折叠篮
窦丽花;王建家;罗娅君;魏忠;程克梅
ttx2基板【摘 要】70secCarbon aerogels( CAs)are novel mesoporous carbon material with many excellent properties such as high porosity,high specific surface and wide density range etc. Because of their continuous three-dimensonal nano network structure controlled in mesoscopic size,CASs were widely applied as catalyst supports,electrodes for supercapacitors,thermal insulation material,adsorbents and so on. CASs were preparaed by the polycondensa-tion of resorcinol and formaldehyde,through sol-gel aging,pickling,solvent exchange,drying,and carboniza-tion. With the expanding of raw materials and change of the preparation conditions,Carbon aerogel shows some new performance and its application range is also expanding. The preparation methods,reaction mechanism of car-bon aerogel and its application in water treatment are summarized. The new feasible preparation method and appli-cation prospect in water treatment are put forward.%碳气凝胶作为一种新型纳米级多孔碳材料，具有孔隙率高，比表面大，密度范围广
等优点。由于其连续的三维纳米网络结构可以在介观尺寸内控制，广泛用于催化剂载体、超级电容器的电极、隔热材料、吸附剂等。传统碳气凝胶的制备主要以间苯二酚和醛为原料，经过溶胶、凝胶、酸洗老化、溶剂交换、干燥、碳化等步骤制得。随着人们对反应原料范围的扩大和制备条件的改变，碳气凝胶表现出新的性能，它的适用范围也不断扩大。本文综述了碳气凝胶的制备方法、反应机理和在水处理中的应用进展，并探讨了未来碳气凝胶制备的改进方向及应用前景。
【期刊名称】《绵阳师范学院学报》
【年(卷),期】2015(000)002
【总页数】8页(P34-41)
【关键词】碳气凝胶;制备;应用;改性;水处理
【作 者】窦丽花;王建家;罗娅君;魏忠;程克梅
【作者单位】绵阳师范学院化学与化学工程学院，四川绵阳 621000;绵阳师范学院化学与
化学工程学院，四川绵阳 621000;绵阳师范学院化学与化学工程学院，四川绵阳 621000;绵阳泛博新材料科技有限公司，四川绵阳 621000;绵阳泛博新材料科技有限公司，四川绵阳 621000
【正文语种】中 文
【中图分类】TQ424
1989年美国Lawrance Livermore 国家实验室的Pekala 首先制备出碳气凝胶［1］.它不同于前期发现的明胶、硅胶等气凝胶，是一种典型的有机凝胶.碳气凝胶具有密度低可控(0.03～0.80 g/m3)、孔隙率高、比表面大等优点，其孔隙率可达98%，比表面积［2］可达1 200 m2/g，是唯一可导电的气凝胶.这些特殊的性质使其在吸附［3］、模板剂［4］、隔热［5］、谱仪的填充［6］、催化［7］、超级电容器［8］、锂离子电池［9-10］、储氢［11］等方面都有广泛应用，备受人们关注.图1 给出了碳气凝胶的网络结构示意图［12］.
图1 碳气凝胶的网络结构示意图Fig.1 Schematic diagram of the ultra-structure of a hypothetical aerogel
活性炭是水处理净化常用的一种碳材料，具有良好的吸附性能.但是活性炭在废水处理中，对废水的预处理要求高，而且活性炭价格昂贵.近年来人们发现碳气凝胶用于水处理吸附，有更大的优势，因此这方面有一些研究.程勇［13］研究了载Ni 碳气凝胶粒子电极电催化氧化甲基橙废水的最优条件，王东霞［14］对掺杂二氧化钛碳气凝胶的性能进行了表征，并探究了对模拟苯酚和苯胺废水的处理效果，李学良［15］通过加入分散剂的方法将碳气凝胶做成微球，赋予其磁性后应用于水体重金属Pb2+的吸附，任志凌［16］等研究了碳气凝胶复合TiO2光催化降解甲苯的最佳条件，李智［17］探究了两种不同孔径分布碳气凝胶电极的电吸附除盐性能，这些研究为碳气凝胶在水处理中的应用提供了一定的依据.本文总结了碳气凝胶目前在水处理中的应用，并分析了该技术目前还存在的问题和未来可能的改进方向.冷库蒸发器
1 碳气凝胶及改性碳气凝胶的制备
自Pekala 发现碳气凝胶以来，三聚氰胺-甲醛气凝胶［18］(MF 气凝胶)、对苯二酚-甲醛气凝胶［19］、间苯三酚-甲醛气凝胶［20］(PF 气凝胶)等相继被合成.目前报道的制备碳气凝胶的方法以间苯二酚和甲醛研究最多，技术最为成熟，也是目前水处理技术领域主要使用的碳气凝胶，因此这里只介绍这类碳气凝胶.
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气凝胶这种典型的纳米尺度可控的多孔材料，其纳米结构主要是通过溶胶-凝胶过程实现的，故碳气凝胶的前期合成主要采用溶胶-凝胶法.这种方法具有操作简单、易于控制孔径大小、设备要求低、产品纯度高等优点而成为材料合成的主要手段.因为间苯二酚在水中的溶解度在酚类化合物中最大，而且具有三个活性位点［21］.下面以间苯二酚-甲醛气凝胶的合成为例:
佳迪达化工以间苯二酚(R)和甲醛(F)为前驱体，按1:2 的摩尔比混合［22］，碳酸钠作催化剂，经溶胶-凝胶两步法［23］合成，然后在惰性气体气氛中高温碳化.一个完整碳气凝胶的合成周期包括溶液配制、溶胶-凝胶、酸洗、溶剂交换、干燥、碳化六部分［24］.反应周期长，且对设备要求严格.常见的制备流程如图2 所示.
图2 碳气凝胶制备的流程示意图Fig.2 Flow diagram of the preparation of carbon aerogel
间苯二酚和甲醛在弱碱性催化剂下，发生亲核加成，酸性催化剂下，主要是亲电加成，碱催化的效果优于酸催化［25］.溶胶-凝胶是该反应较为关键的一步，需要选择合适的温度［26］.酸洗可以中和反应过程中加入的碱催化剂，提高凝胶的交联程度，也可以控制孔结构大小，降低凝胶干燥过程的收缩［27-30］.溶剂交换主要是去除凝胶结构中的水分，减
小干燥过程中的塌陷.传统有机气凝胶的干燥可以采用超临界干燥、冷冻干燥等［31，32］，为了降低成本，学者们尝试对碳气凝胶进行常压干燥［33］.高温碳化是将RF 凝胶在惰性气体气氛中裂解，此过程仍然可以保持RF 凝胶的三维网络结构.
2 碳气凝胶的反应机理及结构分析
2.1 碳气凝胶的反应机理
在碱催化条件下，间苯二酚形成酚盐离子，从而使2，4，6 位氢原子的活性增强，较容易加上甲醛分子，形成活性单/多元羟甲基间苯二酚中间混合物，它们又可以通过官能团-CH2OH、-CH2-相互缩合加成，小分子先交联成小颗粒，小颗粒进一步交联成大颗粒，随着时间的延长，大颗粒连接成立体网状结构，形成RF 凝胶［34］.聚合反应历程如图3 所示:
2.2 碳气凝胶用作水处理的原理和方法
碳气凝胶常用于除去水中的有害金属和有机物，如Hg2+、Pb2+、硝基苯、硝基苯酚等.一般是将一定结构的碳气凝胶装塔，让需要处理的水从中流过，水中的金属杂质就会吸附在
气凝胶上.要想获得好的吸附效果，碳气凝胶应具有比表面大、孔隙率高等特点.
图3 间苯二酚和甲醛聚合反应方程式［35］Fig.3 Molecular presentation of the polymerization mechanism of resorcinol with formaldehyde
此外，碳气凝胶还可用作电吸附和电催化氧化技术处理废水中的电极.电吸附是将碳气凝胶做成电极，向电极两端施加电压，电极两端形成双电层结构来吸附溶液中的离子［36］.因此，电吸附要求碳气凝胶具有较高的比表面来提高吸附位点.同时，碳气凝胶的孔结构也决定了吸附质的分子大小和种类.电催化氧化是在传统二维电极之间增加一个碳气凝胶粒子电极，污染物在阳极表面发生氧化反应或在阴极发生还原反应的废水处理方法［37］.粒子电极的增加，提高了废水处理的电流效率，改善了废水的处理效果.三维电极反应体系中，粒度大小很大程度决定了废水的处理效率，处理不同废水，需要不同粒径的粒子电极.
2.3 碳气凝胶的结构表征
碳气凝胶的孔结构对其使用效果有很大影响，因此需要用多种分析方法结合，对其结构进行表征，常用的分析方法有DSC-TGA 分析，比表面积及孔径分析和形貌分析.
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