第55卷第3期 2021年3月
原子能科学技术
A to m ic E n e rg y Science and T e c h n o lo g y
V o l. 55，N o.3融合拼接
M a r. 2021
变压器温控仪同位素
J
樊启文，王华，孟波
(中国原子能科学研究院核物理研究所，北京102413)
摘要：为准确测量10B (n ，)7L i 和10B (n ，t2a)的反应截面，需制备质量厚度为50〜350 .g /c m 2的
10：6靶％ 本文系统研究了同位素10B 靶的制备工艺，确定了“压片-烧结-蒸发”三步法制备10B 靶。研究了基片温度 对10B 膜生长过程、结构和膜基结合力的影响，测试和分析了 10B 靶的不均勻性。结果表明，利用间歇式静 电聚焦微调电子轰击法制备同位素10B 靶，蒸发速率应低于0. 02 .g /(c m 2 • v )；灯丝平面与10B 柱的最佳 距离为10. 5〜11 m m ；生长的10B 膜随基片温度的升高而致密并逐步结晶，膜基结合力也更好，最佳基片 温度约为300 D %对于尺寸为080 m m 同位素10B 靶的制备，不均勻性可控制在10]以内％已经成功在 T a 和A 1基片上制备了厚度<350 .g /c m 2的10B 靶用于核物理实验测量％关键词！0B 靶；电子轰击；蒸发速率；基片温度中图分类号：0484. 1 文献标志码：A
文章编号！000-6931(2021)03-0550-05
doi ：10. 7538/yzk. 2020. youxian. 0198
{Department o f Nuclear P h ysics，China Institute o f Atomic E n erg y，Beijing 102413，China)
A b s tra c t ： In o rd e r to m easure accu ra te ly the re a ctio n cross sections o f 10
B (n ，%)7 L i and 10B (n ，t 2a )，10B ta rg e ts w ith th e th ickn e ss o f 50-350 .g /c m 2 sh o u ld be prepared. T h e p re p a ra tio n te ch n o lo g y o f is o to p ic 10 B ta rg e t was studied. T h
e th re e -ste p m e th o d o f “p re s s in g -s in te rin g -e v a p o ra tio n ” w as determ ined. T h e e ff e c ts o fs u b s t r a t e te m p e ra tu re on the g ro w th p ro ce ss，s tru c tu re and adhesion o f 10B film w ere studied. T h e in h o m o g e n e ity o f 10 B ta rg e t w as also m easured and analyzed. T h e re s u lts show th a t the evaporatio n rate o f is o to p ic 10 B ta rg e t prepared b y in te rm itte n t e le c tro s ta tic fo cu sin g fin e -tu n in g ele ctro n b o m b a rd m e n t m e th o d sho u ld be less th a n 0. 02 .g /(c m 2 • s ). T h e o p tim u m distance betw een fila m e n t plane and 10B co lu m n is 10. 5-11 m m. T h e g ro w th o f 10B film is com pact and c rysta llize s g ra d u a lly w ith th e increase o f su b stra te te m p e ra tu re ，and the adhesion betw een film and su b stra te is b e tte r. T h e o p tim u m s u b stra te te m p e ra tu re is ab o u t 300 D . F o r the p re p a ra tio n o f is o to p ic 10B ta rg e t w ith th e size o f <j)80 m m ，the in h o m o g e n e ity can be c o n tro lle d w ith in 10%. T h e 10B ta rg e ts w ith th e th ickn e ss less
收稿日期！020-03-27；修回日期！020-09-12
基金项目：国家自然科学基金资助项目（U1432246，11475264)
作者筒介：樊启文（1980—），男，江西南昌人，正髙级工程师，博士，从事薄膜与靶材料制备研究 Preparation of Isotopic 10B Target
F A N Q iw e n ，W A N
G
H u a ，M E N G Bo
第"期樊启文等：同位素W B靶的制备551
th a n350 .g/c m2w ere su ccessfully fa b rica te d on T a and A1 su b s tra te s, and used in the m easurem ents o f nuclear physics e xperim ents.
K ey w o rd s：10B target# e le ctro n b o m b a rd m e n t；evap o ra tio n ra te；su b stra te te m p e ra tu re
10B材料被广泛应用于核工程领域与核物理研究中，10B(n，％)7L i反应在中子核反应中占有特殊重要的地位。各种反应堆（核电站、核动力堆等）在初装燃料时，需在堆芯布置由B-B 化合物制成的可燃毒物组件，用10B(n，％)7L i反应来补偿部分过剩反应，抑制功率峰，该反应截面的精度会影响过剩反应性的计算与控制精度。基于上述反应，含B物质对慢中子有较大的吸收截面，常被用作中子的防护与屏蔽材料[1]。几乎所有与中子有关的核装置（如反应堆、加速器、防中子辐射的坦克等）的设计都需要中子与10B发生核反应的准确截面信息。中 子不带电，中子与10B发生核反应10B(n，％)7L i产 生带电粒子，通过测量带电粒子即可间接测量中子。在核物理研究、核能开发与裂变材料的检查中，常利用10B(n，％)7L i反应对中子进行探测。在生物医学研究中，用10B(n，％)7L i反应产生的带电粒子癌症（B N C T)2*。基于长期的实验测量、理论计算与评价工作，由热中子到1M e V能量范围的10B(n，％)7L i反应截面已被准确确定下来，成为I A E A推荐中子核反应的一级标准截面。在标准中子场测量和中子核数据测量[3 7]中，10B也是重要的探测介质材料，主 要是针对M e V以下低能区的测量，一般是在几十.m的薄衬底上镀10B耙。
在同位素核靶研制领域，10B靶是最难制备的稳定同位素靶之一，适合制备10B靶的方法很少。10B材料是一种昂贵的同位素核材料，国外采购的10B通常为粉末形态，且数量稀少（百m g 级别），显然不适合采用磁控溅射等需大块靶材料的制备方法。10B材料熔点高（约 2 075 D)，蒸发温度也高（约 2 300 °C)，采用电阻加热蒸发技术也难以制备10B靶。10B材料为脆性半导体，在高温受热过程中极易分裂、飞溅，采用商业大电子轰击法也难以成功制备满足实验要求的10B靶，同时造成材料的极大浪费。10B材料的溅射速率极低，采用聚焦重离子溅射法制备10B靶时间效率非常低，且聚焦重离子溅射法难以制备大面积的10B靶（均匀性极差）。为此，针对10 B靶的特点，课题组自主研制一台间歇式
静电聚焦微调电子轰击装置，本文介绍利用该装置制备同位素10B靶的技术方法。
1实验装置
采用间歇式静电聚焦微调电子轰击法制备10B靶，其装置如图1所示，该装置主要由电子、灯丝电源、高压电源和真空系统组成。该设备中的电子及其配套电源均为自行加工和组装，镀膜室及过渡法兰均在现有镀膜机上改造。该电子与商用电子[8]的主要区别为：）本文电子的功率（灯丝电源0〜120 W、高压电
源0〜900 W)可间歇式连续微调，而商用电子为档位调节，档位功率大（3k W、6 k W)，不适合制备10B这样的半导体易飞溅的贵重同位素材料；2)本文电子可调控电子束轰击的z、：y和z 3个方位的位置。间歇式静电聚焦微调电子轰击与热蒸发的区别为：热蒸发为自下
而上加热，电子自上而下加热，且普通热蒸发难以达到10B的蒸发温度（约 2 300 C)。
图1间歇式静电聚焦微调电子装置示意图 Fig. 1Schematic diagram of intermittent electrostatic aggregation fine-tuning electron gun device
=工艺方法
采用间歇式静电聚焦微调电子轰击法制备同位素10 B靶，总体工艺为三步法：压片-烧结-蒸发。
首先，将粉末状同位素10B材料通过特定的模具在压力机上压成10B柱，长度通常为12 m m
，
552
原子能科学技术 第55卷
直径由模具的内径确定。*°B 柱的直径越大，所 需蒸发功率越大。*°B 柱直径对应的蒸发功率 如图2所示。
图2 *°B 柱直径与功率的关系Fig. 2 Relationship between *°B column diameter and power
其次，安装电子灯丝（直径为° 5 m m 的 W 丝弯成直径为3° m m 的圈$将压好的*°B 柱 放入特制的B N /C 坩埚并装进电子中，在高 真空（低于2X 1°-< P a )下启动电子将*°B 柱 自上至下烧结。
最后，将灯丝圈平面与*°B 柱之间的垂直距 离调至1°. 5〜11 m m 。若该距离过大，会导致 蒸发时高压电源功率大，从而使电子法兰温 度过高，损坏绝缘材料，蒸发无法持续；若该距 离过小，会导致电子束聚焦到*°B 柱下半部分、 坩埚位置甚至W 支撑杆上，最终导致*°B 柱塌 陷或W 支撑杆熔断，蒸发失败。将真空抽至低 于2X 1°-< P a ，再次启动电子，逐步升高高压 (即间歇式微调升压）使*°B 柱顶端温度升高至 蒸发温度（约 2 3° D )，使^B 开始蒸发并沉积 在基衬上。蒸发速率必须控制在°〜°. °2.g / (c m 2 • s $通常为 ° °1 .g /(c m 2 • s $，蒸发速 率若大于° °2 .g /(c m 2 • s )，将导致^B 材料飞
溅，致使生长的^B 靶表面出现大量宏观液滴甚 至将薄基衬击破，如图3所示。
图3蒸发速率大于°. °2 .g 八cm2 • s )时
制备的^B 靶S E M 图
Fig. 3 SEM picture of w B target
with evaporation rate greater than °. °2 .g /(c m 2 • s)
3
基片温度对8°B
靶结构和性能的影响
采用间歇式静电聚焦微调电子轰击法制备
^B 靶时，基片温度是影响^B 靶生长过程和^B 靶与基衬之间结合力的关键因素。在<；片2英 寸的S i 片上分别沉积约5°°n m 厚的^B 靶，沉 积过程中分别对4片S 片作不加温、加温10° D 、 加温20° D 和加温30° D 处理。不同基片温度 下沉积的^B 靶生长过程变化如图4所示。由 图4可见：基片不加温时靶表面呈现颗粒沉积， 不结晶；基片加温1°° D 时，靶表面呈现团聚 状，并开始结晶；基片加温20° D 时，靶表面呈 现明显的枝状晶；基片加温30° D 时，沉积的 w B 靶呈现明显的岛状晶和管状晶。
划痕法是一种广泛应用于表征膜-基界面 结合强度的方法[9]，本工作通过微划痕测试仪 所测的声发射数据评定膜基结合力。在划擦过 程中，当膜基出现结合失效时，声发射信号会突 然增强，因此声发射信号突变峰所对应的法向 载荷可作为临界载荷的判定值。图5示出10B
图4不同基片温度下沉积的10B 靶S E M 图
Fig. 4 SEM picture of 10 B target deposited at different substrate
temperatures
第"期樊启文等：同位素W B靶的制备553
100200 300 0100200 300 0100200 300 0100200 300
法向载荷/mN法向载荷/mN法向载荷/mN法向载荷/mN
a-----常温；b------100 °C； c------200 °C;d------300 °C
图5*°B靶声发射信号强度与法向载荷的关系
Fig. 5Relationship between 10 B target acoustic signal strength and normal load
靶声发射信号强度与法向载荷的关系。由图5可见，样品的声发射信号强度均发生突变，对应 的法向载荷即为该样品的膜基结合力。
由图4、5可判断，随基片温度的升高，生长 的10B靶逐步结晶，越来越致密，膜基结合力也 越好，但基片温度是有边际效应的。首先，随基 片温度升高到一定程度后，膜基结合力的增长率 是递减的；其次，基片温度升高到一定程度后，生 长的薄膜与基片材料会产生互相渗透效应。
4不均匀性计算与测试
4.1不均匀性计算
衬底转动蒸发沉积，衬底上任意一点生长 的薄膜归一化质量厚度由下式[10]给出&
7^x_1000h2(h2L r2L^2$门）_ $((h2L r2L/)2 —4r V)3/2⑴
其中:h为源-衬距，c m.为源-轴距，cm%为衬底 中心至衬底上任意一点的距离，cm#d")为衬底 上任意一点的归一化质量厚度，.g/(c m2•m g)。分别选取不同的源-衬距和源-轴距，通过M atlab 计算厚度分布，并计算#100 m m的耙在不同h-r 匹配值下对应的最大不均匀性，计算结果如图C 所示。根据图C
计算结果和物理实验对均匀性 的要求，即可确定最佳的h和r匹配参数，从而 为实际制靶中选取几何参数提供依据。
4.2不均匀性测试
在满足物理实验对均匀性要求的前提下，为尽量提高同位素材料的利用率，源-衬距h应 尽量选择较小值。确定h后，再根据上述计算 结果匹配对应的源-轴距r。不均匀测试选取近 几年实际制备同位素10B靶时常用的参数组合 (h:15 cm—C13.5cm)，在 100 m m X100 m m 的铝板上均匀分布36片铝膜，在铝膜上沉积约120 .g/cm2的10B靶（#8 m m)。用千万分之一 天平测量10B靶的质量，并计算出每片10B靶的 质量厚度，最后统计36个位置10B靶的质量厚 度分布，并以此来表征100 m m X100 m m范围 内的10B靶不均匀性，测试结果列于表1。10B靶 质量厚度的总平均值为112. 0 .g/cm2，去除四 角后的平均值为116.8 .g/cm2。
图6不均匀性计算结果
Fig. 6Calculation result of inhomogeneity
由表1可知&)在上述工艺条件下得到的 10B靶平均质量厚度为112 .g/c m2，厚度分布中 间厚、周围薄、四角位置的10B靶最薄#)对于在 有效尺寸为100 m m X 100 m m的基衬上制备10B 靶，最大不均
勻性为14. 8];3)若考虑#100 m m 的范围（即舍弃四角的4片10B靶），则最大不均 勻性为12.4]#)若选取#80 m m区域，最大不 均匀性小于10]。图7为同位素10B靶照片。
5总结与讨论
1)利用间歇式静电聚焦微调电子轰击法 系统研究了制备同位素10B靶的工艺，确定了 “压片-烧结-蒸发”三步法制备10B靶
。
554原子能科学技术 第55卷
铝膜行数-----------
1
197.2
2105.4
3108.7
4106.8
5105.3
696.5列平均103.3
表1质量厚度分布测试结果
Table 1Result of mass thickness distribution
2
104. 3
112. 6
115. 4
117. 3
128. 1
102.3
113.3
不同列铝膜10]B靶的质量厚度/(.g •cm-2)
345
105.8108.1100.7
128.6128.4113.6
130.2127.5133.2
130.5131.1111.9
113.5129.3114.5
103.9103.3105.7
118.8 121.3 113.3
6行平均
95.6102.0
104.3115.5无动力清扫器
107.5120.4
102.6116.7
106.2116.2
95.4101.2
101. 9
A1垫圈A1膜1Q B靶
图7同位素10B靶照片
光触媒滤网Fig. 7Photo of 10 B target
2$基片温度对10B靶的生长过程、结构和结合力等性能有重要影响，随基片温度的升高，生长的10B靶逐步结晶，越来越致密，膜基结合力也越好，温度升高到一^定值后，靶基结合力的增长率呈递减趋势。制备10B靶的最佳基片温度约300 D %
3$通过对工艺中的参数变量研究，显示最佳的蒸发速率为0〜0. 02 .g/(c m2• s)灯丝平面与10B柱的最佳距离为10. 5〜11 m m。对于尺寸为00m m同位素10B靶的制备，不均匀性可控制在10]以内。
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