推荐国家自然科学奖项目公示
推荐单位 教育部
推荐单位意见：
我单位认真审阅了该项目推荐书及附件材料，确认全部材料真实有效，相关栏目均符合国家科学技术奖励工作办公室的填写要求。 该项目立足于纳米技术，针对疾病早期诊断中检测技术所遇到的难点和关键问题，通过合成新途径的探索，构筑新型功能性纳米材料，并利用生物分子组装纳米探针，结合电化学、电致化学发光、荧光等分析技术，发展了一系列生物传感新方法，取得了多项创新性研究成果。该项目在超声化学、微波化学合成纳米材料方面具备鲜明的特，创新地采用超声化学与微波化学方法制备了系列功能纳米材料；率先发现了Au 纳米簇、石墨烯量子点和CdS 球状纳米簇的电致化学发光性质，创新性地提出了量子点电致化学发光免疫传感新方法；利用构筑的功能性纳米新材料建立了系列高灵敏免疫分析方法，为疾病的早期诊断提供了新的策略。研究成果具有原创性。该系列研究成果在纳米科学及生物分析化学领域具有重要的影响力，其特工作受到国内外同行的广泛认可和高度评价。
对照国家自然科学奖授奖条件，推荐该项目申报2016年度国家自然科学奖二等奖。
项目简介：
本项目来源于国家重大科学研究计划和国家自然科学基金委杰出青年基金等项目。功能性纳米材料在生物分析研究领域中具有广阔的应用前景，十三年中，我们的研究围绕着功能性纳米材料的构筑与生物传感展开，针对疾病早期诊断中检测技术所遇到的难点和关键问题，设计与组装了一系列功能性纳米材料，基于特异性识别作用，结合电化学、电致化学发光和荧光等分析技术，在生物分子的分析方法上获得突破性进展，取得了系列的创新性研究成果。主要学术贡献如下：
1、创新地采用超声化学与超声电化学方法制备了系列功能纳米材料，率先利用超声技术快速组装了CdSe中空纳米球，发现了Cu
S 量子点具有局域等离子体共振发光性质，
2-x
采用超声协助的化学剥离法合成了荧光可调的石墨烯量子点并成功用于细胞成像研究，为推进纳米材料在生物传感领域中的研究作出了重要贡献。
2、率先采用微波化学的方法制备了系列功能纳米材料，创新地合成了高量子产率的双石墨烯量子点，发展了一种微波水热法快速合成碳球的新途径，并由此建立了一种新的免疫分析方法，进一步推进了功能纳米材料在生物传感领域中的应用。
3、率先发现了Au 纳米簇、石墨烯量子点和CdS 球状纳米簇的电致化学发光性质，阐明其电子传递与能量转移机制，创新性地提出了量子点电致化学发光免疫传感新方法，构建了国际上第一支量子点电致化学发光免疫传感器，开拓了半导体纳米材料电致化学发光传感新方向。
4、利用构筑的功能性纳米新材料建立了系列高灵敏免疫分析方法，率先将三维有序大孔界面应用于电化学免疫分析，提出了以量子点为探针的光电双通道免疫分析新策略，构建了基于多元复合纳米界面的电化学细胞传感平台，为疾病的早期诊断提供了新的策略。
本项目发表 SCI 论文132篇(其中IF>5.0，77 篇)，20 篇主要论文(含9 篇高被引论文)被Nat. Mater.、Nat. Nanotechnol.、Chem. Rev.、Chem. Soc. Rev.、J. Am. Chem. Soc、Angew. Chem. Int. Ed.等SCI 刊物他引2950 篇次，8 篇代表性论文发表在Adv. Mater.、Adv. Funct. Mater.、Anal. Chem.等著名刊物上，被SCI 刊物他引1100篇次，授权发明专利21 项，获教育部自然科学一等奖一项，江苏省科技进步二等奖一项。研究成果受到国内外同行的广泛引用和高度评价，课题组成员应邀在国际会议上做学术报告25 次，为分析化学及相关学科的发展作出了重要贡献。
客观评价：
“功能性纳米材料的构筑与生物传感研究”相关工作获得了著名电化学家、美国科学院院士A. J. Bard 教授，美国国家科学院院士、Nano Lett.主编P. Alivisatos 教授；美国国家科学院、医学院、工程学院三院院士，国际著名纳米专家C. A. Mirkin 教授；著名超声化学家，美国伊利诺伊大学香槟分校K. S. Suslick 教授；中科院长春应用化学研究所汪尔康院士、董绍俊院士等国内外同行正面地评价和广泛地引用。20篇主要论文被SCI 期刊他引2950次，其中高被引论文达到9篇；8篇代表性论文被SCI 他引1100次。被部分影响因子大于11的刊物引用见下表；
引文杂志 Chem Rev Nat Mater Nat Nanotechnol Chem Soc Rev Acc Chem Res Energ Environ Sci
Adv Mater
影响因子 46.56836.503 34.04833.38322.32320.523 17.493 引用次数 15 3 11838 25 引文杂志 Adv Energy Mater Nano Lett ACS Nano Coord Chem Rev J Am Chem Soc Adv Funct Mater Angew Chem
Int Edit
影响因子 16.14613.592 12.88112.23912.11311.805 11.261 引用次数 7 17 3122630 15
对发现点1的评价：著名超声化学家K. S. Suslick 教授在Chem. Soc. Rev.的综述文章里面(代表引文1)，对我们原位模板法超声合成中空纳米粒子的工作（代表论文1、8）进行了重点报道，肯定了我们提出的中空纳米粒子形成机理。康纳尔大学化学与生物医学工程系主任L. A. Archer 教授在其评论文章中(Adv. Mater., 2008, 20, 3987)也介绍了我们在中空纳米结构合成方面的多项工作，对我们所做工作的评述总结道：“超声合成法对于制备中空粒子显得特别有效…”。国际著名纳米专家C. A. Mirkin 教授在其综述文章(代表引文8)里大篇幅地向读者引荐了我们代表论文8的成果，并把它归结为“……声空化也会在溶液中产生冲击波从而影响纳米粒子的表面，有时甚至导致特殊的形状和结构”。西班牙维戈大学L. M. Liz-Marzan 教授在其综述文章(J. Mater. Chem., 2008, 18, 1724)里引用我们代表论文8的工作，充分肯定了超声合成法在制备功能性纳米材料中的重要作用。
美国劳伦斯国家实验室主任P. Alivisatos 教授在其文章中(Nat. Mater., 2011, 10, 361)，通篇多次摘录、引用和比对主要论文9的成果，验证了我们提出的半导体量子点也具有局域等离子体共振效应这一发现。意大利理工学院L. Manna 教授在综述文章中(Chem. Soc. Rev., 2014, 43, 3957)，评价我们的工作“开创了具有等离子体共振的铜的硫族化合物纳米晶这一领域”。纽约州立大学布法罗分校集成纳米结构系统主任M. T. Swihart 教授在其综述文章(Chem. Soc. Rev., 2014, 43, 3908)中也肯定了我们这一发现的重要性。他写到：“尽管早前有许多硫化铜纳米晶合成与表征的报道，在2009年，Cu 2-x S 纳米晶的近红外吸收被赵等人首次发现并归属于局域等离子体共振吸收”。 Nano Lett.副主编、耶路撒冷希伯来大
学化学院院长U. Banin 教授在其Nat. Mater.文章中(Nat. Mater., 2010, 9, 810)多次引用主要论文9的成果。
有关超声辅助合成石墨烯量子点的工作（主要论文10）入选了2012年度中国百篇最具影响国际学术论文。广岛大学T. Haino 教授 (Angew. Chem. Int. Ed., 2014, 53, 5619)评价我们的方法能够制备出质量最好的水溶性石墨烯量子点。 Langmuir 执行主编，蒙特利尔大学F. M. Winnik 教授在Acc. Chem. Res. (2013, 46, 672)文章中评价我们的工作：“合成了具有优异光电性质的石墨烯量子点”。 捷克帕拉茨基大学的R. Zboril 教授在其综述文章(Chem. Rev., 2015, 115, 4744)中向读者重点引荐了我们“超声化学剥离法制备荧光性的石墨烯量子点”的工作。韩国国家荣誉科学家、韩国浦项科技大学K. S. Kim 教授在其综述文章 (Chem. Rev., 2012, 112, 6156)里充分肯定我们能够“采用化学剥离方法合成的石墨烯量子点，可通过反应温度调节其荧光性能，毒性低，已成功用于两种
乳腺癌细胞系的细胞成像”。
对发现点2的评价：我们关于微波化学合成纳米材料的多项工作（含主要论文13、14）被发表在Chem. Rev.、Angew. Chem. Int. Ed.上的两篇综述大幅引用。我们利用微波辐射合成了高性能的双石墨烯量子点，成果发表在Adv. Funct. Mater.上，已被Chem. Rev.、Chem. Soc. Rev.、Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.等SCI刊物他引138次。厦门大学陈曦教授对我们的工作进行了大幅引用(代表引文3)。德
国耶拿弗里德里希·席勒大学的S. Hoeppener博士在其Adv. Mater.的综述中大段引用我们的工作并且对我们将微波技术引入到石墨烯量子点合成的工作予以高度评价：“通过采用微波辅助的方法，大大缩短了反应时间(代表引文2)”。新加坡南洋理工大学Peng Chen博士在综述(small, 2015, 11, 1620)中评价道：“微波辐射为反应介质提供了快速而均一的加热，从而大幅缩短了反应时间，改善了产物的产率和质量”。我们采用微波水热制备的Au/C复合物可用于构建生物功能探针并用于免疫分析，成果发表在Adv. Funct. Mater.上，已被Chem. Rev.、Chem. Soc. Rev.等刊物他引98次。伦敦大学玛丽王后学院Titirici教授在其综述文章(Chem. Soc. Rev., 2015, 44, 250)中评价道：“水热碳化得到的材料可通过静电作用与纳米粒子相结合并且进一步用于生物传感器的构建”。美国肯特州立大学的Mietek Jaroniec 教授在其Nat. Mater.的综述中引用我们的碳球功能化的原图并且评价道：“通过表面修饰、杂原子掺杂和石墨化可以实现碳球的功能化。”该工作被Mietek Jaroniec教授作为典型加以推荐(Nat. Mater., 2015, 14, 763)。
对发现点3的评价：我们率先报道了CdS球状纳米簇的ECL性能后，著名的电化学家、JACS前主编，美国科学院院士A. J. Bard教授在Struct. Bond.丛书综述中对我们的工作作出了如下评价：“由于中间产物的不稳定性，本课题组至今也尚未观测到CdS纳米晶的电致化学发光信号，而任等最近报道了5 nm大小CdS球状纳米簇的电致化学发光现象”。著名的蛋白质相互作用分析专家，德国卡尔斯鲁尔理工学院应用物理学院院长G. U. Nienhaus 教授在综述文章中(Nano Today, 2011, 6, 401)肯定我们所合成的（代表论文6）“……水溶性的、生物相容的荧光金属纳米簇在发展新型ECL传感器方面是确实可行的”。我们首次
观测到了石墨烯量子点的电致化学发光行为，该成果发表在Adv. Funct. Mater.上，已被Chem. Rev.、Chem. Soc. Rev.、Angew. Chem. Int. Ed.等SCI刊物他引138次。中科院长春应化所徐国宝教授评价道：“……石墨烯量子点是ECL检测中潜在的发光材料”(代表引文4)。
我们成功构建了国际上第一支量子点ECL免疫传感器，实现了量子点ECL生物传感的突破性发展。该工作（代表论文3）在Anal. Chem.发表后被该杂志选为2007年第1季度Most-Accessed Article之一，并随后被引起高度关注和引用。如英国都柏林城市大学的R. J. Forster教授在其评论(Annu. Rev. Anal. Chem., 2009, 2, 359)中重点向读者引荐了该工作（代表论文3，主要论文15），详细介绍了方法机理；国际著名的超分子化学和光化学领域专家，意大利博洛尼亚大学Alberto Credi教授在其评述文章(Chem. Soc. Rev., 2012, 41, 5728)中也收录了这方面的工作（代表论文3、主要论文15）。长春应用化学研究所徐国宝教授在Chem. Soc. Rev.综述中也肯定了该工作（代表论文3、主要论文15）：“HIgG和抗体间的特异性免疫反应导致了ECL信号强度的下降，这归因于蛋白层阻碍了ECL反应中的电子交换，检测限低至1 pg/mL”。
对发现点4的评价：美国华盛顿州立大学教授Yuehe Lin在其综述文章(代表引文6)中对我们首次将三维有序大孔材料应用于免疫传感的工作予以高度评价：“朱等构建了三维有序大孔金膜，以此作为先进的电极材料开发了一种新型无标记免疫传感器……首
先，有序大孔金纳米结构具有较大的比表面积，相当于平整状态裸金电极的14.4倍。此外，三维有序大孔金膜在具有良好生物相容性的同时还增强了电极导电性和稳定性。”我们基于量子点探针进行光学与电化学双通道免疫传感的工作在Anal. Chem.发表后被选为2007年第3季度Most-Accessed Article之一。西班牙Arben Merkoci教授在其TrAC-Trend. Anal. Chem., 2008, 27, 568 综述文章中对该工作进行了较为详细的介绍：“崔等利用CdTe 量子点同时作为电化学和荧光探针发展了一种多功能、高灵敏的免疫传感器…”。董绍俊院士在TrAC-Trend. Anal. Chem.的综述中大篇幅引用了我们在功能纳米材料构建高灵敏度电化学生物传感器方面的工作(代表引文5)。清华大学石高全教授引用代表论文4并评价道(Energy Environ. Sci., 2012, 5, 8848)：“李等将抗体连接到PDDA-rGO-CdSe复合物形成电极用于人IgG的检测，……显示其在蛋白检测方面具有前景”。Adv. Drug. Deliver. Rev.执行编辑，马萨诸塞大学Vincent M. Rotello教授在Chem. Rev. (2012, 112, 2739)中引用了主要论文11、19等多篇论文。汪尔康院士对我们适配体传感的工作进行了高度评价(Nano Today, 2014, 9, 132)：“……该方法的特之处在于适配体结合诱导的DNA碱基互补配对以及富含鸟嘌呤碱基对银纳米簇的荧光增强效应”。对于我们细胞传感方面的工作，捷克科学院Emil Paleček教授对其创新性进行评价时指出(代表引文7)：“首次采用固定化刀豆蛋白凝集素捕获HeLa细胞并利用HRP 标记抗体对表面P糖蛋白进行生物识别的工作在2010年发表”。
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