一种木质素吸附剂在铀钍分离中的应用

1.本技术涉及重金属吸附领域，具体而言，涉及一种木质素吸附剂在铀钍分离中的应用。

背景技术：

2.目前，核能由于具有清洁、环保以及高效等优势，已经得到广泛应用，但是，作为核能主要来源的铀由于其矿产资源短缺，再加上开采困难，导致核能的产能受限，基于此，研究者们研究发现铀的同位素钍能够有效代替铀，用于产生核能，其中，从铀钍混合物中高效分离铀和钍显得尤为重要。
3.现有技术中，当前的吸附剂对铀和钍的吸附选择性较低，导致二者的分离效果欠佳。

技术实现要素：

4.本技术的目的在于提供一种木质素吸附剂在铀钍分离中的应用，能够提高对铀和钍的吸附选择性，从而实现铀和钍的高效分离。
5.本技术的实施例是这样实现的：
6.本技术实施例提供一种木质素吸附剂在铀钍分离中的应用，包括采用木质素吸附剂分离铀钍混合物中的铀和钍，木质素吸附剂为碳化改性的铁基胺化碱木质素。
7.上述技术方案中，将碳化改性的铁基胺化木质素用于分离铀钍混合物中的铀和钍，相较于采用常规的mof材料以及磷化物等吸附剂，具有对铀和钍的吸附差异性更大的优势，从而能够实现铀和钍的高效分离。
8.在一些可选的实施方案中，木质素吸附剂与铀钍混合物中的铀的初始质量浓度比为10：(1～28)。
9.上述技术方案中，将木质素吸附剂与铀的初始质量浓度比限定在上述范围，能够使得二者具有适宜的质量浓度比，从而能够提高吸附剂对铀和钍的吸附差异性，以便更好地分离铀和钍。
10.在一些可选的实施方案中，木质素吸附剂与铀钍混合物中的铀的初始质量浓度比为10：(6～10)。
11.上述技术方案中，进一步将木质素吸附剂与铀的初始质量浓度比限定在上述范围，相较于不在该范围，能够进一步提高吸附剂对铀和钍的吸附差异性。
12.在一些可选的实施方案中，在铀钍混合物中，铀与钍的初始质量浓度比为(1～28)：(1～28)。
13.上述技术方案中，将铀与钍的初始质量浓度比限定在上述范围，能够使得二者具有适宜的质量浓度比，也有助于提高吸附剂对铀和钍的吸附差异性。
14.在一些可选的实施方案中，在铀钍混合物中，铀与钍的初始质量浓度比为(1～5)：(1～5)。
15.上述技术方案中，进一步将铀与钍的初始质量浓度比限定在上述范围，相较于不在该范围，能够进一步提高吸附剂对铀和钍的吸附差异性。
16.在一些可选的实施方案中，采用木质素吸附剂分离铀钍混合物中的铀和钍的步骤中，处理时间为80～120min。
17.上述技术方案中，将处理时间限定在上述范围，能够使得处理过程具有适宜的时长，一方面能够有效避免处理时间较短，无法实现铀和钍的有效分离，另一方面能够有效避免处理时间较长，造成时间的浪费(吸附剂具有一定的吸附饱和度，当达到吸附饱和度以后，增加吸附时间，并不能再明显地提高吸附分离的效果)。
18.在一些可选的实施方案中，木质素吸附剂的制备方法包括：
19.提供胺化碱木质素；
20.将胺化碱木质素与三价铁源混合，得到铁基胺化碱木质素，其中，胺化碱木质素与三价铁源中的三价铁离子的质量比为1：(3～6)；
21.对铁基胺化碱木质素进行热解碳化，以得到木质素吸附剂。
22.上述技术方案中，按照上述工艺进行制备，能够制备得到对铀和钍具有较大吸附差异性的木质素吸附剂，此外，相较于传统的制备工艺(铁离子的用量通常少于胺化木质素)，本技术实施例提供的制备工艺中，铁离子的用量高于胺化碱木质素的用量，能够使得制备得到的木质素吸附剂中具有较高的铁离子含量，从而有助于提高吸附剂对铀和钍的吸附差异性。
23.在一些可选的实施方案中，在混合的过程中，处理时间为14～24h。
24.上述技术方案中，将混合过程中的处理时间限定在上述范围，能够使得混合过程具有适宜的处理时长，从而能够使得铁基胺化碱木质素中具有适宜含量的铁离子。
25.在一些可选的实施方案中，在热解碳化的过程中，处理温度为200～700℃，处理时间为1.5～3.5h。
26.上述技术方案中，将热解碳化过程中的处理温度以及处理时间分别限定在上述范围，能够使得热解碳化过程具有适宜的温度和时长，一方面能够有效避免处理温度和时长不足，使得木质素吸附剂碳化程度不够，导致其开孔效果较差、比表面积提升不足，进而影响其吸附性能；另一方面能够有效避免处理温度过高、处理时间过长，避免使得木质素吸附剂表面的活性基团消失(比如羧基、氨基和羟基等)，进而避免影响其吸附性能。
27.在一些可选的实施方案中，热解碳化的过程在惰性气氛中进行；
28.可选地，惰性气氛包括氮气、氩气和一氧化碳中的一种或多种。
29.上述技术方案中，将热解碳化过程置于惰性气氛中进行，能够提高热解碳化过程的安全性以及稳定性。
30.进一步地，惰性气氛的种类较为丰富，相较于种类单一的形式，能够提供更多的可实施方案。
附图说明
31.为了更清楚地说明本技术实施例的技术方案，下面将对实施例中所需要使用的附图作简单地介绍，应当理解，以下附图仅示出了本技术的某些实施例，因此不应被看作是对范围的限定，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这
些附图获得其他相关的附图。
32.图1为本技术实施例提供的一种木质素吸附剂的制备方法的工艺流程图；
33.图2为本技术实施例提供的不同温度下制备的吸附剂对铀的吸附性能测试结果；
34.图3为本技术实施例提供的不同温度下制备的吸附剂对钍的吸附性能测试结果；
35.图4为本技术实施例提供的一系列对照组吸附剂对铀的吸附性能测试结果；
36.图5为本技术实施例提供的一系列对照组吸附剂对钍的吸附性能测试结果；
37.图6为本技术实施例提供的吸附剂对不同浓度下的铀的吸附性能测试结果；
38.图7为本技术实施例提供的吸附剂对铀在不同铀钍比例下的吸附性能测试结果；
39.图8为本技术实施例提供的吸附剂对钍在不同铀钍比例下的吸附性能测试结果。
具体实施方式
40.为使本技术实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将对本技术实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述。实施例中未注明具体条件者，按照常规条件或制造商建议的条件进行。所用试剂或仪器未注明生产厂商者，均为可以通过市售购买获得的常规产品。
41.需要说明的是，在本技术的描述中，除非另有说明，“一种或多种”中的“多种”的含义是指两种及两种以上；“数值a～数值b”的范围包括两端值“a”和“b”，“数值a～数值b+计量单位”中的“计量单位”代表“数值a”和“数值b”二者的“计量单位”。
42.下面对本技术实施例的一种木质素吸附剂在铀钍分离中的应用进行具体说明。
43.本技术实施例提供一种木质素吸附剂在铀钍分离中的应用，包括采用木质素吸附剂分离铀钍混合物中的铀和钍，木质素吸附剂为碳化改性的铁基胺化碱木质素。
44.本技术中，将碳化改性的铁基胺化木质素用于分离铀钍混合物中的铀和钍，相较于采用常规的mof材料以及磷化物等吸附剂，具有对铀和钍的吸附差异性更大的优势，从而能够实现铀和钍的高效分离。
45.需要注意的是，在吸附分离过程中，木质素吸附剂与铀钍混合物中的铀的初始用量不做限定，可以根据实际需要进行调整。
46.作为一种示例，木质素吸附剂与铀钍混合物中的铀的初始质量浓度比为10：(1～28)，例如但不限于初始质量浓度比为10：1、10：2、10：4、10：6、10：8、10：10、10：12、10：14、10：16、10：18、10：20、10：22、10：24、10：26和10：28中的任意一者点值或任意二者之间的范围值。
47.该实施方式中，将木质素吸附剂与铀的初始质量浓度比限定在上述范围，能够使得二者具有适宜的质量浓度比，从而能够提高吸附剂对铀和钍的吸附差异性，以便更好地分离铀和钍。
48.可以理解的是，考虑到分离效果，可以对二者的用量比做进一步限定。
49.作为一种示例，木质素吸附剂与铀钍混合物中的铀的初始质量浓度比为10：(6～10)，例如但不限于初始质量浓度比为10：6、10：7、10：8、10：9和10：10中的任意一者点值或任意二者之间的范围值。
50.该实施方式中，进一步将木质素吸附剂与铀的初始质量浓度比限定在上述范围，相较于不在该范围，能够进一步提高吸附剂对铀和钍的吸附差异性。
51.需要注意的是，在吸附分离过程中，铀钍混合物中的铀和钍的初始用量不做限定，可以根据实际需要进行调整。
52.作为一种示例，在铀钍混合物中，铀与钍的初始质量浓度比为(1～28)：(1～28)，例如但不限于初始质量浓度为1：1、1：4、1：8、1：12、1：16、1：18、1：22、1：26、1：28、10：1、10：4、10：8、10：12、10：16、10：18、10：22、10：26、10：28、28：1、28：4、28：8、28：12、28：16、28：18、28：22和28：26中的任意一者点值或任意二者之间的范围值。
53.该实施方式中，将铀与钍的初始质量浓度比限定在上述范围，能够使得二者具有适宜的质量浓度比，也有助于提高吸附剂对铀和钍的吸附差异性。
54.可以理解的是，考虑到分离效果，可以对二者的用量比做进一步限定。
55.作为一种示例，在铀钍混合物中，铀与钍的初始质量浓度比为(1～5)：(1～5)，例如但不限于初始质量浓度为1：1、1：2、1：3、1：4、1：5、3：1、3：2、3：4、3：5、5：1、5：2、5：4、2：1和4：1中的任意一者点值或任意二者之间的范围值。
56.该实施方式中，进一步将铀与钍的初始质量浓度比限定在上述范围，相较于不在该范围，能够进一步提高吸附剂对铀和钍的吸附差异性。
57.需要注意的是，在分离铀钍混合物中的铀和钍的步骤中，处理时间不做限定，可以根据实际需要进行调整。
58.作为一种示例，采用木质素吸附剂分离铀钍混合物中的铀和钍的步骤中，处理时间为80～120min，例如但不限于处理时间为80min、90min、100min、110min和120min中的任意一者点值或任意二者之间的范围值。
59.该实施方式中，将处理时间限定在上述范围，能够使得处理过程具有适宜的时长，一方面能够有效避免处理时间较短，无法实现铀和钍的有效分离，另一方面能够有效避免处理时间较长，造成时间的浪费(吸附剂具有一定的吸附饱和度，当达到吸附饱和度以后，增加吸附时间，并不能再明显地提高吸附分离的效果)。
60.作为一种示例，木质素吸附剂的制备方法包括：
61.提供胺化碱木质素；
62.将胺化碱木质素与三价铁源混合，得到铁基胺化碱木质素，其中，胺化碱木质素与三价铁源中的三价铁离子的质量比为1：(3～6)，例如但不限于质量比为1：3、1：4、1：5、和1：6中的任意一者点值或任意二者之间的范围值；
63.对铁基胺化碱木质素进行热解碳化，以得到木质素吸附剂。
64.该实施方式中，按照上述工艺进行制备，能够制备得到对铀和钍具有较大吸附差异性的木质素吸附剂，此外，相较于传统的制备工艺(铁离子的用量通常少于胺化木质素)，本技术实施例提供的制备工艺中，铁离子的用量高于胺化碱木质素的用量，能够使得制备得到的木质素吸附剂中具有较高的铁离子含量，从而有助于提高吸附剂对铀和钍的吸附差异性。
65.需要说明的是，胺化木质素的来源不限，可以通过制备所得，也可以通过直接购买所得。
66.需要说明的是，三价铁源的种类不做限定，只要能够提供三价铁离子即可。
67.作为一种示例，三价铁源包括硝酸铁和硫酸铁中的至少一种。
68.需要注意的是，胺化碱木质素与三价铁源的混合时间不做限定，可以根据实际需
要进行调整。
69.作为一种示例，在混合的过程中，处理时间为14～24h。
70.该实施方式中，将混合过程中的处理时间限定在上述范围，能够使得混合过程具有适宜的处理时长，从而能够使得铁基胺化碱木质素中具有适宜含量的铁离子。
71.需要注意的是，热解碳化过程中的处理温度和处理时长不做限定，可以根据实际需要进行调整。
72.作为一种示例，在热解碳化的过程中，处理温度为200～700℃，例如但不限于处理温度为200℃、300℃、400℃、500℃、600℃和700℃中的任意一者点值或任意二者之间的范围值；处理时间为1.5～3.5h，例如但不限于处理时间为1.5h、1.6h、1.7h、1.8h、1.9h、2.0h、2.1h、2.2h、2.3h、2.4h、2.5h、2.6h、2.7h、2.8h、2.9h、3.0h、3.1h、3.2h、3.3h、3.4h和3.5h中的任意一者点值或任意二者之间的范围值。
73.该实施方式中，将热解碳化过程中的处理温度以及处理时间分别限定在上述范围，能够使得热解碳化过程具有适宜的温度和时长，一方面能够有效避免处理温度和时长不足，使得木质素吸附剂碳化程度不够，导致其开孔效果较差、比表面积提升不足，进而影响其吸附性能；另一方面能够有效避免处理温度过高、处理时间过长，避免使得木质素吸附剂表面的活性基团消失(比如羧基、氨基和羟基等)，进而避免影响其吸附性能。
74.需要注意的是，考虑到热解碳化过程的安全性以及稳定性，可以对热解碳化的工艺条件进行优化。
75.作为一种示例，热解碳化的过程在惰性气氛中进行；
76.可选地，惰性气氛包括氮气、氩气和一氧化碳中的一种或多种。
77.该实施方式中，将热解碳化过程置于惰性气氛中进行，能够提高热解碳化过程的安全性以及稳定性。
78.进一步地，惰性气氛的种类较为丰富，相较于种类单一的形式，能够提供更多的可实施方案。
79.需要说明的是，惰性气氛的通入阶段不做限定，可以是在热解碳化前通入，也可以是在热解碳化过程中通入。
80.需要注意的是，在木质素吸附剂的制备过程中，未做特别说明或限定的工艺以及步骤均可按照本领域常规操作进行。
81.作为一种示例，木质素吸附剂的制备包括以下步骤：
82.将胺化碱木质素与三价铁源混合，得到铁基胺化碱木质素；
83.向热解碳化容器中通入惰性气氛，然后，将铁基胺化碱木质素转移至填充有惰性气氛的容器内进行热解碳化，得到碳化改性的铁基胺化碱木质素。
84.具体地，本技术实施例提供的木质素吸附剂的制备方法的工艺流程图示例性地如图1所示。
85.以下结合实施例对本技术的特征和性能作进一步的详细描述。
86.实施例1
87.本技术实施例提供一种木质素吸附剂的制备方法，包括以下步骤：
88.将胺化碱木质素与硝酸铁搅拌混合24h，得到铁基胺化碱木质素，其中，胺化碱木质素与三价铁离子的质量比为1：5；
89.向热解碳化容器中通入氮气，然后，将铁基胺化碱木质素转移至填充有氮气的容器内进行热解碳化，得到碳化改性的铁基胺化碱木质素，其中，热解碳化的温度为300℃，热解碳化的时间为2h。
90.实施例2
91.本技术实施例提供一种木质素吸附剂的制备方法，其与实施例1的区别在于：热解碳化的温度为200℃，热解碳化的时间为2h。
92.实施例3
93.本技术实施例提供一种木质素吸附剂的制备方法，其与实施例1的区别在于：热解碳化的温度为400℃，热解碳化的时间为2h。
94.实施例4
95.本技术实施例提供一种木质素吸附剂的制备方法，其与实施例1的区别在于：热解碳化的温度为500℃，热解碳化的时间为2h。
96.实施例5
97.本技术实施例提供一种木质素吸附剂的制备方法，其与实施例1的区别在于：热解碳化的温度为600℃，热解碳化的时间为2h。
98.实施例6
99.本技术实施例提供一种木质素吸附剂的制备方法，其与实施例1的区别在于：热解碳化的温度为700℃，热解碳化的时间为2h。
100.实施例7
101.本技术实施例提供一种木质素吸附剂的制备方法，其与实施例1的区别在于：热解碳化的温度为800℃，热解碳化的时间为2h。
102.对比例1
103.本技术对比例提供一种木质素吸附剂的制备方法，其与实施例1的区别在于：向热解碳化容器中通入氮气，然后，将碱木质素转移至填充有氮气的容器内进行热解碳化，得到碳化改性的碱木质素，其中，热解碳化的温度为300℃，热解碳化的时间为2h。
104.对比例2
105.本技术对比例提供一种木质素吸附剂的制备方法，其与实施例1的区别在于：将碱木质素与硝酸铁搅拌混合18h，得到铁基碱木质素，其中，碱木质素与三价铁离子的质量比为1：5；
106.向热解碳化容器中通入氮气，然后，将铁基碱木质素转移至填充有氮气的容器内进行热解碳化，得到碳化改性的铁基碱木质素，其中，热解碳化的温度为300℃，热解碳化的时间为2h。
107.对比例3
108.本技术对比例提供一种木质素吸附剂的制备方法，其与实施例1的区别在于：向热解碳化容器中通入氮气，然后，胺化碱木质素转移至填充有氮气的容器内进行热解碳化，得到碳化改性的胺化碱木质素，其中，热解碳化的温度为300℃，热解碳化的时间为2h。
109.试验例1
110.木质素吸附剂分离铀和钍的性能测试
111.测试方法：
112.将实施例1～7以及对比例1～3制备得到的木质素吸附剂分别编号，然后，将对应编号的产品分别加入到单一的铀体系和单一的钍体系中，然后，分别记录不同编号的木质素吸附剂对铀和钍的吸附效果，其中，木质素吸附剂与铀或钍的初始质量浓度比均为10：2，吸附分离的时间均为2h。
113.参阅图2～图5，由实施例1～6以及对比例1～3的吸附结果可知，采用本技术的制备工艺制备得到的吸附剂能够实现铀和钍的有效分离。
114.由实施例1～6以及实施例7的吸附结果可知，将热解碳化的温度上限设置在不大于700℃的范围，制备得到的吸附剂能够实现铀和钍的有效分离。
115.需要说明的是，图中，al对应碳化改性的碱木质素，al-fe对应碳化改性的铁基碱木质素，al-pei对应碳化改性的胺化碱木质素，al-pei-fe对应碳化改性的铁基胺化碱木质素。
116.试验例2
117.木质素吸附剂和铀的初始质量浓度比在不同条件下，木质素吸附剂对铀的吸附性能测试
118.测试方法：
119.将实施例6制备得到的木质素吸附剂加入到铀钍混合物中，然后，跟踪不同初始质量浓度比下木质素吸附剂对铀的吸附情况，其中，铀钍混合物中的铀和钍的初始质量浓度比为1：1，吸附分离的时间为2h。
120.参阅图6可知，木质素吸附剂和铀的初始质量浓度比在10：(1～28)的范围内，木质素吸附剂对铀均具有较强的吸附性能，以便能够实现铀和钍的有效分离。
121.试验例3
122.铀钍混合物中的铀和钍的初始质量浓度比在不同条件下，木质素吸附剂对铀和钍的吸附性能测试
123.测试方法：
124.将实施例6制备得到的木质素吸附剂加入到铀钍混合物中，然后，跟踪不同初始质量浓度比下木质素吸附剂对铀和钍的分离情况，其中，木质素吸附剂和铀钍混合物中的铀的初始质量浓度比为10：2，吸附分离的时间为2h。
125.参阅图7和图8可知，铀钍混合物中的铀和钍的初始质量浓度比在(1～28)：(1～28)的范围内，木质素吸附剂均能实现对铀和钍的有效分离。
126.以上所描述的实施例是本技术一部分实施例，而不是全部的实施例。本技术的实施例的详细描述并非旨在限制要求保护的本技术的范围，而是仅仅表示本技术的选定实施例。基于本技术中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本技术保护的范围。

技术特征：

1.一种木质素吸附剂在铀钍分离中的应用，其特征在于，包括采用木质素吸附剂分离铀钍混合物中的铀和钍，所述木质素吸附剂为碳化改性的铁基胺化碱木质素。2.根据权利要求1所述的木质素吸附剂在铀钍分离中的应用，其特征在于，所述木质素吸附剂与所述铀钍混合物中的所述铀的初始质量浓度比为10：(1～28)。3.根据权利要求2所述的木质素吸附剂在铀钍分离中的应用，其特征在于，所述木质素吸附剂与所述铀钍混合物中的所述铀的初始质量浓度比为10：(6～10)。4.根据权利要求1～3中任一项所述的木质素吸附剂在铀钍分离中的应用，其特征在于，在所述铀钍混合物中，所述铀与所述钍的初始质量浓度比为(1～28)：(1～28)。5.根据权利要求4所述的木质素吸附剂在铀钍分离中的应用，其特征在于，在所述铀钍混合物中，所述铀与所述钍的初始质量浓度比为(1～5)：(1～5)。6.根据权利要求1～3中任一项所述的木质素吸附剂在铀钍分离中的应用，其特征在于，所述采用木质素吸附剂分离铀钍混合物中的铀和钍的步骤中，处理时间为80～120min。7.根据权利要求1所述的木质素吸附剂在铀钍分离中的应用，其特征在于，所述木质素吸附剂的制备方法包括：提供胺化碱木质素；将所述胺化碱木质素与三价铁源混合，得到铁基胺化碱木质素，其中，所述胺化碱木质素与所述三价铁源中的三价铁离子的质量比为1：(3～6)；对所述铁基胺化碱木质素进行热解碳化，以得到所述木质素吸附剂。8.根据权利要求7所述的木质素吸附剂在铀钍分离中的应用，其特征在于，在所述混合的过程中，处理时间为14～24h。9.根据权利要求7或8所述的木质素吸附剂在铀钍分离中的应用，其特征在于，在所述热解碳化的过程中，处理温度为200～700℃，处理时间为1.5～3.5h。10.根据权利要求9所述的木质素吸附剂在铀钍分离中的应用，其特征在于，所述热解碳化的过程在惰性气氛中进行；可选地，所述惰性气氛包括氮气、氩气和一氧化碳中的一种或多种。

技术总结

本申请提供一种木质素吸附剂在铀钍分离中的应用，属于重金属吸附领域。一种木质素吸附剂在铀钍分离中的应用，包括采用木质素吸附剂分离铀钍混合物中的铀和钍，木质素吸附剂为碳化改性的铁基胺化碱木质素，通过该碳化改性的铁基胺化碱木质素，能够提高对铀和钍的吸附选择性，从而实现铀和钍的高效分离。从而实现铀和钍的高效分离。从而实现铀和钍的高效分离。