第３５卷第４期２０２２年８月
同 位 素
ＪｏｕｒｎａｌｏｆＩｓｏｔｏｐ
ｅｓＶｏｌ．３５ Ｎｏ．４Ａｕｇ
罗老永，漆明森，张劲松，杨 杰，许 荩
（中国核动力研究设计院，四川成都 ６１０００５
）摘要：为实现医用同位素核纯度和放射性活度的准确测量，本工作根据量热法测量原理设计一套微量热装置， 包括量热系统、温控系统以及测控软件，并对装置的性能进行测试和实验验证。结果表明，同位素量热计的基线电势稳定，复现性良好。最低探测限可至３．１μＷ，能够实现医用同位素放射性活度测量的全覆盖。在１０μＷ～１ｍＷ的测量范围内，当输入热功率＜１００μＷ时，单次测量结果与输入 热功率标准值之间的最大偏差＜１．５％；当输入功率＞１００μＷ时，测量结果和输入热功率偏差＜０．５％。利用
酸洗槽该装置成功实现了医用同位素１４
Ｃ样品的活度测量，
测量结果与标准值在不确定度范围内相吻合，不产生放射性废物和化学废物，不破坏样品，操作简单方便。后期可通过研究测量预热和保温装置，进一步提高装置的适应能力和探测下限。
关键词：医用同位素；微量热计；活度测量；性能研究
中图分类号：ＴＬ８１４ 文献标志码：Ａ 文章编号：１０００ ７５１２（２０２２）０４ ０２６６ ０７收稿日期：２０２１ １０ ３０；修回日期：２０２２ ０１ １８
犱狅犻：１０．７５３８／ｔｗｓ．２０２１．ｙ
ｏｕｘｉａｎ．１１１犜犺犲犘犲狉犳狅狉犿犪狀犮犲狅犳犕犲犱犻犮犪犾犐狊狅狋狅狆
犲犕犻犮狉狅犮犪犾狅狉犻犿犲狋犲狉ＬＵＯＬａｏｙｏｎｇ，ＱＩＭｉｎｇｓｅｎ，ＺＨＡＮＧＪｉｎｓｏｎｇ
，ＹＡＮＧＪｉｅ，ＸＵＪｉｎ（犖狌犮犾犲犪狉犘狅狑犲狉犐狀狊狋犻狋狌狋犲狅犳犆犺犻狀犪，犆犺犲狀犵
犱狌６１０００５，犆犺犻狀犪）犃犫狊狋狉犪犮狋： Ｉｎｏｒｄｅｒｔｏａｃｈｉｅｖｅａｃｃｕｒａｔｅｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔｏｆｎｕｃｌｅａｒｐｕｒｉｔｙａ
ｎｄｒａｄｉｏａｃｔｉｖｅａｃｔｉｖｉｔｙｏｆｍｅｄｉｃａｌｉｓｏｔｏｐｅｓ，ａｓｅｔｏｆｍｉｃｒｏｔｈｅｒｍａｌａｐｐａｒａｔｕｓｈａｓｂｅｅｎｄｅｓｉｇｎｅｄａｃｃｏｒｄｉｎｇｔｏｔｈｅｐｒｉｎｃｉｐｌｅｏｆｃａｌｏｒｉｍｅｔｒｙ．Ｔｈｉｓｄｅｖｉｃｅｃｏｎｓｉｓｔｓｏｆｃａｌｏｒｉｍｅｔｒｙｓｙｓｔｅｍ，ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｃｏｎｔｒｏｌｓｙｓｔｅｍａｎｄｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔａｎｄｃｏｎｔｒｏｌｓｏｆｔｗａｒｅ．Ｔｈｅｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅｏｆｔｈｅｄｅｖｉｃｅｈａｓｂｅｅｎｔｅｓｔｅｄａｎｄｖｅｒｉｆｉｅｄｂｙｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔｓ．Ｔｈｅｒｅｓｕｌｔｓｈａｓｓｈｏｗｎｔｈａｔｔｈｅｂａｓｅｌｉｎｅｐｏｔｅｎｔｉａｌｏｆｉｓｏｔｏｐｅｃａｌｏｒｉｍｅｔｅｒｉｓｓｔａｂｌｅａｎｄｒｅｐ
ｒｏｄｕｃｉｂｌｅ．Ｔｈｅｍｉｎｉｍｕｍｄｅｔｅｃｔｉｏｎｌｉｍｉｔｃａｎｒｅａｃｈ３．１μＷ，ｗｈｉｃｈｃａｎｒｅａｌｉｚｅｔｈｅｆｕｌｌｃｏｖｅｒａｇｅｏｆｍｅｄｉｃａｌｉｓｏｔｏｐｅｒａｄｉｏａｃｔｉｖｉｔｙｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔ．Ｉｎｔｈｅｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔｒａｎｇｅｏｆ１０μＷ～１ｍＷ，ｗｈｅｎｔｈｅｉｎｐ
ｕｔｔｈｅｒｍａｌｐ
ｏｗｅｒｉｓｌｅｓｓｔｈａｎ１００μＷ，ｔｈｅｍａｘｉｍｕｍｄｅｖｉａｔｉｏｎｂｅｔｗｅｅｎａｓｉｎｇｌｅｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔｒｅｓｕｌｔａｎｄｔｈｅｓｔａｎｄａｒｄｖａｌｕｅｏｆｔｈｅｉｎｐｕｔｔｈｅｒｍａｌｐｏｗｅｒｉｓｌｅｓｓｔｈａｎ１．５％．Ｗｈｅｎｔｈｅｉｎｐ
ｕｔｔｈｅｒｍａｌｐｏｗｅｒｉｓｇｒｅａｔｅｒｔｈａｎ１００μＷ，ｔｈｅｄｅｖｉａｔｉｏｎｂｅｔｗｅｅｎｔｈｅｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔｒｅｓｕｌｔａｎｄｔｈｅｓｔａｎｄａｒｄｖａｌｕｅｏｆｔｈｅｉｎｐｕｔｔｈｅｒｍａｌｐｏｗｅｒｉｓｌｅｓｓｔｈａｎ０．５％．Ｕｓｉｎｇ
ｔｈｉｓｄｅｖｉｃｅ，ｔｈｅａｃｔｉｖｉｔｙｏｆｍｅｄｉｃａｌｉｓｏｔｏｐｅ１４Ｃｓａｍｐｌｅｓｈａｓｂｅｅｎｓｕｃｃｅｓｓｆｕｌｌｙｍ
ｅａｓｕｒｅｄ．Ｔｈｅｍｅａｓ ｕｒｅｍｅｎｔｒｅｓｕｌｔｓａｒｅｃｏｎｓｉｓｔｅｎｔｗｉｔｈｔｈｅｓｔａｎｄａｒｄｖａｌｕｅｓｗｉｔｈｉｎｔｈｅｒａｎｇｅｏｆｕｎｃｅｒｔａｉｎｔｙ．Ｔｈｉｓｍｅｔｈｏｄｄｏｅｓｎｏｔｐｒｏｄｕｃｅｒａｄｉｏａｃｔｉｖｅｗａｓｔｅａｎｄｃｈｅｍｉｃａｌｗａｓｔｅａｎｄｄｏｅｓｎｏｔｄｅｓｔｒｏｙ
ｔｈｅｓａｍｐｌｅｗｉｔｈｓｉｍｐｌｅａｎｄｃｏｎｖｅｎｉｅｎｔｏｐｅｒａｔｉｏｎ．Ａｔｐｒｅｓｅｎｔ，ｔｈｅｔｈｅｒｍａｌｅｑｕｉｌｉｂｒｉｕｍｔｉｍｅｏｆｔｈｅｄｅｖｉｃｅｖａｒｉｅｓｇｒｅａｔｌｙｗｉｔｈｔｈｅｄｉｆｆｅｒｅｎｔｐａｃｋａｇｉｎｇｍａｔｅｒｉａｌｓｏｆｔｈｅｓａｍｐｌｅ，ｗｈｉｃｈｌｉｍｉｔｓｔｈｅａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｏｆｓｈｏｒｔｈａｌｆ ｌｉｆｅｉｓｏｔｏｐｅａｃｔｉｖｉｔｙｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔ．Ｓｕｂｓｅｑｕｅｎｔｌｙ，ｔｈｅａｄａｐｔａｂｉｌｉｔｙａｎｄｄｅｔｅｃｔｉｏｎｌｉｍｉｔｏｆｔｈｅｄｅｖｉｃｅｃａｎｂｅｆｕｒｔｈｅｒｉｍｐｒｏｖｅｄｂｙｓｔｕｄｙｉｎｇａｎｄｍｅａｓｕｒｉｎｇｔｈｅｐｒｅｈｅａｔｉｎｇａｎｄｉｎｓｕｌａｔｉｏｎｄｅｖｉｃｅ．
犓犲狔狑狅狉犱狊：ｍｅｄｉｃａｌｉｓｏｔｏｐｅ；ｍｉｃｒｏｃａｌｏｒｉｍｅｔｅｒ；ａｃｔｉｖｉｔｙｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔ；ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅｔｅｓ ｔｉｎｇ
医用同位素作为核医学诊疗的物质基础，在心脑血管、恶性肿瘤、神经退行性等方面重大疾病的诊疗方面具有不可替代的优势［１］，是当前核技术医学应用研究的重点之一。在时，一般将同位素直接导入病体内部以达到目的，因此其用量准确性是确保病体安全和保证医疗效果的关键，在使用时必须对放射性活度进行准确控制。
常用的医用同位素放射性活度测量方法有液体闪烁法、电离室法、放射性能谱分析方法等。这些放射
性核素测量方法均需要进行样品制备，在制备过程中会产生大量的放射性废物和化学废物，也会带来一定量的样品损失。在医用同位素的科研生产中，同位素产品的活度多位于ｍＣｉ量级，远高于一般仪器的测量上限，无法利用常规方法进行直接测量。量热法作为放射源活度非破环性测量方法之一［２ ３］，主要通过测量放射性核素在衰变时放出的热量来判定核素的活度［４］，尤其是适用于射线穿透能力较弱，能量易于沉积的医用同位素源［５］。通常使用的医用同位素发热量大多在微瓦量级，目前，国内外开发的量热测量装置测量下限偏高，且多应用于化学热和生物热的测量［６ ９］，因此对于小体积包容性医用同位素样品［１０］，目前尚无有效的直接测量设备，亟需微瓦级量热测量装置，本工作拟研制一台探测限为３．１μＷ的医用同位素微量热计，并对其进行性能研究。以期对医用同位素放射性活度进行准确测量，解决其他测量方法需要取样、制样的问题，避免放射性废物和化学废物的产生。
１ 原理
医用同位素发射的α或β射线与物质相互作用后，射线能量被吸收体吸收后，吸收体的温度升高，通过测量吸收体（量热杯）的温度变化
或传向周围介质的热流，即可得到功率，按式（１）计算其放射性活度：
犃＝犘
１．６０２×１０－１３·珚犈·ρ
抗震床
（１）
式中：犃为医用同位素活度，Ｂｑ；犘为吸收体吸收的放射源输出热功率，Ｗ；珚犈为放射源每次衰变所辐射的平均能量，ＭｅＶ；ρ为吸收体对不同射线的吸收系数（对于α和低能β粒子，ρα＝ρβ＝１）。
医用同位素量热计采用卡尔维（ＣＡＬ ＶＥＴ）热流原理设计，其示意图示于图１［１１］
。
图１ 量热计工作原理设计示意图
犉犻犵．１ 犛犮犺犲犿犪狋犻犮犱犻犪犵狉犪犿
狅犳犮犪犾狅狉犻犿犲狋犲狉犿犲犪狊狌狉犲犿犲狀狋狆狉犻狀犮犻狆犾犲
被测放射源置于总热容为犆的量热杯中，
整体置于温度恒定在犜
０
的恒温体中。量热杯与恒温体之间有若干热电偶串接而成的热电
堆。温度为犜
０
时，热电堆总的热电系数为犉，量热杯与恒温体之间总的热传输系数为犽。
假设量热杯是均匀介质，吸收热功率犘后，其温度按式（２）变化：
犜－犜０＝Δ犜（狋）＝犘（犽１－犲－犽犆）狋（２）
式中：犜、犜
０
分别为量热杯和恒温体的温度，℃；犘为量热杯吸收的放射源输出热功率，Ｗ；犽为量热杯与恒温体之间的总传热系数，Ｗ·℃－１；犆为量热杯的总热容量，Ｊ·℃－１；
７
６
２
第４期 罗老永等：医用同位素微量热计性能研究
狋为测量时间，ｓ。
当狋≥犆／犽或狋→∞时，可简化为：
Δ犜＝犘
犽
（３）
此时，量热杯的温度不再变化，量热计达到热平衡，所以量热杯的温升Δ犜正比于所吸收的热功率犘，反比于总的热传输系数犽。该温升在热电堆上产生的热电势犲为：
犲＝犉·Δ犜＝犉·犘／犽（４） 因此，量热杯吸收的热功率犘由式（５）给出，即：
犘＝η·犲＝犽
犉
犲（５）其中，η＝犽／犉是量热杯的热功率系数。通过热功率校准，可测定量热杯的η值，再通过测量量热计的输出热电势计算量热杯的吸收热功率，最后可得到放射源的活度。
２ 微量热计组成发热板
微量热计由量热系统、温控系统及相关的测控软件组成。其中，量热系统是放射源的发热功率导致温
升的测量结构。温控系统是量热计稳定工作的保证结构，通过两层自动恒温控制系统和两层绝热控制系统保证量热系统的测量稳定性。
２ １ 量热系统
量热系统是感知医用同位素微热功率的探测单元，用于将温度变化转化为可测电信号。主要由样品容器、量热杯、热电堆和铝恒温体构成。采用双杯等温热流型设计，利用双杯差分对接结构消除寄生电势和微小温度变化带来的系统不稳定性，提高量热计的测量精确度。
２ ２ 温控系统
温控系统包括温控一层和温控二层，设置独立的恒温控制回路，绕制锰铜丝作为加热电阻，利用直接数字控制，可方便地利用软件实现比例积分微分控制（ｐｒｏｐｏｒｔｉｏｎａｌ ｉｎｔｅｇｒａｌ ｄｅｒｉｖａｔｉｖｅ，ＰＩＤ）调节。数字万用表精确测量测温传感器的阻值，经接口卡输入计算机，并换算为对应温度值，与计算机中的给定温度值相减产生温度偏差信号，经ＰＩＤ计算得到控制输出信号。然后经接口卡调节施加在加热电阻上的电压，实现恒温控制。２ ３ 测控软件
测控软件是对同位素量热计的测量参数进行控制、状态进行监测，以及数据进行储存、分析和管理的软件。功能包括在测量开始之前对量热计的各项功能进行确认，确认各个仪器仪表连接畅通、显示正
常、通讯接口正确。测量时对系统整体状态进行监控，包含温控层的温度、加热功率、量热杯的温度、以及当前功率等关键参数。测量后对运行数据进行保存，并自动进行分析和整理。
３ 性能测试
３ １ 输出基线电势漂移
基线电势是系统温度平衡以后，未进行测量时，由于双杯工艺、工作环境等因素的不一致性带来的感生电势，量热计测量样品时的测量结果由基线电势和样品测量电势构成。因此，测量时基线电势的稳定性直接影响测量结果的稳定性，一般量热计的测量电势可用式（６）表示：
犲＝犲０＋η·犘（６）其中，犲为量热计的测量电势，Ｖ；犲
０
为量热计的基线电势，Ｖ；η为量热计的热功率系数，Ｖ／Ｗ；犘为待测放射源的功率，Ｗ。
设置合适的温控层温度，并保持恒定，观测基线漂移情况（图２），结果显示，系统达到热平衡以后，２４ｈ基线电势为（１．９８±０．０８）×１０－６Ｖ。表明系统单次测量基线稳定
。
图２ 基线电势长时间稳定性
犉犻犵．２ 犔狅狀犵狋犻犿犲狊狋犪犫犻犾犻狋狔狅犳犵狉狅狌狀犱狊狋犪狋犲狆狅狋犲狀狋犻犪犾
３ ２ 基线复现性
复现性是医用同位素量热计在不同的平衡条件下，测量结果一致性的程度。在不同批次的
８
６
２同位素 第３５卷
医用同位素放射性活度测量时，测量的条件会发生一定程度的改变，因此测量仪器需要有很好的基线复现性，以保证测量结果的准确统一。改变温控系统的设置条件，
破坏量热系统的温度平衡性，待系统重新平衡后，设备的基线电势复现情况列于表１。由表１数据可知，多次测量复现性结果显示，量热计基线电势位于１．５μＶ～
２．５μＶ之间，
表明系统基线电势复现性良好。表１ 基线电势测量结果
犜犪犫犾犲１ 犚犲犮狅狉犱狊狅犳犫犪狊犲犾犻狀犲狆狅狋犲狀狋犻犪犾犿犲犪狊狌狉犲犿犲狀狋
序号１２３４５６７８９１０基线电势／μ
Ｖ１．５９６１．５０１１．９６２２．３３９２．１３１２．３２４１．６３５１．５３２２．３３９２．４０１序号１１１２１３１４１５１６１７１８１９２０基线电势／μ
Ｖ１．８９９
１．６７３
１．７４１
１．５８４
１．５０１
１．６４２
２．１１２
２．４５８
１．９５４
１．８４
蓄热式加热炉
调节臂
６
ａ———样品杯响应；ｂ———样品杯功率拟合曲线；ｃ———空白杯响应；ｄ
—
——空白杯功率拟合曲线图３ 量热计热功率校准曲线
犉犻犵．３ 犆犪犾狅狉犻犿犲狋犲狉狋犺犲狉犿犪犾狆
狅狑犲狉犮犪犾犻犫狉犪狋犻狅狀犮狌狉狏犲３ ３ 热功率校准
量热计达到热平衡以后，由数字程控电源输出热功率给样品杯，并且用四线法随时测量样品杯电阻的变化，根据变化情况由数字程控电源自动调节电压的大小以保持输入功率的恒定，由输入热功率产生的样品杯相对于空白杯的温度变化，被反向对接的热电偶测量记录（图３ａ）于纳伏表。不断调整输入热功率犘的大小，
拟合得到样品杯的热功率校准曲线（图３ｂ）为犲１＝
０．３５４犘＋１．４９×１０－６，因此样品杯的热功率热功率系数为０．３５４Ｖ
／Ｗ。使用同样的方法利用数字程控电源对空白杯施加热功率，样品杯功率不变，观测双杯电势差的变化，测量结果示于图３ｃ，得到空白杯的热功率校准曲线（图３ｄ）为犲２＝－０
．３５６犘＋１．５８×１０
－６
，双杯热功率系数偏差为０．６％。因此，当温控系统温度出现波动时，样品杯和空
白杯产生的感生热电势相近，
能够相互抵消，表明量热计对外环境波动稳定性强。逐步增大样品杯的输入热功率，得到高功率输出时量热杯
９
６２第４期 罗老永等：
医用同位素微量热计性能研究
的输出电势为犲１＝０
．３５４犘＋１．５１×１０－６。样品杯的热功率系数与低功率段保持一致，表明量热计在高、低功率段性能稳定。
３ ４ 测量范围
假设待测样品在测量期间发热量恒定，那么在一定的时间内量热计的测量总电势和基
线电势均满足泊松分布［１２］
（图４），根据探测
限的判定规则犔Ｄ＝犲－犲０＝犽１－ασ０＋犽１－βσ犲，其中犽１－α、犽１－β分别表示不发生第一类和第二类错误的概率，σ０、σｅ分别表示样品测量和基线测量时的标准差。对于特定的量热杯，热平衡状态下样品的发热功率和引起的热电势是恒定的，因此η·犘ｍｉｎ＝（犽１－α＋犽１－β）σ０，
根据表１基线电势测量结果得到σ０＝３．３２×１０－７
μＶ，取包含概率为９５％，则α＝β＝０
．０５，根据概
率犔Ｃ———判断限；犔Ｄ———探测限；σ—
——标准差图４ 判断限和探测限应力传感器
犉犻犵．４ 犑狌犱犵
犿犲狀狋犾犻犿犻狋犪狀犱犱犲狋犲犮狋犻狅狀犾犻犿犻狋分布表，犽１－α＝犽１－β＝
１．６４５，根据样品杯的热功率系数校准结果，则量热计的测量下限为犘ｍｉｎ＝３．１×１０－６Ｗ。
３ ５ 重复性、
稳定性重复性表征了在相同测量条件下量热计测量结果的精密程度，设备热平衡条件下，使用电热模拟体源产生１００μＷ的电加热功率，
测量量热计产生热电势，
待系统重新平衡以后，停止电热模拟体加热直至量热计恢复至基线电势，然后重复以上测量过程，实验结果示于图５，因此，量热计的重复性为０．２％。同样利用电热模拟体源产生２００μＷ电加热功率，间隔１２ｈ，
测量样品杯与空白杯电势差，计算量热计的稳定性，测量结果列于表２
。
图５ 重复性测量
犉犻犵．５ 犜犺犲狉犲狆犲犪狋犪犫犻犾犻狋狔犿
犲犪狊狌狉犲犿犲狀狋表２ 稳定性测量
犜犪犫犾犲２ 犜犺犲狊狋犪犫犻犾犻狋狔犿
犲犪狊狌狉犲犿犲狀狋序号１２３４５６７８电势差／μ
Ｖ７２．８９４７３．６９１７２．３５４７２．２９５７３．００１７２．９９５７３．５９３７４．１１１序号９１０１１１２１３１４１５１６电势差／μ
Ｖ７２．７７１
７３．６９９
７３．９４３
７２．９８１
７３．７０６
７２．８０８
７４．１０６
７２．３１１
根据稳定性的计算公式（
８）：狊犿＝
１
狓犿
犿
犻＝１
［
（狓狀）犻
－狓犿
］
２
犿－槡
１
（８
） 则，量热计的稳定性为狊犿＝
０．８％。３ ６ 不确定度评定
根据量热计的功率测量数学模型：犘＝（犲－犲０）／η，测量不确定度的来源主要有基线电势不稳定、测量重复性、仪表指示偏差和热功率
参数引入的标准不确定度等。
３ ６ １ 基线电势不稳定 根据表１基线测量
结果，基线电势不稳定引入的不确定度以基线电势平均值的标准偏差表示。
狌犲０＝σ犲０／槡
狀＝７．４２×１０－
２μＶ（９）３ ６ ２ 热功率参数 根据样品杯的热功率校准结果（表３），由最小二乘法不确定度引入规
则，得到热功率参数引入的标准不确定度为：
μ
η＝４．７５×１０－
４Ｖ／Ｗ（１０
）０
７２同位素 第３５卷
豫公网安备41160202000603
站长QQ:729038198
关于我们
投诉建议