第49卷第12期Vol.49No.12
I n f r a r e d a n d L a s e r E n g i n e e r i n g
2020年12月
陈杰周圣明1
(1.中国科学院上海光学精密机械研究所微纳光电子功能材料实验室，上海201800;
2.中国科学院大学材料与光电研究中心，北京100049)
摘要：磁光材料作为激光隔离器中的核心部分，在激光系统尤其是高功率激光器中起到确保激光单
向传输、保护种子源及前端系统、稳定激光输出的重要作用：介绍了目前近红外波段高功率隔离器中
磁光材料的国内外研究现状，阐述了磁光材料在高功率条件下的关键磁光特性及其对器件性能的影
响对比了常用的T G G单晶、铽玻璃与数种新型高功率磁光材料如T S A G单晶、T A G陶瓷和T G G陶
瓷的高功率性能，重点讨论了掺杂离子和制备工艺对T A G陶瓷高功率磁光性能、热光性能的影响以及
最近T A G陶瓷研究的新进展，及其重要应用需求，探讨了仍处于起步阶段的3〜5 p m‘‘大气窗口”中红
外波段磁光材料的发展方向及前景
关键词：激光隔离器；磁光材料；T A G磁光透明陶瓷；高功率热退偏效应；磁光品质因子；
3〜5 p m中红外磁光材料
中图分类号：0734 文献标志码：A DOI：10.3788/I R L A20201072火漆印章头如何自制
建筑证书管理Review of magneto-optic materials for high power
laser isolators {Invited)
Chen Jie1'2,Zhou Shengming1
(1. L a b o r a t o r y o f M i c r o-N a n o O p t o e l e c t r o n i c M a t e r i a l s a n d D e v i c e s, K e y L a b o r a t o r y o f M a t e r i a l s f or H i g h-P o w e r L a s e r,
S h a n g h a i Institute o f O p t i c s a n d F i n e M e c h a n i c s, C h i n e s e A c a d e m y o f S c i e n c e s, S h a n g h a i 201800, C h i n a;
2. C e n t e r o f M a t e r i a l s S c i e n c e a n d O p t o e l e c t r o n i c s E n g i n e e r i n g, U n i v e r s i t y o f C h i n e s e A c a d e m y o f S c i e n c e s, B e i j i n g100049, C h i n a)
Abstract: As the key component of optical isolators,magneto-optic(MO)materials play an important role especially in high power laser system to ensure one-way light propagation,protect the laser sources and stabilize the laser output.The recent research progress of the MO materials used in near-infrared high power optical isolators was introduced.The key thermal-optic characteristics of MO materials under high power laser conditions and their effects on device performance were illustrated in detail.The studies and high power performance of several newly developed MO material candidates like TSAG crystal,TAG ceramic,and TGG ceramic were reviewed and compared with the commonly used TGG single crystal and Tb-doped glasses on aspects of Verdet constant,thermal conductivity,magneto-optic figure of merit and so on.Among them,TAG ceramics were discussed emphatically including the effects of ions doping and synthesis technology on its magneto-optic and thermal-optic properties.At last,the newest progress on the study of TAG ceramics was introduced,as well as the
收稿日期:2020-10-15；修订日期:2020-l l-19
基金项目：中国科学院国际合作重点项目（丨8丨231K Y S B20160005)
作者简介：陈杰（1996-)，男，博士生，主要从事高功率磁光材料，突光材料等方面的研究：E m a i l: c h e n j i e2@s i o m.a c.c n
导师简介：周圣明（1964-)，男，研究员，博士生导师，主要从事新型磁光、荧光、倍半氧化物透明陶瓷，以及非极性G a N外延衬底铝酸锂晶体 等方面的研究E m a i l: z h o u s m@s i o m.a c.c n
20201072-1
application prospect and research trend of MO materials used in the3-5 [in\mid-infrared region.
Key words: laser isolators;magneto-optic materials;TAG magneto-optic ceramics;high power thermal depolarization effect;magneto-optic figure of merit;3〜5 |im mid-infrared magneto
optic materials
〇引言
近年来，高功率全固态激光器和光纤激光器在激
光医疗、信息产业、激光加工、空间探测、聚变能源
和国防T业等领域的技术应用突飞猛进。而伴随着
激光输出功率的快速增长，在激光器使用过程中强烈
的反射光对脆弱的前端系统如谐振腔和种子源的破
坏风险大大增加，对激光系统的稳定性和可靠性造成
严重威胁，迫切需要能够有效隔离反射光的手段。
基于磁光材料的非互舄性法拉第效应，法拉第隔
离器是一种在激光系统中确保人射光单向传输并隔
离反向光的光无源器件〜不同种类激光器对隔离器
结构的设计要求有所差别，其原理如图1所示，对于
全固态激光器，一般采用向由空间（free space)型隔离
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图1自由空间偏振相关型和在线偏振无关型光隔离器T.作原理，其 中P I、P2为分光晶体、F R为法拉第旋转器、H W为半波片
Fig.l W o r k i n g s c h e m e s o f free s p a c e polariza tio n d e p e n d e n t a n d in-line p o larizati o n i n d e p e n d e n t optical isolators, in w h i c h P I,P2are
b i refringent crystals, F R is t he F a r a d a y rotator, a n d H W is a h a l f
w a v e plate 器，其原理是通过两个透光轴成45°的偏振片使正向 线偏振光经旋光器旋转45°后通过，反向光继续沿同 一方向旋转45°被偏振片隔离；对于光纤隔离器，一般 采用在线（in-line；)型隔离器，是将人射光经由分光晶 体分束为〇光和e光，使正向光合束后通过，而反向 光则被分开无法耦合回光纤，从而实现隔离。
然而，相对于激光器输出功率的快速增长和应用 场景的多样化，高功率法拉第隔离器的发展远远滞 后，无法满足实际需求目前，商用高功率法拉第隔 离器米用的磁光材料基+为试嫁石播石（T G G)单晶, 其两端带尾纤的光纤隔离器持续T.作功率一般不超 过200 W，难以满足动辄达上千瓦的高功率宽带光纤 激光加T.需求。其原因主要是T G G晶体带核心的生 长方式以及晶体的热力学各向异性在高功率激光辐 照下加剧了材料的热透镜效应和光弹效应，引起光束 退偏、隔离度下降，从而导致隔离器性能恶化甚至失 效，更有可能对前端系统造成破坏。此外，为了减小 高功率激光带来的寄生热效应，避免激光损伤和热损 伤，在国防工业和聚变能源等国家战略领域需要的高 重频大功率固体激光系统要求元件具有更大通光口 径以减小单位面积的功率密度，避免对材料和器件产 生破坏[M1，但S前大尺寸高均匀性T G G单晶的生长 仍存在很大难度。目前大口径磁光隔离器仍只能采 用低热导率(<1 W.m 1'K丨和低V e r d e t常数(~0.3 m i n/ O e/c m)的铽玻璃作为磁光材料，限制了器件的性能 上限[4_51。
作为隔离器的核心，对新一代高功率磁光材料的 研究是突破目前高功率隔离器发展闲境的重要途径。
近年来，以T G G陶瓷，铽钪铝石榴石（T S A G)单 晶，T b203陶瓷、铽铝石榴石（T A G)陶瓷等为代表的 新型磁光材料研究在国内外得到了广泛开展其中，T A G透明陶瓷在磁光性能、热光性能和大尺寸 制备等方面显示出较大的优势，是重要的下一代高 功率磁光候选材料[I：M51。T A G陶瓷在2011年首次 由上海光机所制备，发现其V e r d e t常数在632 n m
达
到 173 rad_T j.m丨，局于 TGG 晶体 25%，在 1064 nm 达到〜48 ra d'T+n T1，高于T G G晶体〜21%，且热导率 达到6.5 W'm+K—\同样高于T G G晶体，但此时的 T A G陶瓷限于制备工艺问题，散射损耗较大，尚无法 实用[8]。后续工作中，研究人员通过Y3+、Ce3+、Si4+、Zr4+等离子掺杂改性和TEOS加MgO的复合烧结助 剂对T A G陶瓷的磁光性能和光学质量实现大幅度提 高2014年，在俄罗斯应用物理研究所的高功率 激光测试中，证实光机所制备的T A G陶瓷热退偏达 1.5><1〇_4，低于T G G陶瓷约5倍，在300 W运行时能 保持38 dB的高隔离度[21]。2017年，日本Akio Ikesue 博士通过Y3+掺杂和H IP预处理的方法，制备出在 1064 n m的光学损耗达到1%。cnT1以下，插人损耗达 0.05 d B，消光比达40.3 d B的极高质量T A G陶瓷，其 各项器件指标均已优于T G G晶体114]。
另一方面，随着现代卫星遥感、激光制导、环境 监测、生物医疗和红外光谱等领域的发展，对中红外 激光的研究正受到前所未有的重视，尤其是3〜5 pm 波段的“大气窗口”中红外激光p2]。目前，对中红外激 光材料的研究较多，如C f、Fe2+等过渡金属离子掺杂 的II-VI族如ZnSe、CdMnTe等晶体[〜25】以及具有非 线性效应的PPLN、ZnGeP2、AgGaSe2等晶体的研究 等[2—2\但对应的激光隔离器和磁旋光材料的研究
报道较少，在国内外都处于起步阶段。在商用器件方 面，仅美国Thodabs、EOT等公司可提供某些特定波 段的数瓦级低功率中红外隔离器，难以满足未来高功 率需求，而国内尚且没有类似产品的报道。可以预 见，随着中红外激光工作功率的提高，在提高激光系 统稳定性、保护前端器件方面，对
相应磁光材料的前 瞻性研究有着重要的战略意义。
文中介绍了目前高功率磁光材料的研究现状.阐 述了材料的高功率热效应对光束退偏和隔离度下降 的影响，对比了 T G G单晶、T A G磁光陶瓷以及其他 高功率磁光候选材料的磁光品质因子等综合性能，说 明T A G陶瓷的优势和问题，详细介绍了 T A G磁光陶 瓷在磁光性能、热光性能和光学质量上的研究进展和 机理，指出了 T A G陶瓷的发展前景和方向。同时也 为3~5 nm的中红外磁光材料研究尝试做出总结，为 其材料体系的开发提出了一些想法和观点。1磁光材料高功率热效应及磁光品质因子隔离器在高功率下性能退化的根本原因是由于 磁光材料在高功率激光人射下热吸收使得其内部产 生温度梯度，导致了热退偏和热透镜效应的产生。其 中，热透镜效应（Thermal lensing effect)是指不均勻的 温度场导致的折射率分布梯度，对人射光形成了类似 透镜的会聚效果，造成激光的波前辐射畸变。热透镜 效应可以通过外加透镜补偿，较容易消除。而热退偏 效应主要来自温度梯度导致的机械应力使传输光在 材料中产生的线性双折射现象，又称为光弹效应(Photo-elastic effect)，补偿难度较大，是影响器件隔离 度的决定性因素。热退偏效应大小可以由退偏度Y确定，其定义为出射光中垂直于正常偏振方向的光 功率与正常偏振方向的光功率比值，测试装置如图2 所示[21]。户外路径
图2磁光材料高功率热效应测试装置示意图=(a)热退偏测试;
(b)热透镜测试。1-Y b光纤激光器，2-聚焦透镜，3-方解石光楔,
4-磁光材料,5-N d F e B永磁体,6-石英光楔,7-吸光体,8-格兰棱 镜,9-测试透镜，10-C C D相机【21】
Fig.2 Diagrammatic sketch of test device o f high power magneto—optic thermal effects, (a) Thermal depolarization test; (b) Thermal
lensing test, in which 1-Yb fiber laser, 2-focusing lense, 3-calcite
wedge, 4-magneto-optic material, 5-NdFeB permanent magnet,
6-quartz wedge, 7-light absorber, 8-Glan prism, 9-focusing lens,
10-CCD camera1211
由隔离器工作原理不难看出，隔离器的隔离度指 标在高功率下完全可以由退偏度表示，即
/ = -i〇i g r(1)
E. Khazanov提出，当旋光角度为jt/4时，退偏度
理论值可以通过以下公式计算，
式中是取决于光束空间分布的参数；a为吸收系 数；2为热光常数;Z■为材料长度；P l a s为人射激光功 率；A为激光波长；k为材料热导率。对于高斯光束 4=0.137，义为晶轴取向和光学各向异性参数f的函 数，对于T G G单晶[001]取向，Z=l，对于陶瓷材料，义=(2+3以5，而f满足：
式中:&为材料光弹系数张M中的对应值
显然，材料的退偏度会随着工作功率的上升而增 加，因而，在高功率时造成器件的隔离度下降，这是目 前隔离器T作功率受限的根本原因。
由公式（2)可以看出：热退偏效应的大小由多方 面参数决定，是一个综合指标。由于磁光材料长度在 磁场和旋光角度大小一定的情况下可以由Verdet常 数确定。在高功率情况下，磁光材料的综合性能可以 由磁光品质因子（Magneto-optic figure of merit)的大小 评判，即
式中：K为费尔德常数，其他参数与上式中一致。相 比于传统的磁光品质因子定义，即品质因子
此种定义更能显示高功率下热效应对材料性能的影 响，突出了与热效应相关的热导率、热光系数和光学 各向异性的重要性。通过磁光品质因子的定义可以 得出，高功率磁光材料应该具有更高的Verdet常数和 热导率，更低的吸收系数，更小的热光常数和更小的 光学各向异性参数。2高功率磁光材料特性对比
表1给出了美国Kigre公司M24磁光试玻璃、TGG晶体与新兴的如TSAG晶体、Tb203陶瓷、TGG陶瓷和一系列TAG基陶瓷等高功率磁光材料室 温下的磁光常数、热导率、吸收系数、磁光品质因子 等参数，从中可以看出，在所有材料中Tb玻璃的 Verdet常数和热导率最低，其磁光品质因子低于TGG单晶一个数量级。相比于TGG晶体，TSAG晶体632 nm的Verdet常数高出〜20%，但热导率略低：TSAG单晶的一个特点是具有达到6-101的光学各 向异性参数(TGG仅为2.2)，导致了其退偏值计算需 要考虑
与f有关的高阶项，不能简单用公式（2)计算 磁光品质因子。值得注意的是，2019年，Starobor等 采用TSAG晶体作为磁光介质，在1440 W的高功率 激光隔离系统中得到了 35.4 dB的高隔离度，是目前 高功率激光隔离的最高纪录，证明了 TSAG的优异磁 光性能[31]。尽管TSAG单晶的生长避免了易在高温 下挥发的Ga203的添加，降低了生长难度和成本，但 其生长中的晶核和较大的应力问题是目前限制其生 长尺寸的瓶颈，仍有待解决|41]。
随着透明陶瓷技术的发展和日趋成熟，其在大尺 寸制备、材料均勻性和成本控制方面相对于晶体展现 出显著优势，且陶瓷烧结一般采用高温固相反应，对 一些熔点极高或具有不一致熔融特性而难以生长高 质量单晶的材料制备具有重要意义，在磁光陶瓷方 面，由日本神岛化学制备的TGG陶瓷达到f和TGG 晶体几乎完全一致的Verdet常数，且已有l〇x l〇cm2的大尺寸陶瓷制备报道，如图3所示，证明了磁光陶
表1室温下几种高功率磁光材料费尔德常数V，热导率心吸收系数《，及磁光品质因子M比较
Tab.l Comparison of Verdet constant(V), thermal conductivity(zc), absorption coefficient a), and magneto-optic figure of merit(M) of several high power MO candidates at room temperature
MO materials F/r a d-r'm1
@632 nm
^/W m' K1
a/cm_l
@1070 nm
M radW-(T.m)-1
@1070 nm
M24-Tb glass88.2t5)0.6813212増调l x l〇_ TGG crystal [001]138.2[34丨 4.2[35】lx l〇-利l l x l〇8[33] TSAG crystal165.8[33] 3.6[33】--
Tb2〇3 ceramic447.5[91- 2.9x10 31361-TGG ceramic139.6[37] 4.9【381 1.4><1〇-3【38】 4.4x1 〇_ TAG ceramic173[815[35】 1.5x l〇-_84x1〇S[39-40]
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图3日本神岛化学制备的超过l〇x l〇 c m尺寸的T G G陶瓷1421
F i g.3 T
G G c e r a m i c w i t h a size o v e r10c m x l O c m p r e p a r e d b y
uv转印胶K o n o s h i m a C h e m i c a l, J a p a n1421
瓷在大尺寸制备上相比于单晶的巨大优势[4°'4\尽 管TGG陶瓷的散射损耗仍相对晶体较高，磁光品质 因子要差于[001]晶向的TGG晶体，限制了其在高功 率隔离器中进一步的发展，但其可大尺寸制备和成本 较低等优点仍具有相当的吸引力。
相比于TGG,TAG具有更高的Verdet常数，但其 面临的问题在于TAG不一致熔融的特性导致了其无 法生长大尺寸单晶[43^^。2011年，中国科学院上海光 学精密机械研究所通过高温固相反应克服了TAG 不一致熔融的缺点，首次制备出TAG磁光陶瓷，其 1064 nm的Verdet常数高于TGG晶体〜21%，且热导 率也高于TGG晶体。从表1中可以看到，中国科学院 上海光学精密机械研究所制备的TAG陶瓷测得的 磁光品质因子高于日本神岛化学TGG陶瓷近两倍, 达到 8.4x l〇8rad'W/(T'm)[4°’46]。与之对应地，如图 4 所示，在300 W的高功率激光隔离实验中，TAG陶瓷 保持了 1.5X K T4的低退偏度，相比TGG陶瓷低5倍，提供的隔离度为38 dB，证明其具有优异的高功率性
图4基于T A G陶瓷（圆形）和T G G陶瓷(方形）的隔离器高功率热 退偏测试结果1211
F i g.4R e s u l t s o f h i g h p o w e r t h e r m a l d e p o l a r i z a t i o n test b a s e d o n T A G
c e r a m i c(c irc l e) a n
d T G G c
e r a m i c(s q u a r e)1211能必须提到的是，散射损耗对TAG陶瓷的磁 光品质因子影响极大，如参考文献1471中所制备的TAG 陶瓷，由于光学质M问题，其热退偏值仅在〜100 W 激光系统中已达到3x l(T4，导致其磁光品质因子仅 为0.58x l〇8rad W/(T_m)，数值相差达一个数量级以Jl，说明了陶瓷光学质量对其高功率性能的决定性 作用。
2017年，日本A.Ikesue等人通过HIP后处理和 Y31f杂的方法，成功制备出c t<l%D cm 1的极低散射 Y-TAG陶瓷[|'其散射损耗可以降低到了和晶体同等 的水平，证明随着陶瓷制备水平的提高TAG陶瓷磁 光品质因子进一步提高的空间，且尺寸达到05mm，如图5所示。可以预见的是，在未来高功率磁光材料 选择中,TAG陶瓷显然是优于TGG陶瓷的选项，并且 随着TAG陶瓷制备T.艺的改善，其在高磁光品质因 子、大尺寸制备和成本控制方面的优势将意味着TAG 陶瓷在替代TGG晶体方面有着巨大潜力。
⑷L40 m m
023 m m卢45 m m
L25 m m
多10 m m
电解离子接地棒IA G C«r>.tw .•
-L12m m
f，|«丨/了丨."工》1丨丨11丨尤〒】|2^^^
f T T T T T T X r T T
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图5H本A. I k e s u e制备的人口径超低散射高质量T A G陶瓷1141 Fig.5T A G c e r a m i c s w i t h large a p e r t u r e a n d e x t r e m e l o w scattering loss p r e p a r e d b y A. I k e s u e et al1141
另一方面，由于近红外波段磁光材料的Verdet常 数和其Tb3<；离子浓度直接相关，Tb203的Tb3—相对含 M在所有含铽氧化物中最高，是理论上最理想的高功 率磁光材料m。但实际上，由于此类倍半氧化物熔点 极高，且随温度变化存在数种相变和体积变化过程, 极易碎裂，在现有技术下难以生长单晶，而透明陶瓷 的制备也存在很大难度2017年，日本A.Ikesue 等人通过优化艺，成功制备出632 nm处Verdet常 数高于TGG晶体3.2倍，达447.5 rad T1的完整 Tb203陶瓷[36]。虽然由于其散射损耗仍相对较高.暂 不适用于高功率激光系统，但可以预见，由于极高的 Verdet常数对磁场要求和材料长度要求的大幅降低, Tb203磁光陶瓷在元件小型化上的巨大优势，如空间 激光应用等方面仍相当具有吸引力_
且随着制备技
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