摘要：压水堆核电厂功率运行期间和停堆大修期间，随着机组工况的变化和水化学环境的改变，沉积在堆芯和主管道表面的腐蚀产物中的一部分会被释放到主冷却中，其中部分以颗粒形态悬浮于主冷却剂中，通过净化系统上的高精度机械过滤器过滤截流。然而，高精度机械过滤器只对颗粒直径大于过滤器孔径的颗粒有较高的截留效率，对颗粒直径小于过滤器孔径的颗粒的截留效率较差。因此研究功率和停堆期间主冷却剂中活化腐蚀产物颗粒不同孔径的分布情况，对日常和大修期间过滤器孔径的选择具有指导意义。该试验表明，功率运行期间腐蚀活化产物主要以颗粒形态存在，使用更小孔径（0.1μm）的过滤器，大修期间保持0.45μm过滤器孔径，有利于提高腐蚀活化产物的过滤效率。从而提升对主冷却剂的净化效果，控制机组源项，降低集体剂量。
关键字：压水堆；冷却剂；颗粒直径；腐蚀产物；集体剂量
1.引言
功率运行和大修期间的放射性源项控制是压水堆集体剂量控制的重点。目前国内核电厂控制
放射性源项的手段主要有注锌、氧化运行、主系统水化学环境控制和过滤器孔径优化等手段。其中过滤器孔径优化，特别是主系统化容净化床前过滤器孔径的优化成为了行业热点。大亚湾、宁德等核电厂相继开展了过滤器换型的工作，福清、秦山也正在着手开展，因此开展活化腐蚀产物的颗粒直径研究对过滤器的选型和优化提供理论的基础和指导意义。
1.试验方法
1.针式过滤器
针式过滤器，尼龙材质，过滤孔径分别为：0.22μm，0.45μm，1.2μm，3.0μm和5.0μm。对大于孔径的颗粒过滤效率大于99%。
1.2.仪器
多道γ谱仪，型号GEM40P4-76，ORTEC公司。
1.3.样品
机组工况：机组大修前和下行停堆期间。
样品来源：一回路主系统3环路样品。
取样时间：满功率期间（燃料循环末期），余热排出系统投运前，氧化运行峰值（主系统活度浓度峰值），氧化运行峰值后4小时，氧化运行峰值后8小时，主泵停运（所有主泵停运）前，主泵停运后4小时，主泵停运后8小时。
1.4.方法
1)将取得的样品分成2组，每组样品约300ml左右；
2)A组样品在取样完成后立刻按照以下3-6）步处理。B组样品静置至换料水池排水期间按照以下3-6）步处理。
3)将取得的A或B组样品分成6份，每份约50ml左右；
4)一份为对照样品，制备成分析样品后待测；
5)剩余5份分别通过0.22μm，0.45μm，1.2μm，3.0μm和5.0μm的针式过滤器过滤，将过滤后的样品制备成分析样品后待测；
6)用多道γ谱仪分析每个样品活度浓度；
1.结果和分析
1.功率运行期间活化腐蚀颗粒占比情况
压水堆核电厂腐蚀产物的来源主要为系统结构材料的腐蚀。核电站堆芯的主要材料是锆合金，一回路管道、主泵壳体、压力容器等主要结构材料为奥氏体不锈钢，蒸发器传热管材质为Incolloy-800、Inconel-600、Inconel-690等。这些材料具有良好的耐腐蚀性，但由于一回路冷却剂对材料的浸润面积非常广，即使很小的腐蚀速率，腐蚀产物的总量仍很可观[1]。腐蚀产物在主系统中发生释放、溶解、沉淀、沉积、侵蚀的过程下图1所示。活化腐蚀产物是腐蚀产物中被堆芯活化的部分，与腐蚀产物直接相关，因此研究不同工况下主冷却剂中的活化颗粒腐蚀产物分布情况，对腐蚀产物的控制有重要的意义。
图1：腐蚀产物的形态[2]
从功率运行期间不同直径粒子的占比试验数据结果来看（图2），功率运行期间，由于氢覆盖，主系统溶解氢通常控制在较高的水平，一回路处于还原性环境，主冷却剂中的腐蚀活化产物主要以颗粒的形态为主，占活化腐蚀产物总量的90%以上，其中小于0.22μm的活化腐蚀颗粒和离子态活化腐蚀产物的占比不足4%。不同直径的颗粒中，5μm以上的活化腐蚀颗粒占比明显高于其他直径的粒子，约占总值的50%以上。试验数据表明，一回路净化系统选用的0.45μm孔径的过滤器滤芯在功率运行期间约能过滤90%的活化腐蚀颗粒。0.22μm的过滤器约能过滤活化腐蚀颗粒约96.8%，0.1μm的过滤器的过滤效果理论能更高。根据一些电厂的实践数据表明，化容下泄过滤器从较大的尺寸换成0.1μm的过滤器后，
剂量率水平有明显的下降。其上充及下泄管道的剂量率从34mrem/h下降到20-22mrem/h，上充泵房的剂量率从3-4mrem/h下降到2mrem/h以下，一回路主冷却剂的比活度下降了约48%。这些实践经验与本试验的结论相符。
图2、100%功率下不同直径粒子的占比情况
异形刷2.2.大修下行期间主冷却剂中的活化腐蚀颗粒的情况
机组从停堆前至主泵停运后的8小时的时间跨度内，0.22μm以下腐蚀活化颗粒占比的变化趋势（见图3）。其中从停堆前满功率至余排投运前，主冷却剂中0.22μm以下的腐蚀活化
颗粒的占比有快速上升趋势，至氧化运行主冷却剂或度浓度峰值时达最大值约95%。至主泵停运前，0.22μm以下活化腐蚀产物颗粒的占比维持在90%左右。主泵停运后，0.22μm以下活化腐蚀产物颗粒的占比有所下降，占比约80%左右。
图3、主系统下行期间0.22μm以下占比趋势图
机组从停堆前至主泵停运后的8小时的时间跨度内，0.22-0.45μm腐蚀活化颗粒占比趋势（见图4）。其中从停堆前满功率至余排投运前，0.22-0.45μm之间的活化腐蚀颗粒占比快速下降。余排投运前至主泵停运前，0.22-0.45μm之间的活化腐蚀颗粒占比始终处于较低水平。主泵停运后，0.22-0.45μm之间的活化腐蚀颗粒占比有所上升，但依旧不足5%。
图4、主系统下行期间0.22-0.45μm占比趋势图
机组从停堆前至主泵停运后的8小时的时间跨度内，0.45-1.2μm腐蚀活化颗粒占比趋势（见图5）。其中从停堆前满功率至余排投运前，0.45-1.2μm之间的活化腐蚀颗粒占比快速下降，氧化运行峰值时占比降至最低。峰值后至主泵停运后，0.45-1.2μm之间的活化腐蚀颗粒占比有上升的趋势，主泵停运后上升较快，占比最高达12%左右。
图5、主系统下行期间0.45-1.2μm占比趋势图
其他直径（1.2-3μm，3-5μm，5μm以上）的腐蚀活化颗粒占比趋势（见表一）。1.2-3.0μm和3-5μm直径的腐蚀活化颗粒占比自双氧水添加前开始，始终维持在较低水平，占比不足1%，可以忽略不计。5μm以上粒子在下行期间占比快速下降，双氧水添加后占比不足1%，可忽略不计。
工况 | 1.2-3μm | 3-5μm | 5μm以上 |
100%功率 | 9.3% | 11.6% | 53.0% |
余排投运前 | 3.7% | 7.5% | 4.3% |
双氧水添加前取 | 0.3% | 0.2% | 1.7% |
峰值 | 水平除雾器0.0% | 0.2%nfc天线 | 0.4% |
峰值+4H | 0.6% | 0.0% | 0.6% |
峰值+8H | spta0.7% | 0.7% | 0.0% |
主泵停运前 | 0.9% | 0.2% | 有源噪声控制0.5% |
主泵停运+4H | 0.5% | 0.3% | 4.4%流量交换 |
主泵停运+8H | 0.0% | 0.8% | 0.7% |
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表一：其他直径的腐蚀活化颗粒占比趋势
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