２０１２年９月ＮｕｃｌｅａｒＳｃｉｅｎｃｅａｎｄＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇＳｅｐ．２０１２核燃料中添加锕系元素对反应堆的影响 王凯１，刘滨１，胡文超１，黄礼明１，赵伟１，屠荆２，朱养妮２
（１．华北电力大学核科学与工程学院，北京１０２２０６；２．西北核技术研究所，陕西西安７１００２４）
摘要：文章的主要目的是研究核燃料中添加ＭＡ后对不同堆型的影响以及各种堆型嬗变ＭＡ的可行性。本文采用ＭＣＮＰ４Ｃ程序进行模拟，结果显示核燃料中添加ＭＡ后对不同的堆型产生不同程度的影响，相对于快堆而言，热堆的反应性、中子通量以及中子能谱受ＭＡ的影响很大。研究表明快堆和高通量热中子堆在嬗变ＭＡ核素方面具有很高的研究价值。 关键词：核反应堆；分离－嬗变；锕系元素；ＭＣＮＰ
中图分类号：ＴＬ３２文章标志码：Ａ文章编号：０２５８－０９１８（２０１２）０３－０２０５－０７
Ｔｈｅｅｆｆｅｃｔｔｏｔｈｅｎｕｃｌｅａｒｒｅａｃｔｏｒａｆｔｅｒｔｈｅａｃｔｉｎｉｄｅ
ｎｕｃｌｉｄｅｓａｄｄｅｄｔｏｔｈｅｎｕｃｌｅａｒｆｕｅｌ
ＷＡＮＧＫａｉ１，ＬＩＵＢｉｎ１，ＨＵＷｅｎ－ｃｈａｏ１，ＨＵＡＮＧＬｉ－ｍｉｎｇ１，
ＺＨＡＯＷｅｉ１，ＴＵＪｉｎｇ２，ＺＨＵＹａｎｇ－ｎｉ２
（１．ＳｃｈｏｏｌｏｆＮｕｃｌｅａｒＳｃｉｅｎｃｅａｎｄＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇｏｆＮｏｒｔｈＣｈｉｎａＥｌｅｃｔｒｉｃＰｏｗｅｒＵｎｉｖｅｒｃｉｔｙ，Ｂｅｉ
ｊｉｎｇ，１０２２０６，Ｃｈｉｎａ；
２．ＮｏｒｔｈｗｅｓｔＩｎｓｔｉｔｕｔｅｏｆＮｕｃｌｅａｒＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，Ｘｉａｎ，Ｓｈａｎｘｉ．７１００２４，Ｃｈｉｎａ）
Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｉｎｔｈｉｓａｒｔｉｃｌｅ，ｗｅｓｔｕｄｙｔｈｅｅｆｆｅｃｔｓｏｆｄｉｆｆｅｒｅｎｔｒｅａｃｔｏｒｓａｆｔｅｒｔｈｅＭＡａｄｄｅｄｔｏｔｈｅｎｕｃｌｅａｒｆｕｅｌ，ａｎｄｗｅａｌｓｏｓｔｕｄｙｔｈｅｆｅａｓｉｂｉｌｉｔｙｏｆＭＡｔｒａｎｓｍｕｔａｔｉｏｎｉｎｄｉｆｆｅｒｅｎｔｔｙｐｅｓｏｆｎｕｃｌｅａｒｒｅａｃｔｏｒ．ＷｅｓｉｍｕｌａｔｅｔｈｅｒｅａｃｔｏｒｃｏｒｅｓｂｙＭＣＮＰ４Ｃｃｏｄｅ，ｏｕｒｓｉｍｕｌａｔｉｏｎｓｓｈｏｗｅｄｔｈａｔａｆｔｅｒａｄｄｉｎｇｔｈｅＭＡｔｏｔｈｅｎｕｃｌｅａｒｆｕｅｌ，ｎｅｕｔｒｏｎｆｌｕｘａｎｄｎｅｕｔｒｏｎｓｐｅｃｔｒａｈａｖｅｄｉｆｆｅｒｅｎｔｅｆｆ
ｅｃｔｓｉｎｔｈｅｄｉｆｆｅｒｅｎｔｒｅａｃｔｏｒｃｏｒｅｓ．Ｉｎｃｏｎｔｒａｓｔｔｏｔｈｅｆａｓｔｒｅａｃｔｏｒ，ｔｈｅｒｅａｃｔｉｖｉｔｙ，ｔｈｅｎｅｕｔｒｏｎｆｌｕｘａｎｄｔｈｅｎｅｕｔｒｏｎｅｎｅｒｇｙｓｐｅｃｔｒｕｍｏｆｔｈｅｔｈｅｒｍａｌｒｅａｃｔｏｒａｒｅｓｅｖｅｒｅｌｙｉｍｐａｃｔｅｄａｆｔｅｒｔｈｅＭＡａｄｄｅｄｔｏｔｈｅｎｕｃｌｅａｒｆｕｅｌ．ＯｕｒｒｅｓｕｌｔｓｓｈｏｗｅｄｔｈａｔｆａｓｔｒｅａｃｔｏｒａｎｄｔｈｅｈｉｇｈｆｌｕｘｔｈｅｒｍａｌｒｅａｃｔｏｒａｒｅｐｒｏｍｉｓｉｎｇｉｎｔｒａｎｓｍｕｔａｔｉｏｎｏｆＭＡｎｕｃｌｉｄｅｓ．
Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：ｎｕｃｌｅａｒｒｅａｃｔｏｒ；ｐａｒｔｉｔｉｏｎｉｎｇａｎｄｔｒａｎｓｍｕｔａｔｉｏｎ；ａｃｔｉｎｉｄｅｎｕｃｌｉｄｅ；ＭＣＮＰ
随着人类对能源需求的加大以及煤炭、石油、天然气等化石燃料的日益减少，核电越来越受到人们的关注。核电站在向人类提供大量能量的同时也带来了众多的社会和环境问题。其 收稿日期：２０１１－０６－２６；修回日期：２０１２－０３－１６
基金项目：国家“８６３”计划资助项目（２００９ＡＡ０５０７０５）
中最受公众关注、最迫切需要解决的问题是如何处置核电站乏燃料中含有的大量的长寿命高放射性废物。长寿命高放废物主要是镎、镅、锔等次锕系核素（简称ＭＡ）和长寿命裂变产物
（简称ＬＬＦＰ），ＭＡ和ＬＬＦＰ要衰变数十万年才能达到天然铀的毒性水平［１］。因此核能要想大力发展的重要条件之一是妥善解决长寿命高
放废物的处置问题。目前处理核废物最常用的
是“一次通过”的方法，即将乏燃料直接进行地质深埋处置。但显然这种方法是不可取的，因为乏燃料中仍含有大量可用燃料，将其与其他废物一起处置，一方面造成了严重的资源浪费，另一方面长寿命高放废物未得到妥善处理，给环境和社会带来了潜在危险。
基于上述考虑，分离－嬗变技术［２］被提出。
分离是指分离乏燃料中的长寿命放射性核素以
及Ｐｕ、Ｕ等可再次循环利用核素。嬗变是指长寿命放射性核素在中子照射下发生原子核转换
过程，目的是使长寿命核素转换成短寿命或稳定核素，从而消除长寿命核素的长期放射性危害，并利用嬗变所释放的能量，这样就能够极大的降低长寿期放射性核废料的数量，提高核废料处理的安全性。
美国是最早提出核废物嬗变处理的国家。
２００６年２月，美国能源部又推出全球核能伙伴计划（ＧＮＥＰ），重新研究核燃料再处理技术，并积极地推进闭式燃料循环体系。ＧＮＥＰ计划主要内容有：开发可嬗变ＭＡ的先进快中子堆；开发先进的核废物再循环处理技术；建立国家核燃料供应架构，防止核燃料扩散等。
日本原子能委员会（ＪＡＥＡ）提出“核分离
与嬗变技术研究和发展的长期规划”报告，用以
解决日本未来核废物管理、开发高放核废物的
利用问题，同时制定了ＯＭＥＧＡ计划，确定了包括ＭＡ和ＬＬＦＰ核素的物理化学性质、分离技术，以及用以嬗变的装置和嬗变技术等的目标。法国研究了压水堆和快堆嬗变ＭＡ和ＬＬＦＰ的可行性，并在２００４年前，利用ＰＨＥＮＩＸ进行了嬗变的实验研究。
法国目前正在依照２００６年制定的法国未
来１５年核计划法案框架进行研究，包括出台核燃料和放射性废物管理的国家级规划，阶段性
的对长寿命核废物管理的多种方法进行研究等。俄罗斯９０年代初制定了核废物处理国家计划，ＭＡ的嬗变是该计划的一部分，主要研究如何在快堆中嬗变锕系元素。另外，俄罗斯也增加了嬗变技术研究的投入，他们除了拥有在快堆方面的经验之外，在ＡＤＳ的某些关键技术也处于世界领先水平，如Ｐｂ／Ｂｉ共熔体技术等。
目前，我国核电处于大发展时期，ＭＡ等长寿命放射性核素嬗变技术的研究刻不容缓，当前可提供中子源的嬗变设施包括热中子堆［３］、快中子堆［４］和加速器驱动的次临界装置（ＡＤＳ）［５］等，其中热中子堆和快中子堆是目前技术上最成熟的堆型。研究ＭＡ对各种堆芯的影响、探讨各类型
堆芯嬗变ＭＡ的可行性是ＭＡ嬗变研究的重要组成部分，也是本文主要探讨的内容。
蒙特卡罗方法粒子输运程序
蒙特卡罗（ＭｏｎｔｅＣａｒｌｏ，简称ＭＣ）方法是于２０世纪４０年代，随着计算机的诞生而逐渐发展起来的一门新兴科学。它通过随机模拟和统计实验方法来求数学、物理等方面问题近似解的数值方法，因此也称随机模拟方法或统计实验法。蒙特卡罗特别适应于求解本身带有随机性的物理现象问题，它把确定性的问题转换成随机概率问题，在通过计算机程序随机抽样产生足够多的统计模型的样本，最后可以计算出参数的估计值，即实际问题的模拟值。
ＭＣＮＰ４Ｃ［６］是由美国ＬｏｓＡｌａｍｏｓ国家实验室研制开发的一种利用蒙特卡罗方法解决核粒子输运问题的程序，能够解决中子、电子、光子或者耦合中子、电子、光子之间联合运输问题。ＭＣＮＰ４Ｃ程序应用非常广泛，可以灵活地搭建各种堆芯模型。
ＭＣＮＰ４Ｃ程序［６］通过一个输入文件和有关元素的截面数据文件对物理问题进行计算。输入文件由含不同输入信息的数据卡片组成，卡片具有指定的格式，包括描述问题所必需的全部信息，在每个卡片中填写量化的数据信息。输入卡片按类主要分为栅元卡、曲面卡、数据卡三个部分。栅元卡和曲面卡描述物体分布的空间几何信息，每一个几何体通过栅元由描述几１
何体各表面的曲面按一定关系构成。数据卡包
括问题（光子、中子、电子）类型、栅元物理参数、
源描述、材料描述、结果计数描述、问题截断条
件等。另外还有一些专门的数据卡片提供降低
方差、减少计算所需时间的技巧方法。
堆芯设计
目前世界上投入运行的主要堆型为热堆和
快堆，热堆主要是压水堆，快堆主要是钠冷快
堆，因此我们采用ＭＣＮＰ４Ｃ搭建压水堆模型
和钠冷快堆模型。为了更好的研究热中子嬗变
ＭＡ的可行性，我们参照美国的ＨＦＩＲ（Ｈｉｇｈ
ＦｌｕｘＩｓｏｔｏｐｅＲｅａｃｔｏｒ）［７］搭建高通量热中子堆
模型。高通量热中子堆模型采用两种不同的燃
料，我们将采用ＵＯ２燃料的堆型称作模型１，采
用ＭＯＸ燃料的堆型称作模型２。
２
图１燃料棒编号
Ｆｉｇ．１Ｔｈｅｆｕｅｌｒｏｄｎｕｍｂｅｒｉｎｔｈｅｆｕｅｌｅｌｅｍｅｎｔ
快堆
快堆采用液钠做冷却剂，堆芯由若干正六
边形组件组成，组成的堆芯形状也是一个正六
边形。快堆的中子能谱硬，中子通量高，可以燃
烧由ＵＯ２和ＰｕＯ２组成的混合燃料ＭＯＸ，因此
我们采用ＭＯＸ做燃料。快堆中子通量高，可
以实现２３８Ｕ的增殖，即２３８Ｕ吸收中子后可转换
为易裂变核素２３９Ｐｕ，因此ＭＯＸ中的ＵＯ２我们
采用低富集度的２３５Ｕ，２３５Ｕ的富集度为０．２５％。
快堆采用正六边形的燃料组件，每个燃料
棒的直径为６ｍｍ，相邻的两根燃料棒之间的
距离为７．２ｍｍ。每个组件中有６１个燃料棒，
每根燃料棒都有其相应的编号，整个燃料棒组
件的对边之间的距离为５８．６ｍｍ，如图１所
示。整个堆芯由２７１个燃料组件构成，如图２
所示。
２．１
图２快堆堆芯模型
Ｆｉｇ．２Ｔｈｅｍｏｄｅｌｏｆｔｈｅｆａｓｔｒｅａｃｔｏｒ
压水堆模型
我们参照大亚湾核电站的压水堆搭建小型
的压水堆模型，我们采用９×９的燃料组件，燃
料的直径为８．６ｍｍ，相邻的两根燃料棒之间
的距离为１２ｍｍ，组件的宽度为１１２ｍｍ，如图
３所示。堆芯共有１２１个燃料组件组成，组件
的排列方式如图４所示。采用轻水作为堆芯的
冷却剂和反射层，ＵＯ２作为堆芯的燃料。
２．２
图３压水堆燃料组件
Ｆｉｇ．３ＴｈｅＰＷＲｆｕｅｌｍｏｄｕｌｅ
Ｒｅａｃｔｏｒ）搭建高通量热中子堆模型。ＨＦＩＲ堆采
用扇板型的燃料元件，燃料组件成圆形，其热中
子注量率达到２．６×１０１５ｎ／（ｃｍ２·ｓ）。因此我们
的高通量热中子堆模型是采用圆板形燃料组件高通量热中子堆模型
２．３
图４压水堆堆芯结构图６高通量热中子堆内层结构Ｆｉｇ．４ＴｈｅｓｔｒｕｃｔｕｒｅｏｆｔｈｅＰＷＲｒｅａｃｔｏｒｃｏｒｅＦｉｇ．６Ｔｈｅｉｎｎｅｒｓｔｒｕｃｔｕｒｅｏｆｔｈｅｈｉｇｈｆｌｕｘｔｈｅｒｍａｌｒｅａｃｔｏｒ搭建的圆筒堆，如图５所示。我们将堆芯分为
两部分，内层和外层，其中外层燃料和慢化剂的厚度都为０．１２５ｃｍ。为了在堆芯内层得到较高的热中子注量率，我们将内层慢化剂水层的厚度增加到０．４ｃｍ，燃料厚度降低为０．１ｃｍ，堆芯内层结构如图６所示。内层有３６层燃料，外层有６０层燃料。超热中子堆我们采用两种不同类型的燃料，高通量热中子堆模型１我们采用ＵＯ２燃料，高通量热中子堆模型２我们采用ＭＯＸ燃料，两者的堆芯结构完全相同。
中子慢化效果好，堆芯燃料中未添加可燃毒物，因此２３５Ｕ的富集度为１．０４％时即可临界。
表１堆芯临界时燃料参数Ｔａｂｌｅ１Ｔｈｅｆｕｅｌｐａｒａｍｅｔｅｒｆｏｒｔｈｅｃｒｉｔｉｃａｌｒｅａｃｔｏｒ堆型燃料组成及其比例压水堆２３５Ｕ／Ｕ１．０４％铀２３５Ｕ／Ｕ０．２５％钚２３８Ｐｕ／２３９Ｐｕ／２４０Ｐｕ／２４１Ｐｕ／２４２Ｐｕ０．０４／０．５４４／０．２２８／０．１１８／０．０７ＵＯ２／（ＵＯ２＋ＰｕＯ２）０．７９２８快堆
高通量热中子堆模型１２３５Ｕ／Ｕ２．２％铀２３５Ｕ／Ｕ０．２５％钚２３８Ｐｕ／２３９Ｐｕ／２４０Ｐｕ／２４１Ｐｕ／２４２Ｐｕ０．０４／０．５４４／０．２２８／０．１１８／０．０７ＵＯ２／（ＵＯ２＋ＰｕＯ２）０．９２高通量热中子堆模型２
各堆型的中子能谱分布通过使用ＭＣＮＰ４Ｃ程序模拟得到各堆型的中子能谱分布如图７所示。为了便于比较ＭＡ对各堆型的影响，文章中的数据都是每兆瓦热功率下的数据。
压水堆采用Ｈ２Ｏ做冷却剂和慢化剂，中子得到较好慢化，热中子注量率高。快堆采用液钠做冷却剂，堆芯内基本上为快中子，而且中子注量率高，中子能谱硬。高通量热中子较压水堆而言总的中子注量率和热中子注量率都要高很多，达到我们预期的高通量超热中子的设计要求。由于高通量热中子堆１采用ＵＯ２燃料，２．５图５高通量热中子堆模型Ｆｉｇ．５Ｔｈｅｍｏｄｅｌｏｆｈｉｇｈｆｌｕｘｔｈｅｒｍａｌｒｅａｃｔｏｒ堆芯临界时的燃料组成我们通过调节反应堆燃料的富集度使堆芯
达到临界，其中压水堆的燃料为ＵＯ２，快堆燃料为ＭＯＸ（ＵＯ２、ＰｕＯ２混合氧化物），高通量热中子堆模型１燃料为ＵＯ２，高通量热中子堆模型２燃料为ＭＯＸ，当堆芯临界时，各个堆芯的燃料参数如表１所示。其中压水堆体积较大，２．４２０８
高通量热中子堆２ 采用 ＭＯＸ 燃料导致高通量 热中子堆模型１ 的热中子量要大于高通量热中
子堆模型２，该趋势可以在图７ 中明显的看出。
通过以上比较可以看出各个堆型的设计达到了 我们预期的要求。
ＭＡ 对各堆型的影响
３ 我 们 将 ＭＡ （２３７ Ｎｐ、２４１ Ａｍ、２４３ Ａｍ、２４４
Ｃｍ、
２４５Ｃｍ
）均匀地混合到堆芯燃料中（高通量热中子 堆我们只将 ＭＡ 添加到内层燃料中）来研究 ＭＡ 对堆芯反应性、中子能谱、通量的影响以及 ＭＡ 核素在各个堆芯中的裂变率和俘获吸收率。 ３．１ ＭＡ 对各堆型反应性的影响
ＭＡ 均匀地混合到核燃料中，表 ２ 为添
加 的 ＭＡ 中各 核 素 的 比 例。 表 ３ 为 各 个 堆 芯 燃 料中 ＭＡ 量 为 １％ 、２％ 、３％ 时 对 堆 芯 反 应 性 （ｋｅｆｆ）
的影响。 通 过 改 变 燃 料 的 富 集 度 使 得 添 加 ＭＡ 后的堆芯临界，此时各堆芯燃料组成如 表４ 所示。
表２ ＭＡ 中各核素的比例
Ｔａｂｌｅ２ Ｔｈｅｐｒｏｐｏｒｔｉｏｎｏｆｔｈｅｎｕｃｌｉｄｅｓｉｎ ＭＡ
图７ 中子能谱
核素
２３７Ｎｐ ２
４１Ａｍ ２４３Ａｍ ２４４Ｃｍ
２４５Ｃｍ
Ｆｉｇ．７ Ｔｈｅｎｅｕｔｒｏｎｅｎｅｒｇｙｓｐｅｃｔｒｕｍ
比例／％
５６．２ ２６．４ １２ ５．１２ ０．２８
表３ ＭＡ
对各堆芯反应性的影响 Ｔａｐｅ３ Ｔｈｅｅｆｆｅｃｔｔｏｔｈｅｒｅａｃｔｏｒｒｅａｃｔｉｖｉｔｙｂｙ
ＭＡｎｕｃｌｉｄｅｓ 堆型 压水堆 快堆 高通量热中子堆１
高通量热中子堆２
无 ＭＡ 时ｋｅｆｆ ＭＡ 含量１％ 时ｋｅｆｆ ＭＡ 含量２％ 时ｋｅｆｆ ＭＡ 含量３％ 时ｋｅｆｆ
１．００３５８ ０．７６５
０．６２０５５
０．２１７０ １．０００７６
０．９９７５４
０．９９５１３
０．９９２０２ １．００２５４
０．９６５７２
０．９３４８０
０．９１０１２ １．００４４９
０．９０４１９
０．８４３６９
０．８０４２０
表４ 燃料中含有２％ 的 ＭＡ
时堆芯临界时燃料参数 Ｔａｐ
ｅ４ Ｔｈｅｆｕｅｌｐａｒａｍｅｔｅｒｆｏｒｔｈｅｃｒｉｔｉｃａｌ ｒｅａｃｔｏｒｗｈｅｎｆｕｅｌｃｏｎｔａｉｎｓ２％ ＭＡ
从 表 ３ 中 可 以 看 出 ＭＡ 对 快 堆 反 应 性
（ｋｅｆｆ）影响较小，对压水堆、高通量热中子堆１、２ 的反应性影响大，尤其是压水堆的反应性下降 非常大。 因 此 核 燃 料 中 添 加 ＭＡ 后，压 水 堆 中２３５Ｕ 的富集度要提高到４．０２％ 才能临界，而 快堆燃料中各核素的比例基本保持不变。 锕系元素的裂变截面与俘获反应截面之比 以及每次裂变产生的平均中子数都随着中子能 谱变 硬 而 增 大，如 果 堆 芯 中 子 平 均 能 量 在 ６００ｋｅＶ 以 下 则 反应性变化是负 的，在 ７３０ｋｅＶ 以上可反应性变化为正［８］
。 从图７ 可 以看 出 快 堆 的 中 子 能 谱 硬、通 量 高，部 分 ＭＡ 直接作为燃料发生裂变，因此 ＭＡ 对快堆反应 性的影响很小。
在热中子区，锕系元素有较 高 的 热 中 子 吸
２０９
堆型 燃料组成
压水堆
２３５Ｕ／Ｕ４．０２％
铀 ２３５Ｕ／Ｕ０．２５％
钚 ２３８Ｐｕ／２３９Ｐｕ／２４０Ｐｕ／２４１Ｐｕ／２４２Ｐｕ
０．０４／０．５４４／０．２２８／０．１１８／０．０７ ＵＯ２／（ＵＯ２＋ＰｕＯ２）
０．７９ 快堆
高通量热中子堆模型１ ２３５Ｕ／Ｕ４．６％
铀 ２３５Ｕ／Ｕ０．２５％
高通量热中子堆模型２ 钚 ２３８Ｐｕ／２３９Ｐｕ／２４０Ｐｕ／２４１Ｐｕ／２４２
Ｐｕ
０．０４／０．５４４／０．２２８／０．１１８／０．０７ ＵＯ２／（ＵＯ２＋ＰｕＯ２）
０．８５２
豫公网安备41160202000603
站长QQ:729038198
关于我们
投诉建议