摆度Vol.11,No.3May,2021
环㊀境㊀工㊀程㊀技㊀术㊀学㊀报
Journal of Environmental Engineering Technology 第11卷，第3期2021年5月
陈雯，薛志钢，营娜，等.黄淮平原典型城市农业氨排放清单及特征分析：以亳州市为例[J].环境工程技术学报,2021,11(3):476-483. CHEN W,XUE Z G,YING N,et al.Agricultural ammonia emission inventory and characteristics analysis of typical cities in Huanghuai Plain:take Bozhou City as an example[J].Journal of Environmental Engineering Technology,2021,11(3):476-483.
收稿日期:2021-02-26
基金项目：国家重点研发计划项目(2019YFC0214200)；亳州市大气污染防治科技支撑服务项目(BZCG2019220)作者简介：陈雯(1995 )，女，硕士研究生，主要研究方向为大气污染源清单编制及校核,1929579589@qq ∗责任作者：薛志钢(1968 )，男，研究员，博士，主要从事大气污染源排放与控制对策研究,
黄淮平原典型城市农业氨排放清单及特征分析
以亳州市为例
陈雯，薛志钢∗，营娜，张皓，续鹏，杨丽，杜谨宏，石应杰
环境基准与风险评估国家重点实验室，中国环境科学研究院
摘要㊀亳州市是黄淮平原典型城市，而农业是其最大的氨排放来源㊂基于亳州市畜禽养殖㊁氮肥施用㊁固氮植物㊁土壤本底㊁秸秆堆肥㊁人体粪便6类农业源活动水平数据与排放因子，建立2011 2018年亳州市农业源氨排放清单，分析该市氨排放结构㊁空间分布㊁历年变化趋势及不确定性，进一步深入了解黄淮平原典型城市农业氨排放特征㊂结果表明:2018年亳州市农业氨排放总量为27529.19t∕a，其中畜禽养殖与氮肥施用是农业氨排放量较大的2类源，占比分别为68.81%㊁16.85%㊂农业氨排放集中在利辛县与谯城区，分别占全市总排放量的28.9%㊁27.8%㊂亳州市农业氨排放量从2011年的35097.97t∕a 小幅升至2014年的38441.13t∕a,2015 2017年变化不大,2018年降至27529.19t∕a㊂从各类农业源氨排放量变化趋势来看, 2011 2018年秸秆堆肥㊁土壤本底的氨排放量出现微小涨幅，畜禽养殖㊁氮肥施用㊁固氮植物㊁人体粪便的氨排放量呈下降趋势㊂此外,2011 2018年亳州市农业源清单的不确定性处于-22%~26%，清单不确定性较小㊂关键词㊀农业氨；排放清单；排放特征；不确定性分析
中图分类号:X51㊀㊀文章编号:1674-991X (2021)03-0476-08㊀㊀doi :10.12153∕j.issn.1674-991X.20210049
Agricultural ammonia emission inventory and characteristics analysis
of typical cities in Huanghuai Plain take Bozhou City as an example
CHEN Wen XUE Zhigang ∗ YING Na ZHANG Hao XU Peng YANG Li DU Jinhong SHI Yingjie
State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment Chinese Research Academy of Environmental Sciences
Abstract ㊀Bozhou City is a typical city in Huanghuai Plain and agriculture is the largest source of ammonia emission.In order to further understand the agricultural ammonia emission characteristics of typical cities in
Huanghuai Plain based on the activity data and emission factors of six types of agricultural sources including livestock and poultry breeding nitrogen fertilizer application nitrogen-fixing plants soil background straw compost and human manure the ammonia emission inventory of agricultural sources in Bozhou City from 2011to 2018was established to analyze the emission structure spatial p
atterns historical trends and their uncertainties.The results showed that the total ammonia emissions from agricultural sources in Bozhou City in 2018were 27529.19t∕a of which livestock and poultry breeding and nitrogen fertilizer application were the two major sources of agricultural ammonia emissions accounting for 68.81%and 16.85% respectively.The emissions were concentrated in Lixin County and Qiaocheng District accounting for 28.9%and 27.8%of the total emissions of Bozhou City respectively.The total agricultural ammonia emissions of Bozhou City rose slightly from 35097.97t∕a in 2011to 38441.13t∕a in 2014 from 2015to 2017 there was little change and in 2018 it decreased to
27529.19t∕a.Among various types of sources ammonia emissions of straw compost and soil background showed a
slight increase from 2011to 2018 while livestock and poultry breeding nitrogen fertilizer application nitrogen-边坡滑模施工
第3期陈雯等：黄淮平原典型城市农业氨排放清单及特征分析 以亳州市为例
fixing plants and human manure showed a decreasing trend.In addition the uncertainty range of Bozhou agricultural ammonia emission inventory from2011to2018was between-22%and26%which was small. Key words㊀agricultural ammonia emission inventory emission characteristics uncertainty
analysis
氨是大气中唯一的碱性气体，是二次无机气溶胶重要的前体物[1]，可以与大气中的酸性气体(如硝酸㊁硫酸)反应生成硝酸铵和硫酸铵[2]，二次硫酸盐㊁硝酸盐质量占PM2.5的25%~60%[3]㊂这些细颗粒物会导致区域性重污染天气[4]；提高心血管疾病与呼吸系统疾病的发病率与死亡率[5]；通过影响光散射降低大气能见度[6]；直接散射太阳短波辐射㊁改变云的短波反射性质来增加行星反照率，从而产生行星冷却效应[7]；大气中的氨对气溶胶粒子的成核具有重要影响[8-9]㊂此外，排放到大气中的氨会通过干沉降㊁湿沉降的方式进入土壤和水体[10]，导致土壤酸化[11]㊁水体富营养化[12]，影响生态系统质量㊂
为了控制环境污染，建立氨排放清单十分必要㊂众多学者采用自下而上的排放因子法对我国氨排放量进行了估算，揭示了畜禽养殖与氮肥施用是最主要的排放源㊂如Zhao等[13]对亚洲的氨排放进行了估算，发现农业氨排放主要来源于畜禽养殖㊁氮肥施用㊁能源消耗㊂Huang等[14]研究了中国2006年覆盖畜禽养殖等10个源的氨排放清单，结果表明畜禽养殖与氮肥施用是较大的2个排放源㊂Zhang等[15]通过自上而下㊁自下而上相结合的方法建立了中国2008年氨排放清单，发现夏季氨排放量比春季㊁秋季高约50%㊂Ma[16]研究发现,1978 2017年我国氨排放量增加了102%，人口增长是重要的驱动因子㊂Xu等[17]为了提高氨排放量估算的准确性，建立了更为精细的氮肥施用排放因子㊂除了建立中国氨排放清单，一系列学者开展了区域尺度和城市尺度的氨排放研究㊂如董艳强等[18-20]对长江三角洲㊁
珠江三角洲㊁京津冀地区的氨排放清单进行了研究，均发现畜禽养殖与氮肥施用是最主要的氨排放源㊂覃思等[21-23]对湖北省㊁江苏省㊁河南省的氨排放进行了年际变化分析和地理单元分析㊂刘春蕾等[24-26]建立了南京市㊁苏州市㊁西安市更为详细的氨排放清单㊂此外，董婧等[27]对不同季节北京市某农业区域大气环境氨浓度进行了监测，发现养殖场和有机肥料厂为该区域最重要的氨排放源，且氨浓度呈现明显的季节㊁昼夜变化㊂以上研究分别从国家㊁区域和城市角度揭示了农业源，尤其是畜禽养殖与氮肥施用是较大的氨排放源，因此笔者聚焦于分析农业氨排放，建立农业氨排放清单㊂
黄淮平原位于河南省东部㊁山东省西部黄河以
南及安徽省㊁江苏省淮河以北地区，主要由黄河㊁淮
河下游泥沙冲积而成，地势低平㊁湖泊众多㊂黄淮平
原以亚热带季风气候与温带季风气候为主，四季分
明㊁土壤肥沃，稻麦一年两熟，盛产棉花㊁花生㊁大豆
等经济作物；豫鲁皖苏四省畜牧产值位居全国前列,
为全国各地输送大量的肉奶禽蛋产品，是我国重要
的农牧业生产基地㊂研究表明[13-27]，以畜禽养殖与氮肥施用为主的农业源是氨排放最主要的来源，因
此对于种植业和养殖业都发达的地区而言，建立农
业氨排放清单，可为政府部门制定合适的大气氨污
染控制措施提供理论依据㊂亳州市居于黄淮平原中
心，种植业和养殖业都较为发达，但亳州市农业氨排
放清单的相关研究较为鲜见，因此，笔者以亳州市为
例，研究该市氨排放结构㊁空间分布㊁变化趋势及不
确定性，以期为黄淮平原城市农业氨排放特征研究
提供参考㊂
1㊀材料与方法
1.1㊀研究区概况
亳州市地处黄淮平原中部(115ʎ53ᶄE~116ʎ49ᶄE, 32ʎ51ᶄN~35ʎ05ᶄN)，土地面积为852120hm2，包括涡阳㊁蒙城㊁利辛和谯城3县1区㊂亳州市土壤肥沃，粮食作物以小麦㊁玉米㊁大豆为主，平原地势与暖温带半湿润季风气候为农牧业发展提供了良好的基础，是安徽省重要的农产品出口基地㊂该市地形㊁气候㊁土壤等自然条件与农牧业发展水平在黄淮平原具有代表性㊂
1.2㊀研究方法
亳州市农业氨排放清单的计算采用自下而
上的排放因子法，估算亳州市氮肥施用㊁畜禽养
殖㊁固氮植物㊁土壤本底㊁秸秆堆肥㊁人体粪便6
类农业源的氨排放量㊂排放因子主要参考2014
年原环境保护部发布的‘大气氨源排放清单编制
技术指南(试行)“[28]及国内外相关研究成果，优先选择本地化㊁认可度较高的排放因子㊂计算公式如下:
E ij= 6j=1A ijˑE
F jˑγ(1)
㊃774㊃
环境工程技术学报第11卷
式中:E 为氨排放量,t;i 为地区;j 为源类别;A 为农业源活动水平,t 或头㊁m 2㊁人;EF 为排放因子;γ为氮-大气氨转换系数，畜禽养殖取1.214，其他排放源取1.0[22]㊂
1.2.1㊀氮肥施用
我国是一个拥有广袤农业用地和传统耕作方式
的农业大国，每年需消耗氮肥超过20ˑ106t㊂研究表明[29]，肥料中10%~30%的氮会通氨挥发的方式损失㊂氨的挥发主要取决于氮肥种类㊁土壤酸碱度㊁施肥方式㊁使用量㊁用水量及当地温度[17]㊂2011
2018年亳州市的月均气温及年均气温来自‘亳州市统计年鉴“，全国年均气温来自中国气象局年气候
公报，土壤酸碱度及施肥方式来自当地农业农村局㊂将氮肥归为尿素㊁碳酸氢铵㊁硝酸铵㊁硫酸铵㊁其他氮肥5种，采用Xu 等[17]的环境修正因子对氮肥排放因子进行修正:
EF k =EF ωk ˑAF pH ˑAF method ˑ
AF rate ˑAF water ˑAF temp
(2)
式中:EF k 为特定条件下的排放因子;EF ωk 为k 类氮肥的排放因子参考值;AF pH ㊁AF method ㊁AF rate ㊁AF water ㊁AF temp 分别为不同土壤酸碱度㊁施肥方式(包括覆土深施和表面撒施)㊁使用量㊁施水时间与施水量及环境温度下的修正因子㊂具体参数见表1㊂
表1㊀
氮肥施用排放因子(EF ωk )与修正系数[17]
Table 1㊀Emission factors (EF ωk )and correction coefficients of nitrogen fertilizer application
氮肥种类EF ωk
修正系数
酸性土壤碱性土壤AF rate AF method AF water
AF temp
碳酸氢铵0.1070.366 1.180.321e [0.2197225ˑ(T month -T annual )∕3]∕2尿素0.2370.475 1.180.320.875e [0.1386ˑ(T month -T year )∕3]∕2
硝酸铵0.0240.035 1.180.321e [0.2197225ˑ(T month -T annual )∕3]∕2硫酸铵0.0280.056 1.180.320.9375{e [0.2197225ˑ(T month -T annual )∕3]+e [0.1386ˑ(T month -T year )∕3]}∕4
其他氮肥
0.049
0.049
1.18
0.32
1
e [0.2197225ˑ(T month -T annual )∕3]∕2㊀㊀注:T month ㊁T annual 分别为当地月均气温与年均气温;T
year 为中国年均气温㊂
1.2.2㊀畜禽养殖
畜禽养殖是为了获得各种畜禽产品而从事的动
物饲养活动，是大气中氨排放的重要来源[30]㊂研究表明[31],1980 2012年畜禽养殖是我国氨排放的最大来源㊂畜禽粪便管理阶段包括户外㊁圈舍内㊁粪便存储处理和后续施肥㊂畜禽排泄物释放的大气氨包含户外㊁圈舍-液态㊁圈舍-固态㊁存储-液态㊁存储-固态㊁施肥-液态㊁施肥-固态7个部分㊂由于畜禽排泄物释放的氨受畜禽种类影响，所以确定养殖畜禽的种类是构建畜禽氨排放清单的关键[21]㊂根据‘安徽省统计年鉴“及‘亳州市统计年鉴“获得奶牛㊁肉牛㊁马㊁驴㊁骡㊁肉猪㊁母猪㊁山羊㊁蛋鸡㊁蛋鸭㊁肉鸡㊁肉鸭等12个子排放源的活动水平㊂对于饲养周期大于1年的畜禽(如奶牛㊁母猪㊁蛋禽等)，选用年末存栏数作为畜禽活动水平；对于饲养期小于1年的畜禽(如肉猪㊁肉牛㊁肉禽等)，选用当年出栏量作为活动水平㊂由于年末出栏的黄牛一般计于肉牛的年末存栏数中，因此用当年出栏量作为肉牛的活动水平[30]㊂由于‘亳州市统计年鉴“中只对蛋禽㊁肉禽总量进行了统计，故根据当地农业农村局统计的
2018年蛋鸡㊁蛋鸭㊁肉鸡㊁肉鸭活动水平，对2011 2018年的畜禽量进行推算㊂1.2.3㊀固氮植物
我国种植最广泛的固氮植物是大豆㊁花生㊁绿肥，其活动水平即3种植物的年种植面积，由于‘亳州市统计年鉴“中缺少绿肥种植的数据，故只考虑大豆㊁花生的氨贡献㊂大豆㊁花生的氨生产系数分别为1.05ˑ10-4与1.2ˑ10-4kg∕(m 2㊃a)[28]㊂
1.2.4㊀土壤本底
砭石能量房
土壤中生物参与有机物分解排泄出氨或形成易
水解为氨的氮类化合物[21]，土壤本底活动水平为
2011 2018年亳州市年初耕地面积，氨产生系数为1.8ˑ10-4kg∕(m 2㊃a)[28]㊂1.2.5㊀秸秆堆肥
可用于秸秆堆肥的农作物有8种，分别为水稻㊁小麦㊁玉米㊁棉花㊁大豆㊁花生㊁油菜籽和其他粗粮[32]，本研究暂不考虑其他粗粮用于堆肥对氨排放
的贡献㊂根据‘亳州市统计年鉴“提供的堆肥作物的经济产量，通过下式计算用于堆肥的秸秆量:
M a =N a ˑP a ˑR
(3)
式中:a 为农作物种类;M a 为用于堆肥秸秆量,t∕a;N a 为农作物谷草比;P a 为农作物经济产量,t∕a;R ㊃
874㊃
第3期陈雯等：黄淮平原典型城市农业氨排放清单及特征分析 以亳州市为例
为秸秆施肥比例，亳州市取12%[33]㊂
1.2.6㊀人体粪便
人体排放氨主要通过呼吸㊁汗液㊁粪尿排出[19]，其排放量与人口数量及卫生处理设施水平有关㊂由于呼吸和汗液排放量较少，故仅计算排泄粪便产生的氨排放量㊂此外，我国城市地区大多具有卫生处理措施，且人体排泄氨在污水处理中计算，因此该部分仅基于农村常住人口计算㊂
1.3㊀数据来源
土壤本底活动数据来自2011 2018年‘安徽省统计年鉴“，畜禽养殖㊁氮肥施用㊁秸秆堆肥㊁固氮植物㊁人体粪便等活动数据来自亳州市农业农村局及2011 2018年‘亳州市统计年鉴“，具体数据见表2㊂
表2㊀亳州市6类农业源的活动水平数据
Table2㊀Activity level data of six agriculture sources in Bozhou City
农业源种类2011年2012年2013年2014年2015年2016年2017年2018年
畜禽养殖∕只奶牛12768513133214024213814613636013457213442468437肉牛12590112967813322813527013472313000412712845785肉猪27300242871986294593730465903068842305476530960562607474母猪13786181414006149075815484441559877157946716214321232954山羊1101103115589912263601269911133276513407001376162814955蛋鸡1030089211001828119962261228393813354477138997601453427111004803蛋鸭891089517210377410626211552312024012572995197肉鸡1816126719096304202479052091928221890658228099962319160929436170肉鸭27787332921796309799532007183349342349000435483914503830马453453453443443443356344
驴111111111111111111110101
骡296296296296296296210195
氮肥施用∕(t∕a)
尿素6235662882632006471061262580665751256871复合肥177406179152180098185681189256182638180796180825
固氮植物∕m2大豆19394596971853349267187020935120180100902009010045168746843716987684941499547498花生5474027467080335678503396573032964900325645403236447032253280266
秸秆堆肥∕(t∕a)
水稻4142326466220192329523502253902440123864小麦29838133026948305725931442833165220312408031896863022666玉米11685829009839172039893651137316113892812022911563090棉花1936719135191491964219491909870781917豆类327560320791295023287961287951214033218600211533花生2875238639399364555645254450944463034747油菜籽103689602487741084080263623243305糖果模具
人体粪便农村常住
人口∕
(104人)
335.3328.0324.7321.2318.2309.9318.2308.9
土壤本底年初耕
地面积∕
hm2
499704500155498272599153598983598943598493599543
2-氯-5-甲基吡啶2㊀结果与分析
2.1㊀2018年亳州市农业氨排放特征
2018年亳州市农业氨排放清单如表3所示㊂由表3可见,6类源氨排放总量为27529.19t∕a，其中排放量最大的是畜禽养殖，为18943.89t∕a，贡献率达68.81%㊂亳州市养殖业发达，主要物种饲养量较大，使得畜禽养殖源的氨排放贡献率较大㊂其
㊃974㊃
环境工程技术学报第11卷
次是氮肥施用，排放量为4637.73t∕a，贡献率为16.85%㊂亳州市氮肥年施用量为6ˑ104t∕a 左右，以尿素为主，挥发率较高，因此氮肥施用的氨排放量也较大㊂
表3㊀2018年亳州市农业氨排放清单Table 3㊀Agricultural ammonia emission
inventory by categories in Bozhou City in 2018
排放源排放量∕(t∕a)贡献率∕%氮肥施用4637.7316.85畜禽养殖18943.8968.81固氮植物163.850.60土壤本底1079.17 3.92秸秆堆肥264.240.96人体粪便2440.318.86总计
27529.19
100.00
鉴于畜禽养殖源在农业氨排放中贡献率较大，对该源中不同物种的氨排放贡献率进行单独分析，结果如图1所示(贡献率小于0.1%的源在图中不予显示)㊂从图1可以看出，畜禽养殖源中氨排放贡献率较大的前三位依次是母猪㊁山羊㊁奶牛，分别为31.25%㊁20.34%㊁19.62%㊂蛋禽中贡献率最大的是蛋鸡，为10.05%
㊂
图1㊀2018年亳州市畜禽养殖源氨排放贡献率Fig.1㊀Contribution rate of livestock and poultry breeding
in Bozhou City in 2018
2.2㊀2018年亳州市农业氨排放空间结构
亳州市2018年农业氨排放空间分布如图2所示㊂从图2可看出，利辛县与谯城区的氨排放总量较大，蒙城县与涡阳县的氨排放总量较小㊂6类排放源中，固氮植物㊁秸秆堆肥㊁土壤本底3类源的氨排放量与耕地面积有关，从‘亳州市统计年鉴“中得知，涡阳县的耕地面积最大，导致该地区的固氮植物㊁秸秆堆肥㊁土壤本底3类源氨排放量较大㊂氮肥
施用氨排放量与氮肥施用量有关，谯城区氮肥施用量最大，因此该源氨排放量的最大值出现在谯城区㊂根据式(1)可知，人体排泄所导致的氨排放量与农村常住人口成正比，而谯城区的农村常住人口最多，所以该源氨排放量最大值出现在该区㊂畜禽养殖的氨排放量与畜禽养殖量㊁畜禽种类有关，利辛县拥有大量的肉禽㊁蛋禽饲养厂，对氨排放贡献较大的奶牛㊁山羊饲养量也最大，导致利辛县畜禽养殖氨排放量占全市的35%
㊂
图2㊀2018年亳州市各区县农业氨排放量来源统计Fig.2㊀Source statistics of agricultural ammonia emissions in various districts and counties of Bozhou City in 2018
2.3㊀2011—2018年亳州市农业氨排放量的变化趋势
㊀㊀利用排放因子法得到2011 2018年亳州市农业氨排放量的变化趋势(图3)㊂从图3可以看出,
2011 2018年，亳州市农业氨排放量呈先上升后下降的趋势，畜禽养殖与氮肥施用一直是亳州市农业氨排放主要的2个源，历年合计贡献率为85%~90%㊂总体来看，亳州市农业氨排放量在2011
2014年小幅上升，由35097.97t∕a 升至38441.13
t∕a，年增长率为3.18%，主要体现在畜禽养殖氨排放，年增长近1000t;2015 2017年，氨排放量变化不大;2018年降至27529.19t∕a，较2017年的降幅为11172t，其中畜禽养殖氨排放量下降了11159t㊂这主要是因为在2018年安徽省爆发非洲猪瘟，挫伤了养殖户的积极性，生猪产能严重下滑[34]，并且2018年亳州进行畜禽规模养殖场整改，环保不达标企业关停，使得饲养量出现不同程度的降幅，氨排放量也随之下降[35]㊂
2.4㊀不确定性分析
汽车电子防盗锁
排放清单的不确定性主要来自排放因子和活动
㊃
084㊃
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