第38卷第4期原子能科学技术
Vol.38,No.4
2004年7月Atomic Energy Science and Technology
J uly 2004
罗璋琳
(中国原子能科学研究院，北京 102413)
中图分类号:TL32 文献标识码:A 文章编号:100026931(2004)0420334205
收稿日期:2003210208；修回日期:2003212217基金项目：国家“973”项目资助课题(G 1999022601)
作者简介：罗璋琳(1933-)，男，四川南部人，研究员，反应堆工程专业
讨论核废料核素的利用价值，用中子学的观点从核资源充分利用的角度出发，是一种主动行为，而从核素的放射性毒性出发则是一种被动行为。裂变能源是由放射性核素组成的，具有天然的放射性毒性。裂变能的开发过程就是核素嬗变过程，但这种核能开发的核嬗变过程将使放射性毒性增加。核废料核素处置中的嬗变是一反过程，目的是使核废料的毒性减少，最终使自然界中的放射性毒性不因发展裂变核能而增加，使核能在放射性毒性的意义上成为洁净能源。 311 放射性毒性的定义和分类
核素的放射性毒性用活性与有效剂量系数
e 的乘积表示，即放射性毒性=活性×e 。活性
为该核素的放射性活度(Bq )；有效剂量系数e
(Sv/Bq )是核素活性电离辐射损伤的量度，并考虑了生物权重因子。
放射性毒性与核素种类有关。国际辐射防护组织根据不同核素规定不同的年摄取量的限制值，可由此定义潜在毒性指数为每种核素的放射量与核素经口年摄取量限值之比。从表1可知，核废料核素分为两类：一重一轻，重核又可分为天然核素(以铀核素为代表)和超铀核素(TRU )(以次量锕系核素(MA )为
主)，核废料重核素统称为FWT ；轻核系指裂变产物，就核素总数而言，裂变产物有300～500种，对环境构成威胁的是长寿命裂变产物LL FP 。FWT 和LL FP 对应着两类不同的风险。
增加燃耗可使FWT 减少，也可使LL FP 减少，但增加燃耗受诸多工程因素限制。目前，标准PWR 电站的平均燃耗为33GW ·d/t ，加深燃耗
可达40～50GW ·d/t ；快堆电站为
100GW ·d/t ，甚至更深。核废料核素的放射性
毒性随卸料后的冷却时间不断衰减，衰减规律随各国的核能政策、核电堆型、燃料循环模式而不同，但潜在毒性指数随冷却时间的变化则有
大体相同的规律(图2)。
分析图2可得出如下3点结论:1)从放射性毒性的观点，分离与嬗变(P &T )首先涉及的是锕系核素，特别是次量锕系核素(MA )中的镅和镎，裂变产物毒性在103a 后至少比锕系核素的毒性小2个数量级;2)从长期地质贮存的观点，较易流动的裂变产物(如129I )比锕系核素
具有更大风险，裂变产物135Cs 、79Se 、99
Tc 和126
Sn 是玻璃固化废物中放射量的主要贡献者;
3)一座标准100万千瓦PWR 核电站每年约消
耗20t 新燃料元件，消耗天然铀矿石约103t ，对应的天然潜在毒性指数约106(每吨新燃
料)，这表明，在可接受的时间(例如，约
5×102a)内把乏燃料(TRU+FP)的单位毒性指数降到原矿石水平，必须通过嬗变处理降低2个量级(约100倍)。
312 嬗变目标和策略
嬗变的目标是使核废料核素的放射性毒性降到裂变核能开发前的水平。由图2可知，这个过程若靠自然衰变来完成，则需上百万年。在这样漫长的时间内，难以避免因地质变迁等因素而致使这些核素进入生物圈，给人类生存造成危害，这是裂变核能开发留下的一种潜在风险，是公众所担心和关注的问题，是影响裂变核能持续发展的主要因素。
研究证明：到目前为止，降低这一风险的惟一途径是采用人工嬗变方法，以中子轰击核废料核素，将它们转变为稳定核素或短寿命核素，然后送去进行地质贮存。以下分别就MA嬗变和LL EP嬗变从宏观上作一简单说明。
1)MA嬗变
MA嬗变的目标是，通过某种嬗变策略，使单位电功率PWR核电站产生的MA核素毒性TOX Ac不大于所消耗的铀资源核素毒性TOX U，即TOX Ac<TOX U。
由图2可知，若在可接受的冷却时间后实现这一目标，需成百倍减少MA贮量。例如，设定把高放废物(HL W)中的MA含量降低100倍作为目标。显然，将MA在反应堆中单次通过不可能实现这一目标，多次循环是必不可少的。因此，必须构造一理想分离嬗变(P&T)系统，把乏燃料中的MA分离出来，再送到燃料循环的起始端，与易裂变材料混合制成燃料元件，并送到反应堆中进行再次辐照(焚烧)。实际上，在分离过程中,MA不可能完全回收，将有部分残留在废料中。设留在废料中的锕系核素质量为m w，则有:
m w=δL m F(8)其中:m F为锕系可裂变材料的总质量;L为在再处理和燃料制造过程中锕系核素的损失份额;δ为燃耗因子，可通过可裂变重金属核燃料
图2 PWR产生的高放废物的潜在毒性指数变化[5]
乏燃料燃耗深度为33GW·d/t；经3a冷却；后处理U和Pu回收率为9915%533
第4期 罗璋琳：核废料核素价值研究(续前)
燃耗份额B进行估算,δ=(1-B)/B。
在平衡条件下,m F等于顶端燃料质量m T，它通常被分成用于焚烧的TRU(或MA)质量m B和稀释剂(可增殖的铀)质量两部分，用τ表示TRU(或MA)在顶端投料中的份额,τ=m
B
/m T=m B/m F，用R m表示废料质量减少因子,R m=m B/m W。将τ和R m代入式(8)，得到如下表示式:
L=τ/δR m(9)可见:L是废料减少因子R m的函数，当R m一定时，燃耗愈深,R m愈小,L愈大。当希望放射性毒性指数降低100倍、假设顶端投料无稀释剂(τ=1)、燃料平均燃耗为15%时，则要求L≤0118%，即要求后处理流程中的锕系核素回收率>9918%。但在现代燃料工艺条件下，平均燃耗份额B目前尚不能超过15%，所以，提高锕系回收率(达到99199%以上)仍是理所当然的追求目标[13]。
从中子学的观点，没有一种反应堆能实现全封闭的燃料循环。为比较各种反应堆用于嬗变MA的合适程
度，借助于表4中所列出的各核素中子消耗，计算出使用各种燃料核素的中子产生参数-D值。计算结果列于表5。
表5 Pu、MA和TRU焚烧炉的中子学特性[3]
投料1)
次临界
热中子ADS
临界
快中子堆
次临界
快中子ADS
η
cc-D
η
cc-D
η
cc-D
Pu 1.150.402) 1.64 1.18 1.80 1.34
MA0.89-0.37 1.280.71 1.330.79
TRU 1.110.30 2.00 1.52 1.75 1.29
注:1)Pu从燃耗50GW·d/t的PWR乏燃料中提取,MA 由70%PWR2UOX、10%PWR2MOX和20%
CAPRA型快中子堆组成的反应堆工业园中提取
表5中的ηcc定义为锕系在平衡态堆芯中的中子产生2吸收比。ηcc<1，意味着不能维持平衡堆芯的链式反应,-D值为负，意味着无富裕中子，锕系核素及其混合物不能完全裂变。
表5涉及所有用于嬗变MA的现实反应堆概念，包括次临界热中子ADS、快中子临界(Pu 和MA)堆、次临界(钠冷)快中子ADS等。表中数据表明，热中子系统不能完全焚烧MA。对3种投料方式，快中子系统对嬗变核废料核素均有较多的中子裕量优势。仅从中子学考虑，临界快中子堆和次临界快中子ADS将有大体相同的功效，后者比前者略有优势。
E.V.G ai等[14]针对正在运行的压水堆VV ER21000和快中子反应堆BN2800的中子场计算了1kg锕系核素辐照1000d后的残存量，计算结果中的一例示于图3。从图3可看出：同等质量的锕系核素的残存量有成倍的差别,237Np的效果最明显，快堆BN2800中的残存量仅为压水堆VV ER2100的1/16。这说明，发展快中子反应堆有利于减少MA的存量
。
不同国家和地区因核能开发战略和政策不同有着不同的P&T发展计划和MA嬗变策略。以表6对此作一比较，并简要说明其主要政策驱动因素。
作为一例，引用OECD/N EA核能开发委员会制订和建议的锕系焚烧和嬗变研究策略，其组成为:a)Pu在L WR和CAPRA型快堆中焚烧;b)两层次嬗变策略———第一层次为L WR+CAPRA型快堆，第二层次为ADS MA 焚烧炉;c)TRU在临界快堆(IFR概念)中焚烧;d)TRU在次临界快ADS中焚烧;e)非均匀策略,Am和Cm在靶件中多次循环。这些研究策略的输入参数主要假设值列于表7。
图4为各种策略对降低放射性毒性与开式燃料循环比较的初步结果。这一结果表明:b、c、d3种嬗变战略均可达到将放射性毒性降低100倍的目标。
633原子能科学技术 第38卷
表6 MA嬗变策略
编号嬗变策略名称策略要点
策略1TRU焚烧1)从L WR乏燃料分离U
和TRU,TRU一块保
留，作为整体焚烧
2)热中子或快中子焚烧
(纯焚烧策略)，临界
堆+ADS或纯ADS
3)驱动因素为防核扩散
策略2Pu再循环1)从L WR乏燃料中分离
出Pu(工业钚)，用于热
中子堆中再循环，或以
后作为快堆投料
2)MA和LL EP在快中子
谱ADS中焚烧，专用
MA焚烧炉
3)驱动因素为资源利用
表7 OECD/NEA MA嬗变研究策略的主要假设[4]
策略堆/ADS燃料平均燃耗/ (GW·d·
t-1)
再处
理法
回收
率/%
全部L WR(NU)UOX/MOX50湿9919 a,b FR(CAPRA)MOX185湿9919
b MA焚烧炉ADS AcN2ZrN140干99.9
c TRU焚烧炉
IFR Ac2Zr140干99.9 d TRU焚烧炉ADS Ac2Zr14干99.9
2)LL FP嬗变
裂变产物的种类和产额分布基本上取决于裂变反应过程。裂变产物的总数虽有几百种，但大多都可在可接受的时间段(如300～500a)内衰变掉，因此，仅需考虑那些份额约占3%的长寿命裂变产物LL FP。
LL FP嬗变是一完全的中子俘获反应过程。从中子经济学的观点，中子裕量愈大的核能系统必然具有更大的LL FP嬗变潜力。可以定义裂变产物核素J在反应堆烧掉一半的时间T J,tr作为量度嬗变能力的时间参数，由嬗变率d N J
d t
=Nσaφ可导出:
T J,tr(a)=
ln2
3.16×107σJ,(n,γ)φ
图4 锕系废物核素毒性
相对开式燃料循环降低倍数[4]
1———TRU FR焚烧(策略c);2———双层次焚烧(策略b);
3———TRU ADS焚烧(策略d);4———钚焚烧
其中:σJ,(n,γ)为(n,γ)俘获截面，是中子能量的
函数;φ是中子通量密度，在作估算时，通常对
热中子反应堆(PWR等)取φ=1014/(cm2·s),
对快中子反应堆取φ=1015/(cm2·s)。
表8列出了5个典型LL FP在快中子场
(E n=0.2MeV)和热中子场( E n=1eV)中嬗
变的相关参数。
T J,tr与吸收截面σJ,(n,γ)和中子通量密度φ
的乘积成反比。提高热中子谱的中子通量密度
将更利于提高LL FP的嬗变效率。
C.Rubbia[16]建议了一个可行的办法：在
MA嬗变堆芯周围布置有慢化功能(例如，用
CaH2或B4C)的组件中放置99Tc靶以提高嬗变
能力[16](图5和6)。该方法利用从堆芯泄漏
出的快中子(通量密度>1015/(cm2·s))经慢化
而产生的共振中子，该方法称为L SD技术。由
图6可知，采用L SD技术可使Tc反应率成10
倍的增加。
在一些ADS概念设计研究中，嬗变MA的
同时，考虑嬗变LL FP。例如，研究把MA嬗变
和129I嬗变统一考虑[17]，充分利用以嬗变MA
为目的ADS2MA泄漏中子，在焚烧MA的堆芯
外围中装入129I的ADS2MA&I系统，每年在烧
掉250kg MA的同时，焚烧掉56kg碘，它们分
别相当于10座PWR的年产生量(对PWR的
支持比，二者均达到10)。文献[18]研究了比
较接近工程的同时嬗变MA和LL FP的ADS
系统、称为H YPER系统的概念设计，支持比达
到4～5。
733
第4期 罗璋琳：核废料核素价值研究(续前)
表8 5个典型LLFP在快/热中子场中嬗变相关参数[15]
LL FP
σ
J,(n,γ)
/b
快谱热谱
T1/2/a
T J,tr/a
快谱热谱
t=T J,tr时的放射性
毒性/(Sv·g-1)
129I0.14 4.3 1.6×107160510.5 99Tc0.2 4.3 2.1×105110510.2 135Cs0.07 1.3 2.3×1063101700.08
93Zr0.030.28 1.5×106730790
0.04
126Sn0.0050.051×105 4.
4×103 4.4×103 4.0
注:1b=1×10-28m2
图5 LL FP嬗变的L SD概念[16]
图6 L SD概念在99Tc反应率中的应用[16]
反应率的积分值，快谱为419，热谱为4113
研究证明：与MA相比,LL FP更具有流动性，稳定化合物形态又多样化，因此，在贮存方法和靶件制作上也较多样化，需根据各LL FP单独应对。以下分别说明表8所列5种LL FP的嬗变问题[4,15～17]。
在乏燃料直接贮存概念中,129I(T1/2= 1.6×107a)有高度活动性，不易被水泥与土壤吸收，地质沉积贮存困难较大，被认为是第1个进入生物圈的核素。在湿法后处理中，从溶解液中提取的碘仅为碘产额的95%～98%。为改进提取率，需用高温过程。129I的半衰期太长，避免最终迁移到环境中是件很难的事情。由于129I的放射性毒性在裂变产物中最高，可与锕系核素相比，所以，提高129I的分离嬗变效率是LL FP嬗变中需首要考虑的问题。
在湿法后处理的现有流程中,99Tc(T1/2= 2.1×105a)的回收率仅为其产额的80%，欲提高99Tc回收率，必须改进现有后处理工艺。如能将99Tc直接以金属形式分离提取出来，嬗变可能是较容易的，因为它较为稳定，又有较高的中子吸收截面。
Cs有3个同位素,133Cs(稳定)、135Cs和137Cs,135Cs(T
1/2
=2.3×106a)是高放废物的主要成分。Cs以气体形式释放，极具活动性。135Cs可嬗变成稳定的136Ba，
但应关注稳定133Cs 转换为新的135Cs的趋势。
93Zr(T
1/2
=1.5×106a)与135Cs有些类似，半衰期长、丰度低(仅占全部Zr的14%)，可能需进行同位素分离。93Zr的吸收截面很低，热中子截面仅为135Cs的1/5，嬗变93Zr的速度很慢。
在湿法后处理中,126Sn(T1/2=1.0×105a)只有一部分溶解在高放废物中，与99Tc类似，需单独处理。126Sn中子截面小，嬗变速度慢。
(待续)
833原子能科学技术 第38卷
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