基于TDTR法测量单晶硅的声子平均自由程
王新伟;张中印;孙方远;熊雪;陈哲;姜玉雁;唐大伟
【摘 要】基于时域抽运探测热反射法(TDTR),通过改变抽运光光斑直径和调制频率的方式控制被测样品单元体,探究不同温度下被测样品单元体内能量传递的声子弹道输运现象,进而间接获得单晶硅不同温度下的声子平均自由程(MFP)信息.结果 表明:室温下单晶硅声子平均自由程可达1.5μm;低温下单晶硅声子平均自由程增大,被测样品单元体传热尺寸效应增强,声子弹道输运的传热贡献增大,温度在80 K时MFP可达40μm.对于采用TDTR法表征薄膜材料及其界面热阻时,要选择尽量大的抽运光光斑直径和尽量小的抽运光调制频率,以避免传热尺寸效应,减小声子弹道输运对测试值的影响. 【期刊名称】《中国石油大学学报（自然科学版）》
【年(卷),期】2019(043)003
雄蛾酒【总页数】6页(P145-150)化纤抽丝
【关键词】热导率;TDTR尺寸效应;弹道输运;声子平均自由程
【作 者】王新伟;张中印;孙方远;熊雪;陈哲;姜玉雁;唐大伟
集束天线【作者单位】中国石油大学(华东)储运与建筑工程学院,山东青岛266580;中国科学院工程热物理研究所,北京100190;中国科学院大学,北京100049;大连理工大学海洋能源利用与节能教育部重点实验室,辽宁大连116024;中国科学院工程热物理研究所,北京100190;中国科学院工程热物理研究所,北京100190;中国科学院大学,北京100049;中国科学院工程热物理研究所,北京100190;中国科学院工程热物理研究所,北京100190;大连理工大学海洋能源利用与节能教育部重点实验室,辽宁大连116024 【正文语种】中 文
【中图分类】TK124
晶格振动的简正模能量量子即为声子[1],声子是绝缘体及半导体材料热输运的主要载体。声子在连续两次碰撞散射之间所传输的平均距离即为声子平均自由程(MFP),当材料的MFP与系统的特征尺寸处在同一量级时,系统内的热输运不再满足傅里叶热扩散定律,即发生传热尺寸效应,此时系统的热输运过程既有声子扩散输运又有声子弹道输运[2],因而材料MFP与特
征尺寸的关系是判断系统内热输运机制的重要参数。单晶硅MFP信息对于电子设备热效应的解释、预测和管理具有重要作用[3]。目前对MFP信息的研究多基于玻尔兹曼方程、第一性原理等进行理论计算,受实验技术制约较少研究该空间尺度的单晶硅MFP信息[4]。常用的经验公式及简单的弛豫时间模型估算MFP[5]误差较大,第一性原理计算的MFP与热导率的关系甚至相差5个数量级[6]。如常见材料室温下的MFP一般为nm级[7],采用分子运动论简单模型获得单晶硅MFP在273 K温度下为43 nm,该值一般称为“textbook”声子平均自由程[8],而Chen等[9-10]研究表明单晶硅MFP不止几十纳米,硅薄膜及超晶格声子MFP可达300 nm[10],苏高辉等[11]采用蒙特卡洛法得到300 K条件下单晶硅在4 μm开始出现传热尺寸效应。2007年以来多名学者用实验进行了非扩散热输运现象研究[4,12-13],Minnich等[14]通过观测声子弹道输运现象可有效获取MFP信息。English等 [15]分别采用稳态电阻加热法和TDTR法测试了微米尺度的硅晶体在温度为80～350 K的热导率,发现室温下两种方法测试的硅热导率吻合较好,说明用TDTR法测试的样品单元体内没有发生声子弹道输运现象,而低温下TDTR法测试获得的硅热导率远小于稳态电阻加热法的测试值,说明TDTR法测试的样品单元体的特征尺寸小于MFP值而出现传热尺寸效应,声子弹道输运的传热贡献被忽略。Regner等[16]通过声子扩散输运在表面温度高频变化条件下的失效现象研究不同长度MFPs
对声子导热的贡献。笔者基于TDTR法通过改变抽运光光斑直径和调制频率的方式控制被测样品单元体,由被测单元体内的热量传递不满足傅里叶热扩散定律来判断声子弹道输运现象,进而间接获得单晶硅不同温度下MFP信息。
1 测量原理与步骤
1.1 测量原理
TDTR法通过测量特定频率下样品表面的温降曲线,经包含被测样品结构和物性的特征方程与实验测量数据的拟合获取未知的热物性参数。实验系统及其详细的测试原理分析见文献[17-18],实验系统探测光和抽运光能量在传感层膜表面的吸收深度为10 nm级,数据处理过程假设能量积聚在传感层表面,按傅里叶热扩散定律向深处传递,轴向即为多层薄膜结构的传热过程,因而采用TDTR法测试的实际样品大小为抽运光光斑尺寸和热穿透深度控制的体积单元体。若该单元体的尺寸小于被测材料的声子MFP,部分声子发生弹道输运,导致贡献于热导率的扩散声子数减少[19],发生传热尺寸效应,基于傅里叶热扩散定律进行TDTR实验测量数据拟合的理论基础失效,仍按傅里叶热扩散定律处理实验数据就会产生偏差(测试热导率偏小),进而将此发生传热尺寸效应的特征尺寸判定为材料的MFP。以被测样品单元体厚度方
向(z热穿透深度)为例说明声子扩散输运和声子弹道输运(传热尺寸效应)的机制,如图1(图中，Φpump为抽运光光斑直径,μm;Lth为热穿透深度,μm;Lp为声子平均自由程,μm)所示,对于面方向(x,y光斑直径)也是同样道理。
图1 被测单元体声子扩散输运和声子弹道输运示意图Fig.1 Illustration of phonon diffusive and ballistic transport in a measured cell
1.2 实验装置及测试步骤
TDTR系统主要设备的性能指标:实验采用的光电探测器为THORLABS公司的硅基探测器,型号PDA36A-EC,探测波长为350～1 100 nm,可调增益,带宽为5 kHz～10 MHz;锁相放大器为SRS公司的RF锁相,型号SR844,带宽为25 kHz～200 MHz。这两个设备的带宽范围决定了实验测试可选择的调制频率范围为25 kHz ～10 MHz。被测样品厚度方向的尺寸(热穿透深度)由计算(式中,k为热导率，W/(m·K);f为调制频率，MHz;Cp,V为体积比热容，MJ/(m3·K)),通过改变调制频率f实现厚度方向(z方向)尺度的控制。面方向的尺寸为抽运光光斑的直径,采用Edmund Optics公司ELWD系列10X和20X 两种规格的物镜,结合样品位移台使样品处于物镜焦距的不同位置实现抽运光光斑直径在20～70 μm的调节,即面方向(x,y
方向)尺度的控制。电光调制器采用ConOptics公司的低压电光调制器,型号M350-160,调制波长范围为240～1 100 nm。
样品的制备:实验样品为中科院化学所提供的P型单晶硅,样品为10 mm×10 mm×0.5 mm薄片,抛光表面后经王水煮沸清洗表面杂质,再分别用丙酮、乙醇、超纯水超声清洗,晾干后采用电子束蒸镀法蒸镀100 nm铝膜作为样品传感层,铝膜精确厚度采用X射线反射法测量,测试样品硅表面Al膜厚度为100.15 nm,误差为±2.5 nm,最大粗糙度不超过3 nm。
测试工况选择:当Φpump<LMFP时会产生面方向传热尺寸效应,实验的直观体现为单晶硅热导率的测试值受抽运光光斑直径的影响。因而需要进行不同抽运光光斑直径下的实验测量,如10X物镜探测光的光斑最小聚焦直径为20 μm时,对应抽运光光斑直径为40 μm;当探测光光斑直径为60 μm时,对应抽运光光斑直径为70 μm。选择足够大的光斑直径,当Lth>LMFP时,系统测试的样品单元体相当于体材料,此时调制频率低于工况的测试值基本不变,皆为单晶硅体材料的热导率;当Lth<LMFP时会产生厚度方向传热尺寸效应,测试样品局部区域内的热流不满足傅里叶热扩散定律,厚度方向没有真实的非平衡温度梯度,发生声子弹道输运,直观体现为实验测试的单晶硅热导率是调制频率的函数,且调制频率越大,热穿透深度越小,传
热尺寸效应越强,测试的单晶硅热导率值越小。因此,本文中通过尽量增大实验的调制频率以观测厚度方向的传热尺寸效应,进而表征不同温度下的单晶硅声子MFP信息。
2 结果及其讨论
2.1 室温条件下实验
为获得有效的实验测试信号,提高信噪比,实验中采取的措施包括调节探测光与抽运光共线,改变探测光与抽运光的能量比以及调节电光调制器的输出波形等。基于被测样品的结构和物性,进行敏感度分析与热穿透深度估算,进而选择合适的调制频率进行测试。理论上单晶硅室温条件下声子的MFP为300 nm,远小于采用MHz级调制频率的热穿透深度和10X物镜聚焦光斑的尺寸(40 μm),因而被测样品单元体无论面方向还是厚度方向都不会发生传热尺寸效应,基于傅里叶热扩散定律的TDTR实验数据处理基础有效,被测样品室温下的热导率测试值应与调制频率和抽运光光斑的直径无关。采用抽运光光斑直径分别为40和70 μm,在调制频率为30 kHz～10 MHz工况下测量P型单晶硅的热导率,测试结果如图2所示。
图2 室温下P型单晶硅热导率测量值与调制频率的依存性Fig.2 Thermal conductivity of P type silicon changes with modulation frequency under room temperature
体材料的热导率与声子平均自由程的关系式[20]为
金银花绿原酸(1)
式中,l为声子平均自由程,m;v(l)为声子速度,m/s;l*为特征尺寸,m;CMFPs为某范围声子平均自由程单元的体积比热容,J/(m3·K);s为声子极化指数;声子平均自由程在(0,l*]的全积分即为体材料的热导率,W/(m·K)。
从室温条件下样品热导率测试值偏小(单晶硅热导率为140 W/(m·K)[21])可知该样品为掺杂的样品,对于掺杂的成分及掺杂电子浓度不做详细研究。测试结果显示:调制频率在1～5 MHz内采用两种抽运光光斑直径(40和70 μm)进行测试，获得的单晶硅热导率基本相同,说明测试样品单元体在该实验工况下未发生传热尺寸效应(厚度方向和面内方向均未发生),测试样品单元体相当于体材料。此时厚度方向尺寸为1.5～4 μm,面方向尺寸为光斑直径40～70 μm,被测样品单元体内声子弹道输运可忽略,室温下单晶硅MFP小于1.5 μm。调制频率为5～10 MHz,单晶硅热导率的测试值随调制频率增大而减小,此时的热穿透深度为0.8～ 1.5 μm,被测样品单元体内部分声子发生弹道输运,说明室温下MFPs为0.8～1.5 μm的声子贡献了一定的传热量,这与理论预测单晶硅MFP仅为40 nm[8],及硅薄膜及超晶格声子平均自由程
可达260～300 nm[10]相差较大,同Chen等[1]发现室温下单晶硅MFPs超过1 μm的声子贡献了40%传热能力接近。第一性原理计算表明室温下单晶硅80%的能量是由MFPs为50 nm～8 μm的声子传递的[22],将单晶硅MFPs的范围扩展的更宽。调制频率500 kHz以下的实验测试值开始呈现大于高频调制工况测试值的趋势,且随调制频率减小而急剧增大,然而调制频率越低,热穿透深度越大,其厚度方向尺寸远大于MFP,被测样品单元体更接近体材料,其热导率测试值增大是不合理的。电光调制器低频调制工况(尤其频率小于200 kHz)会对抽运光的稳定性产生影响,致使抽运光光束的直径和位置发生变化,通过THORLABS公司光束质量分析仪(型号为BP209-VIS/M,波长范围为200～1 100 nm,测试光斑直径为2.5 μm～9 mm),监测发现在抽运探测过程中频率为500 kHz～10 MHz调制的抽运光光斑稳定,光斑直径和光路位置稳定性很好,如图3(a)所示。当调制频率低于200 kHz时,被调制的抽运光光斑失稳,光斑直径波动范围约±50%,且光斑聚焦位置较原聚焦位置(探测光光斑中心)水平波动约光斑直径的尺度(波动方向与被调制的抽运光的相位角有关,水平起振的产生水平偏移,垂直起振的产生垂直偏移),如图3(b)所示。因而低频调制工况下,被抽运光加热的样品传感层局部区域在测试过程中波动,而探测光探测的局部区域一直稳定,整个测试过程中抽运光与探测光不能时刻保持共线(低频调制工况下实验采集的温降曲线光滑度可以佐证该波动现象,如图4所示),探
测光探测的局部区域由原本连续稳定的加热条件变为周期扰动的加热条件,表面吸收能量减少,温升幅值减小,探测到的热反射信号强度偏小,而数据处理过程难以量化考虑间断的非共线问题,探测获取的表面温升小转变为样品结构的传热能力强,造成实验测试获得的热导率值偏大。
图3 不同调制频率下抽运光光斑稳定性分析Fig.3 Stability analysis of pump beam spot at different modulation frequencies
图4 不同调制频率测试的归一化幅值信号Fig.4 Normalized amplitude signals under different modulation frequencies
从不同调制频率下TDTR系统测试采集的归一化幅值信号可见,调制频率越低,信号越不稳定,曲线光滑度越差,这是由抽运光光斑直径和位置波动变化造成的,因而受电光调制器调制信号稳定性的限制,本TDTR系统采用的调制频率下限为200 kHz。
阵列天线2.2 低温条件下实验
低温条件下材料的声子MFP增大,而材料的体积比热容减小,热导率的温度依存关系主要由M
木纹扣板FP和C随温度下降的变化决定。对于半导体硅材料低温条件下的热导率一般随温度下降先升高后降低,极大值常出现在100 K以下[22]。液氮温区内相同调制频率下的热穿透深度[23]往往大于室温下的热穿透深度,相对常温工况下厚度方向声子弹道输运现象更难出现,如图5(a)所示,但面方向声子弹道输运现象相对易出现,如图5(b)所示。采用TDTR法和OXFORD公司的低温系统测量了80 K温度条件下单晶硅热导率,并进行了调制频率(300 kHz ～10 MHz)和抽运光光斑直径(40和70 μm)对单晶硅热导率测试值的影响研究。温度为80 K条件下单晶硅热导率测试结果如图6所示。
图5 声子弹道输运Fig.5 Phonon ballistic transport
图6 80 K温度下P型单晶硅热导率测试值与调制频率的依存性Fig.6 Thermal conductivity of P type silicon changes with modulation frequency at 80 K
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