抗生素在土壤中的环境风险及锰氧化物修复技术的研究进展 怎样自制橡皮作者：刘迪 李赟 卢信 范如芹 刘丽珠 高岩 童非 张振华
来源：《江苏农业学报》2020年第03期
视频硬件 摘要：土壤中以四环素类为代表的抗生素的污染较为严重，会对土壤环境产生诸多生态风险，并威胁着人类的健康。本文主要介绍了土壤中抗生素的污染现状、抗生素污染对土壤生物和人类健康的危害以及土壤环境中抗生素的主要降解方式，着重综述了锰氧化物修复技术对抗生素污染土壤修复的作用、机理和影响因素等方面的研究进展， 并对今后抗生素污染土壤的锰氧化物修复研究进行了展望。 关键词：锰氧化物;抗生素;修复
中图分类号：X53文献标识码：A文章编号：1000-4440（2020）03-0785-10
Research progress on environmental risks and remediation of antibiotic contaminated soil by manganese oxide technology
LIU Di1，2，LI Yun2，LU Xin2，FAN Ru-qin2，LIU Li-zhu2，GAO Yan2，TONG Fei2，ZHANG Zhen-hua2
（1.College of Resources and Environmental Sciences， Nanjing Agricultural University， Nanjing 210095， China;2.Institute of Agricultural Resources and Environmental Sciences， Jiangsu Academy of Agricultural Sciences/Scientific Observing and Experimental Station of Arable Land Conservation， Ministry of Agriculture and Rural Affairs， Nanjing 210014， China）
Abstract： The pollution of antibiotics represented by tetracyclines in soil is serious， which will bring many ecological risks to soil environment and threaten human health. In this paper， the present situation of antibiotic pollution in soil， the harm of antibiotic pollution to soil organisms and human health， and the main degradation methods of antibiotics in soil environment were introduced. The effects， mechanisms and influencing factors of the remediation of antibiotic-contaminated soil by manganese oxide technology were reviewed， and the future research directions on the remediation of antibiotic-contaminated soil by manganese oxide were prospected.cao20
Key words：manganese oxide;antibiotics;remediation
抗生素已被广泛有效地用于人类和动物的医药制品中，它作为生长促进剂在农业、畜禽养殖、水产养殖、养蜂中起到一定的作用[1]。中国作为一个人口大国，大量生产和使用抗生素，抗生素的持续投入威胁到生态环境和人类健康[2]。大约85%的抗生素通过畜禽粪便进入环境[3]，再经过一定的方式进入土壤。此外，抗生素还可通过污水灌溉、垃圾堆肥的渗滤液、有机肥施用等途径直接进入土壤[4-5]。抗生素进入土壤后会使土壤结构发生改变，影响土壤中的微生物落，破坏土壤中微生态平衡，引发农业生产效率降低，农产品安全等问题[6]。目前，大量国内外文献介绍了抗生素在土壤中的迁移转化行为[7-9]、抗生素在土壤中的残留特征和风险评估[10-12]以及分析检测土壤中抗生素的相关技术[13]，但是关于土壤中抗生素的氧化降解的研究尚比較少。本文主要针对抗生素对土壤的污染现状及其在土壤中产生的环境风险，介绍了抗生素在土壤中的主要降解方式，着重综述锰氧化物去除土壤中抗生素的主要机理和影响因素方面的研究进展，为土壤中抗生素的污染修复以及机理研究等提供参考。
1土壤中抗生素污染现状
目前，随着工农业生产的快速发展，土壤中抗生素逐渐增加。土壤抗生素的主要来源是畜禽粪肥的施用，施用时间长、施用量大，均可使土壤中抗生素的残留量增多。抗生素在全球范围内被广泛使用，且用量极大，世界抗生素年使用总量可高达2.0×105 t。美国抗生素使用总量约为1.62×104 t，澳大利亚一年用于饲料添加剂、防病、兽药的抗生素占其抗生素年使用总量的56%、36% 和 8%[14-15]。中国因人口众多而大量生产和使用抗生素，抗生素使用量近年持续增加，从2009 年到2013年中国抗生素的使用量从 1.47×105 t增加至1.62×105 t，超过了美英等国的总和[16]。人和动物体内的抗生素随尿液和粪便排出体外，大量抗生素进入土壤，且在土壤中滞留时间较长，影响土壤中动物、植物和微生物的正常生长，进而对土壤生态系统产生不利影响。
自1981年从施用鸡粪的土壤中检测出氯四环素后，磺胺类抗生素、大环内酯类抗生素等多种抗生素从土壤中被检出[17]，质量比最高可达9.99 mg/kg[5]。调查发现，中国农业土壤中土霉素、金霉素和四环素的质量分数分别为 0～8 400 μg/kg、0～5 520 μg/kg 和 0～2 450 μg/kg[18];李彦文等[19]在种植蔬菜的土壤中检出抗生素。鲍陈燕等[20]研究了杭州、嘉兴和绍兴等地的蔬菜地土壤，在4种不同施肥方式的土壤中检出的抗生素含量不同，施用畜禽粪肥的蔬菜地中抗生素检出率及含量最高，施用商品有机肥和施用沼渣的蔬菜地
抗生素检出率及含量处于中间水平，单施化肥的蔬菜地抗生素检出率及含量最低。邰义萍[21]发现，土壤中能普遍检出喹诺酮和四环素类抗生素。
由于畜禽养殖业的发展以及人类防病治病的需要，抗生素的使用量持续增加，这就使得土壤中抗生素的污染较为严重。抗生素在土壤中的半衰期较长，进入土壤后一部分通过生物或非生物的方式被降解，另一部分通过径流或渗流转移到水环境中[22]，还可被植物吸收通过食物链进入生态系统，产生诸多生态风险。
2土壤中抗生素污染的危害
溢水杯 2.1土壤中抗生素污染对土壤生物的危害
土壤中的抗生素残留不仅会产生生态毒性效应从而抑制动植物和微生物的生长发育[23-24]，还会改变微生物的抗性，并且抗生素能引起土壤环境中细菌的耐药性。以往的研究集中在抗生素对水生生物的毒性效应，对土壤中生物的毒性研究比较少。 2.1.1对植物的危害土壤中的抗生素能被植物吸收和积累，并与植物体内的某些组分相互作用，对植物体的新陈代谢功能产生影响，从而影响植物的生长发育。研究发现土壤中
微型拉曼光谱仪抗生素的浓度过高时，植株原生质的抗菌性会降低，植株叶片数量减少，吸收金属元素的能力降低[25]，使植物发育迟缓[26]。抗生素在植物的不同部位积累量不同，因此对植株不同部位的抑制作用存在差异。Migliore等[27]以黄瓜、莴苣、菜豆和萝卜为研究对象，发现恩氟沙星抑制4种蔬菜的生长，其质量浓度高于100 μg/L时，主根、胚轴及子叶的长度明显降低，叶片的数量也显著减少。抗生素可以通过改变根系活力和过氧化氢酶活性以及对元素的积累作用影响植株生长。鮑陈燕等[28]研究结果表明，土霉素的质量浓度为 500 μg/L、750 μg/L时，恩诺沙星的质量浓度为 500μg/L、1 000 μg/L时，均对根系活力和过氧化氢酶活性产生显著影响;土霉素和恩诺沙星质量浓度在 750～1 000 μg/L时，引起水芹地上部分氮 、磷、钾的积累。
2.1.2土壤中抗生素污染对土壤动物的危害土壤中抗生素的质量浓度过高时，会对土壤动物产生基因毒性，影响土壤动物的生长，使土壤动物种数量减少，进而对土壤动物落结构产生影响[29]。Dong等[30]研究了2种抗生素对赤子爱蚯蚓的基因毒性，结果表明，四环素和金霉素的质量比为0.3～300.0 mg/kg时，基因毒性显示出剂量效应关系，短时间中金霉素产生的基因毒性大于四环素。Zizek等[31]研究发现，拉沙里菌素质量比为163 mg/kg时，可以对安德爱胜蚓产生生态毒性。土壤中残留的抗生素进入土壤动物的血液循
环后，会改变土壤动物体内微生物组的组成和结构，降低肠道细菌的多样性从而导致消化功能紊乱，使得消化道产生疾病，甚至通过食物链对人类健康构成一定影响。Zhu等[32]研究了诺氟沙星和土霉素对土壤弹尾虫肠道微生物组的影响，以及肠道中抗生素抗性基因发生率和弹尾虫生长的相应变化，发现暴露于10 mg/kg的抗生素14 d后显著抑制了弹尾虫的生长，16S rRNA基因丰度大约减少了10倍。载重车
2.1.3土壤中抗生素污染对土壤微生物的危害抗生素进入土壤后，可使土壤环境中的微生物生长变慢，并导致一部分微生物死亡，还能破坏土壤微生物落结构，进而影响微生物对土壤中其他有害物质的降解。
抗生素可使土壤微生物的生物量减少，降低土壤微生物的落多样性，产生各种毒性效应[33]。抗生素可通过影响土壤中酶的活性，从而抑制细菌生长，且同一抗生素对不同菌种的抑制作用不同。有研究结果表明，恩诺沙星对土壤微生物的抑制作用顺序按从强到弱排列为：细菌>放线菌>真菌 [34]。Yang等[35]做了土霉素对小麦根部土壤微生物落影响的试验，得出在10 mg/kg的土霉素条件下，细菌和放线菌的菌落数分别下降了22.2%和31.7%，且土壤中细菌菌落数随土霉素含量的增加而减少，碱性磷酸酶的活性在土霉素质
量比大于30 mg/kg时降低。此外，抗生素对土壤微生物的影响也与土壤呼吸作用有关。杨基峰等[36]测定了3种抗生素对土壤呼吸和硝化作用的影响 ，发现磺胺嘧啶、氧四环素和诺氟沙星均可抑制土壤呼吸作用。Fang 等[37]的研究结果也表明，金霉素等抗生素可以使土壤的呼吸能力降低。
2.2土壤中抗生素污染对细菌抗药性的影响
抗生素污染会改变土壤中细菌的抗药性。抗生素进入土壤的一条重要途径是通过畜禽粪便进入土壤，兽用抗生素的使用使得畜禽粪便中出现抗性细菌，并随粪便进入土壤，使土壤中出现大量抗性菌[38]。土壤微生物落抗药性的增加，对整个土壤环境存在潜在威胁。当兽药抗生素和其他有机物同时进入土壤，会使微生物落增加抗药性。Fang等[39]用含不同浓度环丙沙星的粪肥以60 d的间隔对土壤连续处理3次，测定了微生物功能多样性的变化和细菌落耐受性。结果表明，经处理后的土壤微生物多样性降低，细菌落对环丙沙星的抗性增加，且环丙沙星浓度越大，抗性增加越显著。Holger等[40]向土壤中添加猪粪以研究磺胺嘧啶对微生物菌落产生的作用，结果表明，处理组与对照组的抗生素抗性细菌存在显著差异。
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