核能的快速发展过程中会产生大量的乏燃料,这种燃料无法继续维持核反应且在后处理过程中会产生大量高放废液,其中含有95%的238 U、l%的235 U、1%的Pu、0.1%的其他锕系元素及3%的裂变产物等放射性元素。而高酸度、强放射性和裂变核元素的共存是从高放废液中提取铀的主要挑战。
同时核工业运行期间也会产生大量的中、低放废液,这些放射性废水进入环境后会造成水体和土壤污染并可能通过多种途径进入人体,对环境和人类造成危害。另一方面,对于核反应堆来说,铀是核工业的关键能源及国家的战略资源,所以从核工业废水中回收放射性铀元素以实现资源的循环利用具有重要的战略意义。
针对以上问题,研究新型的耐辐照、高选择性及大容量的吸附材料用于放射性废液中U(Ⅵ)的吸附分离尤为重要。本论文具体的研究如下:(1)乙酰半胱氨酸功能化共轭微孔聚合物(MCPs)用于模拟放射性废水中U(Ⅵ)的富集本研究通过薗头-萩原偶联反应(Sonogashira-Hagihara)制备共轭微孔聚合物骨架,然后通过巯基与炔基的点击化学反应将乙酰半胱氨酸接枝到共轭微孔骨架上制备MCPs。
考察了p H值、吸附剂用量、竞争离子对吸附性能的影响,同时研究了材料的吸附动力学、等温线、耐辐照性能及重复利用性能。结果表明,MCPs具有大比表面积(610 m2/g),同时对U(Ⅵ)的吸附仅需40秒即可达到吸附平衡,最大吸附容量为165 mg/g(p H 5.5±0.1,298.15 K)。钢筋塑料垫块>压铸机料筒的设计
吸附剂在弱酸性条件下对U(Ⅵ)表现出优异的选择性,且具有良好的可重复使用性。此外,在高达200 k Gy的γ射线辐射剂量下,吸附剂的化学结构及吸附效率并没有发生明显的变化。
空调用制冷技术因此,乙酰半胱氨酸功能化的共轭微孔聚合物有望成为从放射性废水中回收U(Ⅵ)的新型吸附剂。(2)膦酸酯配位的共轭微孔聚合物用于潜在高放废液中U(Ⅵ)的有效吸附本工作研究了具有乙基磷酸酯配体的共轭微孔聚合物(MCP-PE)吸附剂从模拟高放废液(HLW)中提取U(Ⅵ)的新方法。洗衣篓
扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)表征显示MCP-PE具有重叠的片状形态。MCP-PE在6 M HNO3溶液中对于U(Ⅵ)表现出优异的选择性,且具有73 mg U/g的高吸附容量。
由于其刚性的共轭骨架,在6 M HNO3、1000 k Gy的γ射线照射之后的MCP-PE在结构、吸
快装脚手架附能力和选择性方面没有显著变化。用碱性水溶液再生时,MCP-PE对U(Ⅵ)的吸附具有良好的可重复使用性。
通过X射线光电子能谱(XPS)和傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)对材料吸附前后进行表征,揭示了U(Ⅵ)在6 M HNO3会形成UO2(NO3)2配合物,然后与膦酸酯配体的P=O基团结合的吸附机理。本研究提供一个了利用功能性共轭微孔聚合物从高酸度、高辐射环境中吸附U(Ⅵ)的新方法。
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