，对此，提出以下几点建议以供参考。
(1)目前我国对湿地沉积物中Cd 的形态研究较多，对重金属Hg 的形态研究较少；且研究方法多集中在Tessier 连续提取法，建议尝试BCR 等形态提取法多方面明晰湿地沉积物中Cd 、Hg 的赋存形态。
(2)我国对沉积物中Cd 、Hg 吸附解吸的研究较多分散在不同类型的土壤沉积物中，具体针对湿地沉积物研究较少，因此，有必要加强对Cd 、Hg 在湿地、沼泽等的深入研究。
(3)湿地沉积物中Cd 、Hg 的吸附解吸主要分为平衡模型和动力学模型两种[40]，而目前我国对湿地沉积物中Cd 、Hg 的吸附解吸的动力学研究欠缺，多数停留在平衡模型研究阶段，应加强应用动力学模型的研究。
(4)目前对湿地沉积物中Cd 、Hg 的吸附特征及其影响因素研究较多，而对其解吸特征及影响因素的研究较少，应加强对湿地沉积物Cd 、Hg 吸附及解吸两方面的全面研究。
(5)对于湿地沉积物中Cd 、Hg 的释放风险的研究多数采用Hakanson 的潜在生态危害指数法，可尝试采用多元生态风险指数、回归过量分析法和沉积物质量基准法等多角度进行研究。
6
小结
通过对湿地沉积物重金属Cd 、Hg 的赋存形态、吸附解吸动力学及影响因素，释放风险评价研究分析，可得出如下结论。
(1)湿地沉积物中Cd 主要以结合态为主，活性较强并且易迁移，相比而言,Hg 的活性较低，主要以残渣态存在，因此，针对以上两种重金属可采取不同的修复技术减少其对湿地的污染。
(2)湿地沉积物对Cd 、Hg 的吸附普遍较强，并可用一些动力学模型和方程来较好地表征，而对Cd 、Hg 的解吸方面研究相对较少；沉积物对Cd 、Hg 的吸附受内因、外因多种因素影响。
(3)湿地沉积物中Cd 、Hg 释放风险的评估主要有潜在生态危害指数法、地累积指数法等，在大多数湿地中重金属Cd 、Hg 都具有较强的释放风险，并主要受pH 等的影响。
(4)湿地污染日益加剧，沉积物中不同形态、含量的Cd 、Hg 具有不同的释放风险，如何减少湿地中Cd 、Hg 污染有待进一步探究。参考文献
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(上接第24页)
的强制闪蒸系统是将主蒸汽的一部分引入混汽器，保证混汽器进口的压力稳定，这样就可以使得混汽器低压进气口压力稳定，闪蒸系统稳定的运行。增加混汽器后的强制闪蒸系统比原来的自然闪蒸系统多发电40%。
4
结语
学者们通过池水
闪蒸和循环闪蒸两种
方式对闪蒸特性进行了研究，发现影响闪蒸效率的主要因素有热水过热度、闪蒸室压力、闪蒸室液位高度以及热水进料方式，其中热水过热度对闪蒸效率的影响最为明显。在工程应用方面，通过改良原
有系统进行工程优化，提升闪蒸法海水淡化的淡水产量和带有闪蒸器的余热发电系统的发电量。闪蒸法海水淡化已经帮助中东以及沿海地区解决了淡水问题。带有闪蒸器的余热发电系统可以适应炉窑废气参数的波动，起到平衡稳定系统的作用。随着闪蒸技术的进一步发展，必定会为人类社会做出巨大贡献。参考文献
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图4
增加混汽器的强制闪蒸系统
27
豫公网安备41160202000603
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