俞杰;吴振龙;凌学会;韩丽红;李彦樟;吴波;陈建利;高琳锋;梁飞
【摘 要】本文介绍了核设施通风系统碘吸附器现场试验的三种方法:放射性法、 氟利昂法和环己烷法,并对这三种方法进行了比较,研究认为这三种方法均可以用于碘吸附器有效性评价试验,但各有利弊,应根据各通风系统的设计特点和现场实际情况来决定使用的方法. 【期刊名称】《核安全》
【年(卷),期】2018(017)002
【总页数】5页(P43-47)
【关键词】碘吸附器;试验方法;放射性法;氟利昂法;环己烷法
【作 者】俞杰;吴振龙;凌学会;韩丽红;李彦樟;吴波;陈建利;高琳锋;梁飞
【作者单位】中国辐射防护研究院, 太原 030006;辽宁红沿河核电有限公司, 大连 116000;辽
宁红沿河核电有限公司, 大连 116000;中国辐射防护研究院, 太原 030006;中国辐射防护研究院, 太原 030006;中国辐射防护研究院, 太原 030006;中国辐射防护研究院, 太原 030006;中国辐射防护研究院, 太原 030006;中国辐射防护研究院, 太原 030006
【正文语种】中 文
【中图分类】TL941+.2
核设施在运行过程中不可避免地会产生放射性气体，在众多的气体中，就毒性而言，放射性碘产生的危害性最大[1-3]。因此，核设施通风系统中通常均安装有碘吸附器，用于去除释放的裂变产物放射性气态碘，从而减少放射性碘的排放，保护工作人员、公众及环境的安全；此外，大型核设施的的特殊区域也设置有碘吸附器，以保障在事故工况下给工作区域提供安全、无害的空气，以减少放射性物质对人员的辐射危害。为保证碘吸附器的有效性，在碘吸附器首次安装后需要对其进行首次验收试验，此外每年还需要定期对其有效性进行评价，以保证其功能的完整性[4]。
1 碘吸附器试验方法介绍
我国对碘吸附器有效性评价方法主要有：放射性方法[5,6]和氟利昂泄漏检验方法[7,8]，这两套标准方法在国内核空气净化领域均得到了广泛地应用。目前，我国又开发出一种新的碘吸附器试验方法：环己烷法，现已应用于大亚湾、海南昌江和台山核电厂。
1.1 放射性法
放射性方法是依据法国AFNOR标准而建立的碘吸附器现场试验方法，主要用于按照法国标准设计的核电站。目前，国内大部分核电厂均采用该方法进行碘吸附器效率试验，它是以放射性CH3I-131气体为示踪剂，在测定系统风量和放射性本底水平后，从足够远的上游注入口用一种便携式发生器注入受试系统内，以保证示踪剂和空气主气流的充分混合。这种发生器在手套箱内设计了3 级差压并在手套箱换气口安装了除碘器, 从而严密地防止了放射性气体的外排。发生器的全部管路接头也都处在负压中。
在放射性注入的同时，通过上下游采样器进行取样。取样采用装有一级高效滤膜和两级炭盒的取样器。滤膜装在入口处以捕集吸附了的气溶胶。第一级活性炭盒用来捕集样气中的, 第二级是后备炭床。现场试验完成后, 把取样器带回试验室, 用γ谱仪测量其捕集的放射性活度。即可算出碘吸附器对的去除效率。这种取样器装拆方便,
密封性好, 尤其适于现场使用。通常下游采样时间更长一些以便捕集立即穿透的示踪剂外，还能捕集从吸附器中解吸出来的示踪剂。采集的样品通过γ谱仪来测定放射性活度，根据上下游样品活度按公式(1)求得系统效率。
(1)
式中，A0、A1、A2分别为上游采样滤膜、一级炭盒和二级炭盒的放射性活度；
ɑ0、ɑ1、ɑ2分别为下游采样滤膜、一级炭盒和二级炭盒的放射性活度；
D、d分别为上游采样体积和下游采样体积。
图1 放射性法样品测量谱图Fig.1 Sample spectra of radioactive methyl iodine method
1.2 氟利昂法
氟利昂泄漏检验方法[9-11]是依据美国ASME标准而建立的碘吸附器现场试验方法，主要用于按照美国标准设计的核电站，该方法是利用致冷剂R-11或R-112作示踪剂，用氟利昂气
体发生器将示踪剂以脉冲注入或连续稳定注入的形式在碘吸附器上游注入氟利昂气体，然后分别在上下游能和空气混合均匀的位置用卤素气体检测仪进行取样检测，根据下游对上游的气体浓度比值按公式(2)计算系统的机械泄漏率。
泄露率
(2)
式中，Cdown——下游气体浓度；
Cup——上游气体浓度。
该方法分为调试试验和现场定期试验两部分[12]，其中调试试验过程中需要对受试系统进行小室外观检查、小室承压试验、小室泄漏试验、排架泄漏率试验、风量和气流均布试验、气流混合均匀性等七项试验，在系统满足该条件的基础上，先对碘吸附器(排)样杯中的活性炭样品在实验室进行规定条件下的除碘性能试验，即使是新安装的碘吸附器，在运行前也需对同批活性炭样品进行实验室的除碘性能试验，在样品除碘性能达到规定要求后，再对碘吸附器(排)在现场用氟利昂法进行泄漏率试验，通过对活性炭吸附效率结果和现场泄漏率
检测结果两项指标来综合判断碘吸附器的有效性。
泄漏率图2 氟利昂法样品测量谱图Fig.2 Sample spectra of freon method
1.3 环己烷法
环己烷法[13,14]是利用易挥发有机物环己烷为试验介质检测碘吸附器系统机械泄漏率的方法。由于放射性法和氟利昂法在对人员可居留空间(中央控制室、应急指挥中心)碘吸附器通风系统进行有效性确认时均存在一定的不足：放射性法由于所用试验介质为放射性气体，当碘吸附器组失效时，放射性气体可能会沿风道泄漏至工作人员居留空间而对工作人员健康和反应堆机组的安全运行产生危害；而氟利昂试验方法所用试剂R-11会对臭氧层产生破坏作用，按照国际公约，从1996年开始在全球范围内禁止使用该试剂。因此，2015年我国开发了环己烷试验方法，即采用无毒无害的环己烷试剂对碘吸附器进行有效性评价。法国在2003年开始在主控室通风系统中采用环己烷法对碘吸附器进行泄漏率检测[7]。试验时，碘吸附器试验系统在额定风量下运行，温度和湿度均满足预设值要求，在系统注入点以脉冲形式注入一定量的环己烷气体，注入的同时，启动上、下游采样泵将气体样品收集至气体采样袋内，用PID(光离子化探测器)气相谱仪分析上下游样品的
峰面积[15-17]。
然后通过加载标准曲线将峰面积换算成对应的浓度，按公式(3)计算泄漏率。
泄露率
(3)
式中，Cdown——下游气体浓度；
Cup——上游气体浓度。
同氟利昂法一样，环己烷法也只能得到碘吸附器的机械泄漏率，需要测得活性炭的除碘性能才能综合判断吸附器的运行情况。
图3 环己烷法样品测量谱图Fig.3 Sample spectra of cyclohexane method
2 三种试验方法对比
目前，上述三种现场试验方法在国内并存，分别应用于不同设计类型的核电站。
由表1的综合对比来看，三种方法各有利弊。放射性方法是依据法国AFNOR标准而建立的碘吸附器现场试验方法，主要用于按照法国标准设计的核电站，该方法广泛应用于大亚湾、岭澳、岭东、秦山二期、田湾、红沿河、宁德、阳江、福清、方家山等7个已商运核电站和7个在建核电站。
放射性法作为一种国际上通用的试验方法，具有操作简单、准确可靠，适合现场使用的特点。该方法虽然具有放射性泄漏风险，但由于气体是核电站正常运行期间或事故情况下产生的一种气载碘化合物，其物理、化学性质与其他有机碘化物相似，是最不易去除的碘化合物之一。使用作为示踪剂对碘吸附器性能进行检验，所得结果具有很强的代表性；其次，采用该方法一次试验即可得出碘吸附器(组)的总效率(包括框架的机械泄漏、吸附剂层的泄漏以及吸附剂对碘的吸附效率)，能真实可靠地反映实际运行状况。缺点是现场只测出机械泄漏情况，难以给出运行中的碘吸附器的净化系数；此外，氟利昂是破坏臭氧层物质，一些国家已停止使用，国际上，许多国家也正在研究氟里昂试验方法的替代法。
环己烷法是一种无毒无害的新型试验方法，它延续了氟利昂试验方法的优点，并消除了其
部分缺点，而且用PID谱检测技术使探测下限更低，测量结果更准确。此外，该方法还可以应用于以M310为原型的核电厂主控室碘吸附器有效性评价试验中，通过每年更换新碘吸附器(保证活性炭除碘性能的有效性)，结合环己烷现场泄漏率检测，既避免了人员可居留空间通风系统在用放射性法进行碘吸附器性能试验时存在的放射性碘泄漏问题，同时也解决了使用氟利昂法而破坏臭氧层的环境问题。
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