Nuclear Science and Technology 核科学与技术, 2015, 3, 78-87
Published Online July 2015 in Hans. /journal/nst
/10.12677/nst.2015.33012
Transmutation of Np-237 in the First Cycle
of AP1000 Core
Rendong Jia, Bin Liu, Jin Cai, Xiang Li
School of Nuclear Science and Engineering of North China Electric Power University, Beijing
Email: jiarendong@ncepu.edu
Received: Jun. 19th, 2015; accepted: Jul. 6th, 2015; published: Jul. 9th, 2015
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Abstract
雨水口
The spent fuel generated by nuclear power plants contains large quantities of radionuclides, in-cluding long-lived fission products (LLFP) and minor actinides (MA). These nuclides decay to no harm through thousands of years. Partitioning and transmutation technology (P&T) is to separate these nuclides from the spent fuel into specific device for neutron irradiation, making it into a low-level radioactive nuclides or stable nuclides. As a major MA nuclide, neptunium (Np) has a high productivity and long half-time. In this paper, MCNP code is used to build the AP1000 reactor core model, and neptunium dioxide (NpO2) transmutation rod is introduced to design 10 schemes where transmutation material is putted into the first cycle core. By calculation and comparing the effective
multiplication factor (k eff), the added quality of neptunium dioxide and the changing ex-tent to make the core reach the critical again, the result shows that the scheme where neptunium dioxide coating is putted in the fuel enrichment 4.45% of the core has advantages. This paper analyzes the scheme and optimized.
Keywords
Transmutation, AP1000, Np-237
贾仁东，刘滨，蔡进，李想
华北电力大学核科学与工程学院，北京
Email: jiarendong@ncepu.edu
收稿日期：2015年6月19日；录用日期：2015年7月6日；发布日期：2015年7月9日
摘要
核电站所产生的乏燃料中含有大量的放射性核素，主要包括长寿命裂变产物(LLFP)和少量锕系元素(MA)，这些核素要通过上万年的衰变才能消除放射性危害。分离嬗变技术(P&T)是将这些放射性核素从乏燃料中分离出来，放入特定装置中，对其进行中子照射，使其转变成低放射性核素或稳定核素。镎(Np)作为一种最主要的MA核素，其含量高，半衰期长。本文利用MCNP程序搭建AP1000反应堆堆芯模型，以二氧化镎(NpO2)嬗变棒为引入方式，设计出在首循环堆芯中添加嬗变材料的10种方案。通过计算比较各种方案中有效增殖因子(k eff)、二氧化镎的添加质量和使堆芯重新达到临界所需要改变堆芯的程度，结果显 示在堆芯燃料富集度为4.45%区域添加二氧化镎涂层的方案具有优势，本文对该方案进行了分析并进行了优化。
关键词
嬗变，AP1000，Np-237
1. 前言
乏燃料的处置是目前制约核电发展的重要因素，乏燃料中包含大量的高放射性核素，如长寿命裂变产物(LLFP，如Tc-99和I-129)和锕系元素(MA，如Np-237、Am-241、Am-243、Cm-244、Cm-245等)，这些核素放射性强，半衰期长，对生态环境构成长期的潜在威胁[1]。目前国际上重点研究分离-嬗变技术(P&T)进行乏燃料后处理，分离-嬗变技术是指分离提取出未烧完的可裂变物质(如U-235)和易裂变核素(Pu-239等)，进行循环使用；把产生的高放射性核素(Np、Pu、Am、Cm和Tc等)提取出来，放入专门的嬗变堆中经受中子照射，使其转换成短寿命核素或稳定核素[2]。
就目前核电发展趋势来看，AP1000将会成为我国未来核电发展的主流堆型，如果在AP1000堆芯中放入高放射性的LLFP或MA进行嬗变，并能大量减少它们的含量，这将极大的减少乏燃料的存储空间，同时也为核电的可持续发展提供强有力的支持。表1给出了MA核素成分占乏燃料的含量，可见在MA 核素中，Np-237的含量远远超过其他四种核素的总含量，而且其半衰期很长，本文研究MA中Np-237在AP1000首循环堆芯中的嬗变特性。
图1给出了Np-237的嬗变反应链[4]，可见通过吸收中子发生的(n,γ)以及β衰变反应，Np-237最终会嬗变成Pu的同位素，这些同位素可用来生产MOX燃料，这样就可以将高放射性废物Np-237变为有用的核素。
装备偏移
2. MCNP和堆芯结构
MNCP [5]是用蒙特卡洛方法模拟解决中子和光子输运问题以及计算临界系统的k eff [6]。蒙特卡洛方法，又称为随机抽样方法，它主要是运用统计规律将大量试验数据统计之后得到我们所需要的数据。随着现代计算科学的持续发展，蒙特卡洛方法在许多方面都发挥着不可替代的作用，其中主要包括技术，并且在物理的各个领域应用广泛。
AP1000核电技术是从美国西屋公司引进，并通过了美国核管理委员会最终设计批准的“第三代+”核电技术。它是一种先进的非能动型压水堆核电技术[7]。AP1000堆芯由157个几何形状和机械机构完全相同的Robust燃料组件组成，燃料组件又由圆柱状燃料芯块组成。AP1000堆芯首循环按燃料富集度分
Table 1. The content of MA nuclides in spent fuel 表1. MA 核素成分在乏燃料中的含量[3]
核素 T 1/2/a m/(kg ∙Gwe −1∙a −1)
乏燃料中的含量(%)
Np-237 2.14 × 106 13.0 0.052 Am-241 433 1.6 0.0064 Am-243 7370 3.3 0.0132 Cm-244 18.11 1.01 0.00404 Cm-245
8.53
0.04
0.00016
Figure 1. Np-237 transmutation chain 图1. Np-237嬗变链
为三个区域，如图2所示。最外围区域富集度最高为4.45%，内部区域1和2富集度为2.35%和3.40%交替布置，形成棋盘状[8]。
通过调研堆芯参数，主要参数如表2所示，写入到MCNP 程序中，调节反射层参数和可燃毒物棒数量使堆芯达到临界。为了验证所设计的程序是否符合要求，得到此程序的堆芯中子能谱，如图3所示，符合压水堆堆芯能谱要求。
3. Np-237核素添加方式
目前压水堆积累了几十年的运行经验，中子学和热工水力设计得到不断优化，其技术现已非常成熟，因此我们的设计方案要求Np-237的引入对燃料组件和堆芯设计的影响尽可能小。
3.1. 二氧化镎嬗变棒的设计
由于Np 具有很强的中子吸收能力，在热中子区其微观吸收截面可达169 b [10]，若以纯二氧化镎嬗变棒的方式引入堆芯，必将对周围燃料棒产生较大影响，增加堆芯中子通量分布的不均匀性。为了避免这种影响，本文选取燃料芯块外部添加二氧化镎(NpO 2)涂层的形式引入嬗变材料，如图4所示[11]。
二氧化镎涂层的厚度是影响嬗变表现的一个重要因素。如果涂层过厚，二氧化镎将大量吸收燃料棒中裂变反应产生的中子，反应堆内的链式反应将无法持续；如果涂层过薄，堆芯引入的Np-237质量将会很少，达不到预期的嬗变量。
为了确定二氧化镎涂层的合适厚度，先求出堆芯中热中子在嬗变材料中的平均吸收自由程。
238Pu
38ggg87.8y
2.12d 2.35d
7.5m
240Np EC
n,2n
n,γ
β
α
239Np 238Np 237Np
239Pu
240Pu
Figure 2. The first cycle of AP1000 core 图2. AP1000首循环堆芯
Figure 3. The neutron spectrum of AP1000 core 图3. AP1000
堆芯中子能谱
Figure 4. Section of neptunium dioxide transmutation rod 图4. 二氧化镎嬗变棒
R P N M L K J H G F E D C B A
010*********
070809101112131415
22112333333133333331122121123322112122133331122121122233
221121221113333112212112221133221121221113333112212112223322112122133331122121123322112333333
13333333
中子通量
中子能量(MeV)
1E−101E−91E−81E −71E−61E−51E−41E−3 0.01 0.1 1 10 100 1000
1E−7
1E−8
1E−9
1E−10
中子通量(规划处理后)
Table 2. The main parameters of AP1000 core
表2. AP1000堆芯主要参数[9]
参数设计值
堆芯热功率(MW) 3000
活性区高度(cm) 426
燃料组件数157
cos系统下载U-235富集度(%) 2.35，3.40，4.45
硼浓度(ppm) 1000
包壳外径(mm) 9.5
包壳厚度(mm) 0.57
棒距(mm) 12
UO2密度(g/cm3) 10.4
燃料总质量(吨) 96.084
导向管材料ZIRLO TM
查相关数据得二氧化镎的密度为11.11 g/cm3，元素Np热中子微观吸收截面为169 b，元素O的热中子微观吸收截面为0.00027 b [11]，则计算的二氧化镎的平均吸收自由程为2.38 mm。
平均自由程表示中子在介质中运动时，与原子核连续两次相互作用之间穿行的平均距离[11]。为了有效嬗变Np，同时减少对堆芯自持链式反应的影响，二氧化镎涂层的厚度必须小于二氧化镎平均吸收自由程。综合考虑燃料棒尺寸以及平均吸收自由程，选取的尺寸如表3所示。
基于得到的二氧化镎涂层的厚度和半径，可以算出每根燃料棒上二氧化镎的质量。涂层的内径和外径分别为0.3995 cm和0.4095 cm，则计算得每根燃料棒二氧化镎涂层的质量为120.288 g。
3.2. MA核素在堆芯中的添加方式
前文讨论了二氧化镎嬗变棒的设计，下面考虑这种嬗变棒在AP1000堆芯中的布置。对于反应堆堆芯，内部燃料组件的中子通量较高。在燃料组件中，内部燃料棒的中子通量高，有利于二氧化镎的嬗变。本文设计出10种嬗变棒添加方式，如表4所示，部分方案嬗变棒布置见图2、图5~8所示，其中区域1、2、3分别代表首循环堆芯燃料富集度为2.35%、3.40%、4.45%区域。此外，导向管中没有燃料棒，不添加嬗变材料。
4. 结果分析
利用MCNP程序计算每种方案的有效增殖因子。前面已经得出每根嬗变棒中二氧化镎的质量是120.288 g。堆芯总共有157个燃料组件，其中区域1有53个燃料组件，区域2有52个燃料组件，区域3有52个燃料组件。每个燃料组件中有264根燃料棒。通过计算可得到每种方案中二氧化镎质量。整合后得到表5。
嬗变的首要目的是对堆芯改变程度最小，其次是二氧化镎的嬗变量。即在k eff符合条件的情况下选择二氧化镎质量更大的方案。从表5可见方案1的二氧化镎质量虽高，但其k eff很低，对堆芯影响很大，不能作为最佳方案；当二氧化镎质量在2.039吨到3.334吨范围内，可以看出最大的k eff为0.87861，最大质量为3.334吨，均属于方案5；而当二氧化镎质量在1.607吨到1.683吨范围内，此质量范围相差很小，因此选取k eff最大的方案，即方案4的k eff为0.98517。接下来要针对这两种方案对堆芯进行改进，使得
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