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电工材料2008N o.2
巨磁阻的影响
韩庆艳，成钢，顾正飞
(桂林电子科技大学信息材料科学与工程系，广西桂林
541004)
摘要：采用直流磁控溅射法制备Fe/Pr /Cu 系列多层膜，在超高真空中进行热处理,
测量了系列样品的结构和磁电阻。结果表明：退火温度为275℃的薄膜样品具有较好的层状结构和周期性。多层膜的层间耦合性质随Pr 层的厚度增加而发生变化，巨磁电阻(GMR )效应随Pr 层的厚度增加而减小。讨论了稀土Pr 及Pr 层的厚度对巨磁电阻效应的影响。 关键词:Fe/Pr /Cu 多层膜;Pr 厚度；巨磁阻(GMR )效应；磁控溅射中图分类号:TM27;O482.52
文献标志码:A
文章编号:1671-8887(2008)02-0023-04
The Eff ect of Anneal in g Tem p erature
on GM R in Fe/Pr/Cu Multila y er Fil ms
HA N Qi n g -y a n ,C H EN G Ga n g ,G U Z he n g -f ei
(De p a r t ment o f I n f or ma t i on Ma t eri als Science a n d En g i neeri n g ,
Guili n U ni versi t y o f Elect r onic Tech n ol o gy ,Gu a n g xi Guili n 541004,Chi na )
Abstract :The Fe /Pr /Cu m ultil a y e r f il ms de p osit e d o nt o s ubst r at es wit h a ma g net r o n c o n 2t r olle d s p ut t e ri n g met h od a n d t he n di d i n t he ult r a-hi g h vacuu m heat t r eat me nt ,als o di d a se ries of s a m p le meas ur e me nts of t he st r uct ur e a n d ma g net or esist a nce.
The r es ults s h ow
t hat :t he f il m s a m p les ha ve bet t e r l a y e r e d st r uct ur e a n d c y clical at t he a n neali n g t e m p e r 2at ur e of 275℃.The m ulti-l a y e r f il m c ha n g e d b y t he i nc r ease of t he Pr c ou p le d t hic k ness ,t he g i a nt ma g net or esist a nce dec r eases b y t he i nc r ease of t he Pr l a y e r t hic k ness.D escuess t he ef f ect of Pr a n d Pr l a y e r t hic k ness o n t he g i a nt ma g net o r esist a nce.
K e y words :Fe /Pr /Cu m ultil a y e rs ;t he t hic k ness of Pr ;g i a nt ma g net o r esist a nce ef f ect ;ma g 2net r o n c o nt r olle d s p ut t e ri n g
基金项目：广西自然科学基金项目(桂科基0575093)
作者简介：韩庆艳(1982-)，女，硕士研究生，主要从事磁性材料和薄膜材料的研究,()xiaxuexiaxue @ 。收稿日期:2008-03-031 引言
自1988年法国科学家在多层膜结构中发现巨磁阻(g iant ma g netoresistance ,GM R )效应以来[1]，多层膜巨磁电阻材料的研究日趋迅猛，并在读写磁头、非挥发磁性存储[2]、传感器[3]等领域获得广泛应用[4]，已成为当前学术界研究的热点之一。如在1994年计算机硬盘中使用了GM R 效应的自旋阀结构的读出磁头，获得了1Gb/inch 2的存储密度。到1996年，存储密度已达5Gb/inch 2，并且其存储
密度越来越高。通常GM R 值高的多层膜，其磁性层内传导电子的自旋极化强[5]。由于GM R 磁头在信息存储运用方面的巨大潜力，激发了人们对各种材料的磁电阻效应的兴趣，促进了磁电阻效应的广泛应用。
多层膜巨磁电阻效应是在磁电阻效应研究、应用的基础上发展起来的。早在1856年英国著名物理学家汤姆逊就发现了磁致电阻现象,1857年汤姆逊又发现了铁磁多晶体中各向异性磁电阻效应，这是由磁电阻研究向巨磁电阻研究的一个重大的转变。但由于当时的理论知识和技术的限制，磁电阻现象一直未得到重视。直到1971年Huont 提出利用磁电阻制作磁盘系统,1985年美国IBM 公司在技术
韩庆艳等:Pr 层厚度对纳米级Fe/Pr/Cu 多层膜巨磁阻的影响
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上实现这一构想,1991年日本的日立公司成功制作出产品，这些成果才开始引起人们的关注。1988年，法国的Fert在Fe/Cr多层膜中第一次发现了多层膜GM R效应。GM R效应是磁有序材料在一定结构和外磁场作用下，其电阻会随外磁场的改变而发生巨大的变化。这一发现不仅让世人认识了GM R 效应，而且大大激发了人们研究GM R效应的热情，人们纷纷从理论和实验的层面对多层膜的GM R进行研究，研究队伍不断扩大，研究成果日渐丰厚。1995年美国物理学会将GM R效应列为当年凝聚态物理中5个热点的首位。
多层膜GM R效应产生的物理原因主要是传导电子的自旋相关散射理论。目前各国物理学家所研究的金属多层膜基本上有两种：一种是能产生反铁磁耦合的多层膜，另一种是自旋阀结构[6]。在耦合型磁性多层膜中，其磁电阻值较大，具有振荡现象，但是这类薄膜的磁电阻的饱和磁场较高，不实用。而自旋阀却具有低饱和工作场、稳定性能好、利用层间转动磁化过程能有效地抑制噪声等优点，从其应用的发展趋势来看，自旋阀是新一代高密度读出磁头的首选，因而自旋阀的研究引起了许多研究者的重视[6～9]。影响多层膜磁阻性的因素有很多,Co Fe/ Cu n多层膜材料，由于其GM R值高，热稳定性好，得到了一定的研究。但对Fe/Pr/Cu多层膜及其磁阻性影响的研究却很少。本文对275℃退火后的Fe/Pr/Cu系列多层膜进行了研究，通过改变Pr的厚度，分析了该多层膜的GM R效应及其结构，进一步揭示了GM R效应与结构的关系。
2试验
用FJL560B4磁控溅射设备制备Fe/Pr/Cu系列多层膜。其中Pr厚度取不同值，分别将单独的Fe 靶、Pr靶和Cu靶交替溅射在载玻片上,Fe和Cu 的纯度均为99.99%，通过控制各种靶的溅射时间来确定膜厚。用台阶仪测量各膜的厚度，其中Fe的厚度为1.1nm,Cu的厚度为9.2nm,Pr的厚度分别取0、0.7、1.4、2.7、3.4、4.1nm。制备过程中背底真空度为9.5×10-5Pa，溅射气体(高纯Ar)气压为0.73Pa，溅射基片为载波片(厚度0.8～1.0mm)。采用直流溅射，溅射电流0.40A，电压0.39kV。多层膜制备好后再分别对其进行高真空退火，真空度为7.8×10-5Pa，退火温度为275℃，退火时间均为30min。
用D8-ADVAN GE衍射仪进行X射线衍射分析；用传统的四探针法测量室温下的磁电阻，外加磁场为0～9000kA/m。GM R定义为:(ΔR/R0)= [(R0-R H)]/R0，其中R H是磁场为H时的电阻, R0是磁场为零时的电阻。 3结果与讨论
3.1X射线衍射分析
3.1.1小角度X衍射(L XRD)实验分析
图1为Pr厚度d=4.1nm时多层膜Fe/Pr/ Cu的小角度XRD图。由图1可知，在2θ为3.3°和5.2°时分别出现了两个小角衍射峰，表明该样品具有一定的周期性和层状结构。但衍射峰不是特别明显，原因是样品进行了275℃退火处理，导致各层原子之间有扩散，因退火温度不是很高，故扩散不是很明显，薄膜仍保持层状结构。
图1Pr厚度为4.1nm时Fe/Pr/Cu多层膜
的L XRD图
3.1.2大角度X衍射(M XRD)实验分析
图2是275℃退火后，多层膜Fe/Pr/Cu(Pr厚度d=0、0.7、4.1nm时)的大角度X衍射图。未加Pr制备的样品，在2θ=43.647°、2θ=50.589°处出
图2不同Pr厚度样品的X
衍射图
韩庆艳等:Pr层厚度对纳米级Fe/Pr/Cu多层膜巨磁阻的影响
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现两个衍射峰，分别对应于Cu的面心立方相的(111)和(200)衍射峰，明显看出(111)衍射峰很尖锐并且狭窄。由峰位置计算得到的晶格常数为0.3603 nm，小于块体Cu的晶格常数(0.3607nm)。加入不同厚度的Pr层(d=0.7、4.1nm)后，发现Cu的(111)和(200)峰变得较弱，并且衍射峰变宽，表明随着Pr层厚度的增大,Cu晶粒在变小，其原因是Pr的加入阻碍了Cu颗粒的结晶，导致了晶粒的细化。由Scherrer公式计算得到当Pr层厚度分别为0.7nm和4.1nm时,Cu晶粒尺寸分别为12.7nm 和5nm。
从图1(d=4.1nm)的小角度X衍射图可以解释本试验对样品进行大角度X衍射时只出现Cu的衍射峰，而未看到其他成分衍射峰的原因是:①Fe 和Pr的含量较少;②在275℃退火，各层原子之间并没有互相融合，而是仍然以各层的形式存在，故只能观察到最外层Cu的衍射峰。
3.2GM R效应
图3是室温下测得的在275℃退火后Fe/Pr/ Cu系列多层膜的GM R效应随磁场强度的变化曲线。
图3275℃退火的GM R与磁场H的关系
从图3可以看到,GM R效应随磁场强度的增大而增大，而且在低场下的变化显著，在高场下曲线则趋于平稳，也就是磁电阻趋于饱和，此时所达到的GM R值是由于多层膜具有一定的周期性和层状结构，形成了超晶格所致。根据Pr层厚度的不同，其多层膜的GM R曲线存在很大的差异，说明Pr层厚度对Fe/Pr/Cu系列多层膜的GM R效应具有很大的影响。从图3可知，在同一退火温度下, Fe/Pr/Cu多层膜的GM R效应随Pr层厚度的增加而减弱，且Pr层厚度较大(d=4.1nm)时，其曲线相对较平滑,GM R值较小(约-0.05%)。未加Pr (d=0)的曲线，其GM R值相对很大(约-0.4%)。磁性多层膜的GM R效应产生的物理原因可用传导电子的自旋相关散射理论解释。
大量研究发现，影响金属多层膜GM R效应的大小有以下几个因素[10]:①界面粗糙度和晶体结构;
②体散射和界面散射;③磁性层和非磁性层的厚度。可见，凡是影响多层膜界面粗糙度、晶体结构、各层厚度等的因素都对GM R效应有影响。因此，合理地控制界面粗糙程度、晶体结构和各层厚度等微结构，就可能得到最佳的GM R效应。本试验Fe/Pr/ Cu多层膜中的稀土Pr由于具有细化晶粒的作用，不仅细化了Cu层中的Cu晶粒，同样也细化了Fe层中的Fe晶粒。由于晶粒的细化，改善了界面的粗糙度，并使Fe层中的磁性颗粒———Fe晶粒中的磁矩取向更具有随机性，从而减小了界面对自旋电子在输运过程中的作用，降低了磁性颗粒对自旋极化电子的散射，导致了GM R值的减小。另一方面，样品在275℃退火过程中不可避免的造成Pr层原子扩散，导致相邻Pr层之间出现磁短路，从而GM R值减小。
当磁性金属和非磁性金属呈层状排布(即一层磁性金属，一层非磁性金属)，且每层厚度达到一定要求时，磁层通过非磁层进行交换作用。当磁层厚度适当时，二近邻层之间存在交换耦合作用。本试验样品中,Fe为磁性层,Cu和Pr为非磁性层，试验结果表明，其GM R效应随着Pr层厚度的增加而减小。Grunber g等[11,12]用光散射技术，系统地研究了铁磁层间通过非磁性层的层间耦合，提出了“穴道”模型。该模型认为非磁性层不是理想连续的，其层中可能存在穴道，相邻的磁性层通过“穴道”接触作用，能导致层间耦合呈铁磁交换作用；当非磁性较薄时,“穴道”多，磁性层间连接桥亦多，磁性层间耦合增强。随着非磁性厚度增加，层间耦合减弱,GM R 效应降低。本试验结果也充分证明了这一点。
4结论
(1)275
℃退火后系列Fe/Pr/Cu多层膜具有一
定的周期性和层状结构。
(2)多层膜的GM R受表面粗糙度的影响很大,
表面越粗糙其GM R越高。
(3)多层膜磁性层间的交换耦合作用被认为是
GM R效应产生的主要原因之一。Fe/Pr/Cu多层膜
的GM R值随Pr层厚度的增大而减小。
韩庆艳等:Pr层厚度对纳米级Fe/Pr/Cu多层膜巨磁阻的影响
26电工材料2008N o.2韩庆艳等:Pr层厚度对纳米级Fe/Pr/Cu多层膜巨磁阻的影响
自GM R效应被人们发现至今，虽然受到人们的广泛重视，提出了一系列提高GM R效应的理论分析和研究结果，但利用什么材料，建立什么样的模型才能得到室温下饱和磁场低、灵敏度高、GM R 值大的多层膜，并使其能够得到广泛应用，还有很多工作要做。对材料的研究，利用不同的材料建立模型的研究，乃至用什么样的技术建立模型都已成为人们今后在多层膜GM R效应研究中应该注意的问题。
可见,GM R的研究与材料的研究密不可分，新材料的研究将是使GM R效应更快、更广泛地应用于实践的重要因素之一。
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